东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究Ⅰ．模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料，作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响，并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征。模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较。比较结果显示，模拟值与观测值具有很好的一致性，模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律，再现了许多观测到的重要特征，为进一步分析模拟结果奠定了基础。     

TRACE-P期间硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的模拟研究

结合最新评估的东亚地区 1°× 1°污染源资料 ,利用由区域大气模式系统 (RAMS)和区域大气质量模式系统 (CMAQ)耦合的空气质量模式系统 ,对东亚地区 2 0 0 1年春季气溶胶的输送及其化学转化过程进行了研究。为了检验模式系统的模拟效果 ,我们将模拟的硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的浓度与TRACE -P观测期间获取的观测值进行了比较。比较结果显示 ,模拟值与观测值具有相当好的一致性 ,模式很好地反映了气溶胶浓度的分布特征和变化规律 ,再现了许多观测到的重要特征。模拟结果表明 ,中国区域硫酸盐气溶胶浓度高值主要是人为排放的二氧化硫造成的 ,10 0°E以东的中国广大地区的硫酸盐气溶胶柱含量超过了 6mg·m- 2 ,最高值达到 2 4mg·m- 2 ,柱含量 >16mg·m- 2 的区域延伸到中国近海的广大海域。东亚地区的人类活动不仅使污染地区气溶胶柱含量显著增加 ,而且使近海无源区的广大海域的污染加重。本模式系统的建立为今后进一步研究区域大气污染物的变化机理提供了有效的手段。     

全球环境大气输送模式(GEATM)的建立及其验证

初步建立了以二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶等作为主要研究对象的全球环境大气输送模式(Global Environmental Atmospheric Transport Model,GEATM),其水平分辨率为1°×1°,垂直方向分为20层,采用地形追随坐标系,考虑了上述大气化学成分的地面源排放、平流与扩散、化学转化以及干沉降、湿清除等过程.利用NCEP/NCAR再分析资料作为驱动气象场,对2004年进行长期模拟,分析了二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶的浓度分布和输送态势.与观测的比较表明,模式对于大气化学成分分布状况具有较强的模拟能力,在欧洲的Jarczew和Leba观测站,二氧化硫日平均浓度的相关系数分别达到了0.69和0.66;在中国,有47个站点的二氧化硫日平均浓度相关系数高于0.50,其中北京、天津、上海等28个站点的浓度相关系数达到了0.60以上.同时,模拟的沙尘气溶胶总体柱浓度分布状况与卫星观测输出的气溶胶光学厚度具有很好的一致性,体现了气溶胶粒子的输送态势和分布特征.模拟结果显示二氧化硫、硫酸盐、黑碳的浓度高值区主要位于污染排放较大的欧洲、东亚和北美地区,二氧化硫地面最大年均浓度值为1500×10-12,硫酸盐为500×10-12,黑碳气溶胶为1000ng/m3.沙尘浓度与下垫面土壤类型以及地面气象条件关系密切,全球沙尘浓度主要分布在撒哈拉沙漠、阿拉伯半岛、中亚地区、澳大利亚西部以及拉丁美洲南部地区,并且呈现了较为显著的季节变化特征,撒哈拉沙漠输送最强时期是在6～8月,影响范围覆盖了整个赤道大西洋,最西端伸展到了北美的加勒比海地区;阿拉伯半岛沙尘输送最强时期是3～8月,影响范围包括阿拉伯海和孟加拉湾地区;亚洲在3～5月有非常强烈的沙尘东传过程,浓度输送带一直贯穿了整个北太平洋地区.     

多尺度空气质量模式系统及其验证Ⅱ.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟

利用一个多尺度空气质量模式系统对东亚地区2001年春季对流层臭氧及其前体物的输送与演变过程进行了模拟.为了检验模式系统模拟臭氧演变过程的能力,将模拟的臭氧浓度及其与之紧密相关的化学物种浓度,如OH自由基、HO2自由基、一氧化氮、二氧化氮、一氧化碳、乙烷和乙烯,与TRACE-P期间两架飞机在西北太平洋上空获取的大量观测资料进行了比较.比较结果表明,模拟值的平均值与相应的观测值具有相当好的一致性,且绝大多数模拟值在相应观测值的2倍范围之内;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符;模式系统对于非甲烷烃中不同化学物种的输送与转化过程的处理是基本合理的,反映了光化学生成和平流层输送等过程对对流层臭氧浓度分布的影响.     

东亚地区春季硫氧化物浓度分布及其收支研究

利用一个耦合的区域化学输送模式系统,模拟了2001年3~4月间东亚区域二氧化硫(SO2)和硫酸盐(SO42-)气溶胶浓度的时空分布,并分析了它们的来源、输送、转化和沉降过程在浓度形成中的作用。为了检验模拟结果的合理性,侧重分析了4月9~12日SO2的输送和转化过程。在这一期间,SO2浓度观测资料显示,日本的观测站Happo、Oki和Hedo周围及日本海部分海域先后经历了一次SO2浓度高值。模拟结果表明,日本东京附近的三宅岛火山喷发严重影响了日本列岛和周边海域SO2和SO42-气溶胶的分布,是引起观测站周围及日本海部分海域SO2浓度高值的主要原因。3月1日至4月31日间的硫收支分析显示,气相与液相化学过程在SO2的氧化过程中具有同等的重要性,模拟区域排放的硫氧化物中有约42%(其中约25%为SO2)被输送到模拟区域以外,约57%(约35%为湿沉降)沉积在模拟区域内。     

多尺度空气质量模式系统及其验证I. 模式系统介绍与气象要素模拟

主要介绍一个多尺度空气质量模式系统及其在东亚地区的应用. 这套模式系统充分考虑了天气系统与中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响, 区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响, 以及污染物在大气中的气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉积过程对浓度分布的影响, 可用于区域与城市尺度对流层臭氧、大气气溶胶、能见度和其他空气污染物的预报和环境评价. 模拟的气象要素(风向、风速、温度和湿度)与TRACE-P 和ACE-Asia期间三架飞机上获取的观测资料的比较结果表明, 模拟值与其相应的观测值具有非常好的一致性, 它们的相关系数都超过了0.96.     

近22a人为气溶胶对东亚地区夏季风环流影响的数值模拟研究

运用区域气候模式RegCM3耦合入一个化学过程,对东亚地区三类人为排放气溶胶（硫酸盐、黑碳和有机碳）的时空分布特征及其对夏季风环流的影响进行了数值模拟研究.模拟结果显示,气溶胶的引入会引起东亚地区夏季850 hPa风场发生改变,我国江淮以东洋面上空出现了一个气旋式距平环流中心,中心以西的偏北风气流将削弱东亚地区夏季西南季风.通过讨论春季中国地区气溶胶浓度与夏季东亚地区850 hPa经向风的时滞关系,以及夏季中国地区气溶胶浓度与同期东亚地区850 hPa经向风的关系,可以发现,春、夏季中国地区气溶胶浓度均与夏季东亚地区850hPa经向风有很好的负相关关系,当春季中国北方和夏季中国南方地区气溶胶浓度增加时,中国东部地区夏季偏南季风减弱.这可能与气溶胶改变了大气层顶和地表的辐射强迫,进而引起了海陆气压差异和位势高度场的变化有关.     

多尺度空气质量模式系统及其验证 II.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟

利用一个多尺度空气质量模式系统对东亚地区2001年春季对流层臭氧及其前体物的输送与演变过程进行了模拟。为了检验模式系统模拟臭氧演变过程的能力,将模拟的臭氧浓度及其与之紧密相关的化学物种浓度,如OH自由基、HO2自由基、一氧化氮、二氧化氮、一氧化碳、乙烷和乙烯,与TRACE-P期间两架飞机在西北太平洋上空获取的大量观测资料进行了比较。比较结果表明,模拟值的平均值与相应的观测值具有相当好的一致性,且绝大多数模拟值在相应观测值的2倍范围之内;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符;模式系统对于非甲烷烃中不同化学物种的输送与转化过程的处理是基本合理的,反映了光化学生成和平流层输送等过程对对流层臭氧浓度分布的影响。     

近22 a人为气溶胶对东亚地区夏季风环流影响的数值模拟研究

运用区域气候模式RegCM3耦合入一个化学过程,对东亚地区三类人为排放气溶胶（硫酸盐、黑碳和有机碳）的时空分布特征及其对夏季风环流的影响进行了数值模拟研究。模拟结果显示,气溶胶的引入会引起东亚地区夏季850 hPa风场发生改变,我国江淮以东洋面上空出现了一个气旋式距平环流中心,中心以西的偏北风气流将削弱东亚地区夏季西南季风。通过讨论春季中国地区气溶胶浓度与夏季东亚地区850 hPa经向风的时滞关系,以及夏季中国地区气溶胶浓度与同期东亚地区850 hPa经向风的关系,可以发现,春、夏季中国地区气溶胶浓度均与夏季东亚地区850 hPa经向风有很好的负相关关系,当春季中国北方和夏季中国南方地区气溶胶浓度增加时,中国东部地区夏季偏南季风减弱。这可能与气溶胶改变了大气层顶和地表的辐射强迫,进而引起了海陆气压差异和位势高度场的变化有关。     

东亚地区硫酸盐气溶胶间接辐射和气候效应的数值模拟研究

本文利用发展的RIEMS对硫酸盐气溶胶第一间接辐射强迫及其气候效应进行了研究.同卫星观测和其它模式模拟结果对比表明,RIEMS能比较好地模拟云和辐射过程.东亚地区硫酸盐气溶胶的第一间接辐射强迫为负并有明显的季节变化,各季节分别为:冬季-0.88 W/m2,春季-2.27 W/m2,夏季-2.41 W/m2,秋季-1.4...     

中国西南和华南地区硫沉降数值模拟

利用CMAQ(Community Multi-scale Air Quality)模式模拟了中国西南和华南地区的硫沉降。模式中详细考虑了气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对SO2输送、转化和沉降过程的影响。通过与IMPACTS小流域的观测资料的比较,显示了该模式系统能够较好地模拟SO2在大气中的转化以及干湿沉降过程。在此基础之上,分析了不同季节该区域的硫沉降和向外输送的情况,并且模拟了该区域2002年全年的硫沉降分布状况,这为该区域有效地污染治理奠定了基础。     

Episode Simulation of Asian Dust Storms with an Air Quality Modeling System

A dust deflation module was developed and coupled with the air quality modeling system RAMS-CMAQ to simultaneously treat all the major tropospheric aerosols（i.e.,organic and black carbons,sulfate,nitrate, ammonia,soil dust,and sea salt）.Then the coupled system was applied to East Asia to simulate Asian dust aerosol generation,transport and dry/wet removal processes during 14-25 March 2002 when two strong dust storms occurred consecutively.To evaluate model performance and to analyze the observed features of dust aerosols over the East Asian region,model results were compared to concentrations of suspended particulate matter of 10μm or less(PM₁₀;1-h intervals) at four remote Japanese stations and daily air pollution index （API） values for PM₁₀ at four large Chinese cities.The modeled values were generally in good agreement with observed data,and the model reasonably reproduced two dust storm outbreaks and generally predicted the dust onset and cessation times at each observation site.In addition,hourly averaged values of aerosol optical thickness（AOT） were calculated and compared with observations at four Aerosol Robotic Network （AERONET） stations to assess the model’s capability of estimating dust aerosol column burden.Analysis shows that modeled and observed AOT values were generally comparable and that the contribution of dust aerosols to AOT was significant only with regard to their source regions and their transport paths.     

The model study of the wildfire impact on the spatial distribution of deposition of sulfur and nitrogen compounds in Siberia

Presented are the results of the model study of wildfire impact on the spatial distribution of deposition fields of sulfur and nitrogen compounds in the regions of Siberia and the Russian Far East. The CHIMERE chemistry transport model was used for computing the deposition fields taking account of pyrogenic emissions specified using satellite measurements of intensity of wildfire heat radiation. Carried out is the model validation using the data of ground-based measurements of nitrate and sulfate concentrations in precipitation at the Russian EANET stations as well as the data of satellite measurements of carbon dioxide content in the troposphere and aerosol optical depth carried out by IASI and MODIS instruments, respectively. It is demonstrated that wildfires considerably influence deposition of sulfur and nitrogen compounds and redistribution of nitrogen compounds assimilated by plants within the regions under consideration.     

我国和东亚地区硫化物跨边界输送态势研究

本文利用污染物三维欧拉长距离输送实用模式,较详细地模拟了我国和东亚地区硫化物跨地区、跨边界输送态势,分析了东亚地区硫化物输送通量随高度、季节变化的分布特点,讨论了不同地区边界上硫化物的跨边界输送通量及流的收支平衡,并给出了我国和周边国家和地区之间硫化物的相互输送量。结果表明,我国向外输送的硫化物占周边国家和地区总硫沉降的比例并不大,各地区硫沉降的主要来源是自身排放;硫化物长距离输送中硫酸根的输送占重要地位,各地区硫酸根沉降中的外来比例较大。我们初步总结出一个东亚地区硫化物输送的概念模式：在低层,夏季主要自西南向东北输送,冬季长江以北自北向南输送,长江以南由西南向北输送,并在长江中下游地区形成一个较强的硫化物辐合带,在高层,无论冬夏均由西向东输送,并随高空带变化,中层为二者的过渡,春秋季的情形界于冬夏之间,偏向冬季。     

欧拉型区域硫沉降模式研究

建立了一个三维硫沉降欧拉模式，模式中比较全面地考虑了硫沉降过程中的物理、化学机制。包括平流、扩散、干湿沉降和积云的垂直输送作用等物理过程，气相化学、液相化学和气溶胶表面的非均相化学等化学过程。其中非均相化学和积云的垂直输送参数化在国内外同类模式中尚不多见。模式结果与实测及其他模式结果的对比表明，该模式能够较好地模拟出SO2的水平和垂直分布及SO2-4在降水中的浓度。     

用STEM—Ⅱ模式研究东亚地区春季沙尘气溶胶对硫化物输送和沉降的影响

利用ＳＴＥＭ－ＩＩ三维区域尺度大气化学模式,研究了１９９４年３月１日至１４日东亚地区春季沙尘气溶胶对硫化物输送和沉降的影响。结果表明,ＳＯ２和ＳＯ２４的大值区主要出现在我国东部地区。在模拟时段,日本地区火山源的排放对该地区大气中Ｓ分布的贡献达１０％～３０％。并与当时飞机的观测结果相吻合。模拟区域内ＳＯ２和ＳＯ２４的收支的分析研究表明,在硫的总排放量中,从东边界面流出去的输送通量最大,并出现在３０～４００Ｎ带的２～６ｋｍ高度上,这是与该地区最大的人为排放源所在地相一致的。最后,给出了模拟时段整个对流层大气ＳＯ２－４气溶胶含量的分布,还仨算了ＳＯ２－４气溶胶对地气系统的直接辐射强迫和温度变化的影响。     

Assessment of Individual Direct Radiative Effects of Major Aerosol Species in East Asia

To assess individual direct radiative effects of diverse aerosol species on a regional scale,the air quality modeling system RAMS-CMAQ(Regional Atmospheric Modeling System and Community Multiscale Air Quality) coupled with an aerosol optical properties/radiative transfer module was used to simulate the temporal and spatial distributions of their optical and radiative properties over East Asia throughout 2005.Annual and seasonal averaged aerosol direct radiative forcing(ADRF) of all important aerosols and individual components,such as sulfate,nitrate,ammonium,black carbon(BC),organic carbon(OC),and dust at top-of-atmosphere(TOA) in clear sky are analyzed.Analysis of the model results shows that the annual average ADRF of all important aerosols was in the range of 0 to-18 W m?2,with the maximum values mainly distributed over the Sichuan Basin.The direct radiative effects of sulfate,nitrate,and ammonium make up most of the total ADRF in East Asia,being concentrated mainly over North and Southeast China.The model domain is also divided into seven regions based on different administrative regions or countries to investigate detailed information about regional ADRF variations over East Asia.The model results show that the ADRFs of sulfate,ammonium,BC,and OC were stronger in summer and weaker in winter over most regions of East Asia,except over Southeast Asia.The seasonal variation in the ADRF of nitrate exhibited the opposite trend.A strong ADRF of dust mainly appeared in spring over Northwest China and Mongolia.     

Characteristics of Anthropogenic Sulfate and Carbonaceous Aerosols over East Asia： Regional Modeling and Observation

The authors present spatial and temporal characteristics of anthropogenic sulfate and carbonaceous aerosols over East Asia using a 3-D coupled regional climate-chemistry-aerosol model, and compare the simulation with the limited aerosol observations over the region. The aerosol module consists of SO2, SO4^2-, hydrophobic and hydrophilic black carbon （BC） and organic carbon compounds （OC）, including emission, advections, dry and wet deposition, and chemical production and conversion. The simulated patterns of SO2 are closely tied to its emission rate, with sharp gradients between the highly polluted regions and more rural areas. Chemical conversion （especially in the aqueous phase） and dry deposition remove 60% and 30% of the total SO2 emission, respectively. The SO4^2- shows less horizontal gradient and seasonality than SO2, with wet deposition （60%） and export （27%） being two major sinks. Carbonaceous aerosols are spatially smoother than sulfur species. The aging process transforms more than 80% of hydrophobic BC and OC to hydrophilic components, which are removed by wet deposition （60%） and export （30%）. The simulated spatial and seasonal SO4^2-, BC and OC aerosol concentrations and total aerosol optical depth are generally consistent with the observations in rural areas over East Asia, with lower bias in simulated OC aerosols, likely due to the underestimation of anthropogenic OC emissions and missing treatment of secondary organic carbon. The results suggest that our model is a useful tool for characterizing the anthropogenic aerosol cycle and for assessing its potential climatic and environmental effects in future studies.     

Seasonal and spatial variation of radiative effects of anthropogenic sulfate aerosol

On the basis of the emission data of the industrial sulphur dioxide (SO2) and observed climate fields over East Asia, the distribution of anthropogenic sulfate aerosol (SO) with seasonal variation in the troposphere is simulated and analyzed by a regional sulfur transport model, and the direct radiative effects of SO under different weather conditions are also calculated using the discrete ordinate method. The results show that the concentration of SO has significant seasonal and spatial variations resulting from the effects of SO2 emission source and precipita-tion and wind fields. Both the concentration of SO2 and its radiative forcing have the largest values in October and the lowest in July. SO causes the decrease of the radiation flux absorbed by earth-atmosphere and the cooling of air temperature by scattering more solar radiation back into space. Besides, the radiative and climatic effects of SO are related to the types and height and optical thickness, etc., of the clouds.     

未来东亚地区硫化物沉降及输送的预测

采用东亚未来二氧化硫排放量的预测资料,利用东亚硫化物输送模式拟了未来１５年东亚各地区的硫化物沉降量、相互输送量的变化趋势力其对土壤的影响。结果表明,未来１５年东亚各地区的硫化物沉降量将日益增多,一些地区硫化物沉降量大大超出了土壤对酸沉降的承受能力,对周边地区硫化物的输送量也将进一步加大,形势相当严峻。