东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究I.模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料,作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响,并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征.模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较.比较结果显示,模拟值与观测值具有很好的一致性,模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律,再现了许多观测到的重要特征,为进一步分析模拟结果奠定了基础.     

TRACE-P期间硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的模拟研究

结合最新评估的东亚地区 1°× 1°污染源资料 ,利用由区域大气模式系统 (RAMS)和区域大气质量模式系统 (CMAQ)耦合的空气质量模式系统 ,对东亚地区 2 0 0 1年春季气溶胶的输送及其化学转化过程进行了研究。为了检验模式系统的模拟效果 ,我们将模拟的硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的浓度与TRACE -P观测期间获取的观测值进行了比较。比较结果显示 ,模拟值与观测值具有相当好的一致性 ,模式很好地反映了气溶胶浓度的分布特征和变化规律 ,再现了许多观测到的重要特征。模拟结果表明 ,中国区域硫酸盐气溶胶浓度高值主要是人为排放的二氧化硫造成的 ,10 0°E以东的中国广大地区的硫酸盐气溶胶柱含量超过了 6mg·m- 2 ,最高值达到 2 4mg·m- 2 ,柱含量 >16mg·m- 2 的区域延伸到中国近海的广大海域。东亚地区的人类活动不仅使污染地区气溶胶柱含量显著增加 ,而且使近海无源区的广大海域的污染加重。本模式系统的建立为今后进一步研究区域大气污染物的变化机理提供了有效的手段。     

全球环境大气输送模式(GEATM)的建立及其验证

初步建立了以二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶等作为主要研究对象的全球环境大气输送模式(Global Environmental Atmospheric Transport Model,GEATM),其水平分辨率为1°×1°,垂直方向分为20层,采用地形追随坐标系,考虑了上述大气化学成分的地面源排放、平流与扩散、化学转化以及干沉降、湿清除等过程.利用NCEP/NCAR再分析资料作为驱动气象场,对2004年进行长期模拟,分析了二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶的浓度分布和输送态势.与观测的比较表明,模式对于大气化学成分分布状况具有较强的模拟能力,在欧洲的Jarczew和Leba观测站,二氧化硫日平均浓度的相关系数分别达到了0.69和0.66;在中国,有47个站点的二氧化硫日平均浓度相关系数高于0.50,其中北京、天津、上海等28个站点的浓度相关系数达到了0.60以上.同时,模拟的沙尘气溶胶总体柱浓度分布状况与卫星观测输出的气溶胶光学厚度具有很好的一致性,体现了气溶胶粒子的输送态势和分布特征.模拟结果显示二氧化硫、硫酸盐、黑碳的浓度高值区主要位于污染排放较大的欧洲、东亚和北美地区,二氧化硫地面最大年均浓度值为1500×10-12,硫酸盐为500×10-12,黑碳气溶胶为1000ng/m3.沙尘浓度与下垫面土壤类型以及地面气象条件关系密切,全球沙尘浓度主要分布在撒哈拉沙漠、阿拉伯半岛、中亚地区、澳大利亚西部以及拉丁美洲南部地区,并且呈现了较为显著的季节变化特征,撒哈拉沙漠输送最强时期是在6～8月,影响范围覆盖了整个赤道大西洋,最西端伸展到了北美的加勒比海地区;阿拉伯半岛沙尘输送最强时期是3～8月,影响范围包括阿拉伯海和孟加拉湾地区;亚洲在3～5月有非常强烈的沙尘东传过程,浓度输送带一直贯穿了整个北太平洋地区.     

东亚地区春季硫氧化物浓度分布及其收支研究

利用一个耦合的区域化学输送模式系统,模拟了2001年3~4月间东亚区域二氧化硫(SO2)和硫酸盐(SO42-)气溶胶浓度的时空分布,并分析了它们的来源、输送、转化和沉降过程在浓度形成中的作用。为了检验模拟结果的合理性,侧重分析了4月9~12日SO2的输送和转化过程。在这一期间,SO2浓度观测资料显示,日本的观测站Happo、Oki和Hedo周围及日本海部分海域先后经历了一次SO2浓度高值。模拟结果表明,日本东京附近的三宅岛火山喷发严重影响了日本列岛和周边海域SO2和SO42-气溶胶的分布,是引起观测站周围及日本海部分海域SO2浓度高值的主要原因。3月1日至4月31日间的硫收支分析显示,气相与液相化学过程在SO2的氧化过程中具有同等的重要性,模拟区域排放的硫氧化物中有约42%(其中约25%为SO2)被输送到模拟区域以外,约57%(约35%为湿沉降)沉积在模拟区域内。     

多尺度空气质量模式系统及其验证 II.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟

利用一个多尺度空气质量模式系统对东亚地区2001年春季对流层臭氧及其前体物的输送与演变过程进行了模拟。为了检验模式系统模拟臭氧演变过程的能力,将模拟的臭氧浓度及其与之紧密相关的化学物种浓度,如OH自由基、HO2自由基、一氧化氮、二氧化氮、一氧化碳、乙烷和乙烯,与TRACE-P期间两架飞机在西北太平洋上空获取的大量观测资料进行了比较。比较结果表明,模拟值的平均值与相应的观测值具有相当好的一致性,且绝大多数模拟值在相应观测值的2倍范围之内;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符;模式系统对于非甲烷烃中不同化学物种的输送与转化过程的处理是基本合理的,反映了光化学生成和平流层输送等过程对对流层臭氧浓度分布的影响。     

多尺度空气质量模式系统及其验证Ⅱ.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟

利用一个多尺度空气质量模式系统对东亚地区2001年春季对流层臭氧及其前体物的输送与演变过程进行了模拟.为了检验模式系统模拟臭氧演变过程的能力,将模拟的臭氧浓度及其与之紧密相关的化学物种浓度,如OH自由基、HO2自由基、一氧化氮、二氧化氮、一氧化碳、乙烷和乙烯,与TRACE-P期间两架飞机在西北太平洋上空获取的大量观测资料进行了比较.比较结果表明,模拟值的平均值与相应的观测值具有相当好的一致性,且绝大多数模拟值在相应观测值的2倍范围之内;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符;模式系统对于非甲烷烃中不同化学物种的输送与转化过程的处理是基本合理的,反映了光化学生成和平流层输送等过程对对流层臭氧浓度分布的影响.     

多尺度空气质量模式系统及其验证I. 模式系统介绍与气象要素模拟

主要介绍一个多尺度空气质量模式系统及其在东亚地区的应用. 这套模式系统充分考虑了天气系统与中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响, 区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响, 以及污染物在大气中的气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉积过程对浓度分布的影响, 可用于区域与城市尺度对流层臭氧、大气气溶胶、能见度和其他空气污染物的预报和环境评价. 模拟的气象要素(风向、风速、温度和湿度)与TRACE-P 和ACE-Asia期间三架飞机上获取的观测资料的比较结果表明, 模拟值与其相应的观测值具有非常好的一致性, 它们的相关系数都超过了0.96.     

近22 a人为气溶胶对东亚地区夏季风环流影响的数值模拟研究

运用区域气候模式RegCM3耦合入一个化学过程,对东亚地区三类人为排放气溶胶（硫酸盐、黑碳和有机碳）的时空分布特征及其对夏季风环流的影响进行了数值模拟研究。模拟结果显示,气溶胶的引入会引起东亚地区夏季850 hPa风场发生改变,我国江淮以东洋面上空出现了一个气旋式距平环流中心,中心以西的偏北风气流将削弱东亚地区夏季西南季风。通过讨论春季中国地区气溶胶浓度与夏季东亚地区850 hPa经向风的时滞关系,以及夏季中国地区气溶胶浓度与同期东亚地区850 hPa经向风的关系,可以发现,春、夏季中国地区气溶胶浓度均与夏季东亚地区850 hPa经向风有很好的负相关关系,当春季中国北方和夏季中国南方地区气溶胶浓度增加时,中国东部地区夏季偏南季风减弱。这可能与气溶胶改变了大气层顶和地表的辐射强迫,进而引起了海陆气压差异和位势高度场的变化有关。     

近22a人为气溶胶对东亚地区夏季风环流影响的数值模拟研究

运用区域气候模式RegCM3耦合入一个化学过程,对东亚地区三类人为排放气溶胶（硫酸盐、黑碳和有机碳）的时空分布特征及其对夏季风环流的影响进行了数值模拟研究.模拟结果显示,气溶胶的引入会引起东亚地区夏季850 hPa风场发生改变,我国江淮以东洋面上空出现了一个气旋式距平环流中心,中心以西的偏北风气流将削弱东亚地区夏季西南季风.通过讨论春季中国地区气溶胶浓度与夏季东亚地区850 hPa经向风的时滞关系,以及夏季中国地区气溶胶浓度与同期东亚地区850 hPa经向风的关系,可以发现,春、夏季中国地区气溶胶浓度均与夏季东亚地区850hPa经向风有很好的负相关关系,当春季中国北方和夏季中国南方地区气溶胶浓度增加时,中国东部地区夏季偏南季风减弱.这可能与气溶胶改变了大气层顶和地表的辐射强迫,进而引起了海陆气压差异和位势高度场的变化有关.     

中国硫酸盐气溶胶及其辐射强迫的模拟

根据2000年污染源排放资料,利用中尺度气象模式和欧拉输送模式模拟了中国地区硫酸盐气溶胶的分布,估计了硫酸盐气溶胶对地面—对流层大气系统造成的直接辐射强迫,并估算了间接辐射强迫。结果表明,硫酸盐的分布集中在华中、华东和西南地区;硫酸盐的柱含量、辐射强迫都具有明显的季节变化特征,直接辐射强迫表现为冬春季强,夏秋季较弱,全年平均辐射强迫值为-0.71W·m-2;间接辐射强迫表现为夏秋季强,冬春季弱,全年平均值为-0.48W·m-2。     

东亚地区硫酸盐气溶胶间接辐射和气候效应的数值模拟研究

本文利用发展的RIEMS对硫酸盐气溶胶第一间接辐射强迫及其气候效应进行了研究.同卫星观测和其它模式模拟结果对比表明,RIEMS能比较好地模拟云和辐射过程.东亚地区硫酸盐气溶胶的第一间接辐射强迫为负并有明显的季节变化,各季节分别为:冬季-0.88 W/m2,春季-2.27 W/m2,夏季-2.41 W/m2,秋季-1.4...     

东亚地区人为硫酸盐的直接辐射强迫

利用三维区域欧拉型硫化物输送模式 ,研究了 90年代中期东亚地区人为硫酸盐柱含量的空间分布。在此基础上 ,利用一个两层多次反射模式估算了东亚地区人为硫酸盐气溶胶直接辐射强迫 ,并分析了辐射强迫的地理分布和季节变化特征。结果表明 ,东亚地区年平均的人为硫酸盐直接辐射强迫约为 - 0 .7W·m-2 。直接辐射强迫空间分布具有明显的季节变化和区域特征 ,辐射强迫的这种变化特征强烈地依赖于人为硫酸盐柱含量的季节变化和区域分布。     

适用于大中尺度污染物输送模式的粒子干沉降参数化方案

用“二层”模式给出一个适用于污染物输送模式的粒子干沉降参数化方案,它比较详细地考虑了近地面层的气象条件,地表特性和气溶胶粒子的物理、化学特性等。从计算值与观测值的比较来看,计算值的离散范围能涵盖所有的观测结果,因而从总体上看此参数化方案是合理的,能够描述粒子总污染物干沉降的主要物理过程及机制。       

春季中国东部气溶胶化学组成及其分布的模拟研究

本文利用区域空气质量模式RAQMS（Regional Air Quality Model System）,对2009年春季中国东部气溶胶主要化学成分及其分布进行了模拟研究。与泰山站观测资料的对比结果显示,模式能比较合理地反映气溶胶浓度的逐日变化特征。整体上,模式对无机盐气溶胶的模拟好,分别高估和低估黑碳和有机碳气溶胶浓度,其原因与排放源、二次有机气溶胶化学机制和模式分辨率的不确定性有关。模拟结果显示,春季气溶胶浓度高值主要集中于华北、四川东部、长江中下游等地区。受东南亚生物质燃烧和大气输送的影响,中国的云南和广西等地区有机碳浓度高于中国其他地区。中国西北部沙尘浓度较高,而且向东输送并影响到中国东部和南方部分地区。中国东部的华北、四川东部、长江中下游等地PM_2.5（空气动力学直径在2.5微米以下的颗粒物）污染严重,4月平均PM_2.5浓度超过了我国日平均PM_2.5浓度限值。中国东部泰山站的观测和模拟结果都显示近地面硝酸盐浓度超过硫酸盐,中国北部对流层中硝酸盐的柱含量也大于硫酸盐,而在中国南部则相反,这一方面与春季中国云量 南多北少的分布特征以及云内液相化学反应有关,另一方面也与南北温差对气溶胶形成的影响有关。就整个中国东部而言,虽然硫酸盐的柱含量（46 Gg）仍大于硝酸盐（42 Gg）,但比较接近,反映出我国氮氧化物排放迅速增加的趋势。春季中国地区对流层中PM₁₀（空气动力学直径在10微米以下的颗粒物）及其化学成分柱含量分别为:990.8 Gg（PM₁₀）,52.6 Gg（硫酸盐）,48.2 Gg（硝酸盐）,32.1 Gg（铵盐）,22.9 Gg（黑碳）和74.1 Gg（有机碳）,有机碳（OC）中一次有机碳（POC）和二次有机碳（SOC）分别占60%和40%,中国东部PM₁₀中人为气溶胶和沙尘分别占30%和70%,反映了春季沙尘对我国大气气溶胶的重要贡献。     

近10年东亚沙尘气溶胶时空分布与起尘通量的数值研究

利用一个耦合了沙尘模型的区域气候模式RegCM3和NCEP再分析资料,对近10年(2000-2009年)东亚地区沙尘气溶胶(直径≤20μm)时空分布特征和起尘通量进行了数值模拟。结果表明,(1)耦合模式能较好地模拟东亚地区沙尘气溶胶的时空分布特点。东亚地区沙尘气溶胶光学厚度、柱含量高值区主要位于塔克拉玛干沙漠和巴丹吉林沙漠。沙尘气溶胶柱含量的季节变化特征明显,春季最大,冬季次之,秋季最小。东亚地区110°E以东,沙尘主要以700hPa高度为中心向东传输。(2)东亚地区起沙源区主要位于塔克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠、藏北沙漠化地区及蒙古国西南部,起沙强度存在明显的季节变化。2000-2009年东亚地区年平均起沙通量为1015.34mg.m-2.d-1,其中62.4%和2.3%分别通过干、湿过程重新沉降在东亚地区,其余35.3%被净释放进入大气或进行远距离传输。     

MOZART-4大气化学模式模拟东亚季风对对流层污染物的影响:模式验证

利用东亚酸沉降监测网(EANET)、WMO全球温室气体数据中心(WDCGG)的观测资料和TOMS、MODIS卫星观测资料,对MOZART-4大气化学输送模式进行了评估.结果表明,MO-ZART-4对东亚地区近地面二次污染物O3、一次污染物CO和CH4的模拟值与观测值具有较好的一致性,其中低纬海洋观测站的相关系数最高达到0.93,高纬Mondy站的相关系数最低,但也达到0.56;采用统计学相关性分析法检验了O3模拟值与观测值的总体相关性,三种检验方法均说明模拟值与观测值总体是相关的,且低纬海洋观测站的相关性最高.根据各观测站模拟值与观测值的相关性及地理位置等,将东亚划分为5个区,5个区域中对流层O3总量的模拟值与TOMS卫星观测值能够很好地匹配,但由于对流层顶的不确定性,使得模拟结果存在小的偏差.对比气溶胶光学厚度四季气候平均模拟结果与MODIS资料显示,模式能够模拟出卫星资料中东亚地区的高值区,模拟结果存在的偏差主要是模式排放源和模拟结果的分辨率较低以及某些地区特殊的地形导致的.     

中国地区硫酸盐气溶胶的分布特征

建立了一个三维欧拉型排放/输送/转化/沉降模式,其主要特点是采用独立的气相化学子模式计算各种不同条件下SO2的转化速率,建立转化率的数据库,直接为欧拉模式调用,并对液相化学和湿清除过程进行了参数化处理。这样使模式既考虑了大气化学过程的非线性,又具有较高的计算效率,能够方便地计算年（季）尺度的硫酸盐气溶胶SO2-4的浓度分布。利用中尺度气象模式MM4和欧拉输送模式模拟了中国地区硫酸盐气溶胶的时空分布,其结果可以方便地应用到考虑硫酸盐气溶胶气候效应的气候模式中去。     

东亚地区沙尘气溶胶影响硫酸盐形成的模式评估

利用STEM-II三维区域大气化学模式,耦合沙尘气溶胶表面相过程,研究了1994年3月1日至14日间东亚地区沙尘气溶胶对硫酸盐形成的影响。结果表明,SO2气体在沙尘气溶胶表面上进行的非均相氧化过程是硫酸盐形成的一条重要途径,由这条途径提供的硫酸盐占其总浓度的20%～50%。 并发现在模拟时段,沙尘暴过程主要影响沙尘源地下游的中国东部地区硫酸盐的分布,使得那里的硫酸盐浓度增加60%以上。     

沙尘表面非均相吸附系数不确定性及其影响的数值模式研究

本文从实验气溶胶样品、实验技术和分析方法三个方面对以往的实验室研究结果进行综合分析, 归纳总结出适合东亚地区沙尘气溶胶的非均相吸附系数γ的参考值, 并利用区域大气化学模式, 模拟研究了非均相吸附系数γ的不确定性对东亚地区沙尘气溶胶非均相化学过程的影响。为了研究非均相反应对γ的敏感性, 针对其中四种物质(HNO3、N2O5、O3和SO2) 的γ上限值和下限值, 分别进行了T-up (上限值) 和T-low(下限值)两个敏感实验; 针对相对湿度对HNO3和N2O5非均相吸附系数的影响进行了T-rh敏感实验。模拟结果与观测资料进行了对比分析, 结果表明模式可以比较好地反映气态物质、气溶胶浓度的演变过程和非均相反应过程。考虑非均相反应后模拟的硫酸盐和硝酸盐浓度与观测值更接近一些。采用γ参考值的模拟结果总体上比采用γ上限值和γ下限值更合理, 把γ系数作为相对湿度的函数来处理比作为常数处理更合理。沙尘气溶胶通过非均相化学反应, 可以使模拟区域内SO2、NOx和O3的平均浓度下降, 使硫酸盐和硝酸盐颗粒物浓度增加, 采用γ参考值计算得到3 km以下的上述物质的变化率分别为－3.44%、－5.92%、－1.75%、5.22%和23.25%, 显示沙尘表面非均相化学反应对大气化学成分特别是气溶胶有较大的影响; 不同γ取值对上述物质变化率有一定影响, 其中对硝酸盐和臭氧的影响较大, T-up和T-low 模拟结果之间可以相差13.4%和10.1%。     

中国西南和华南地区硫沉降数值模拟

利用CMAQ(Community Multi-scale Air Quality)模式模拟了中国西南和华南地区的硫沉降。模式中详细考虑了气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对SO2输送、转化和沉降过程的影响。通过与IMPACTS小流域的观测资料的比较,显示了该模式系统能够较好地模拟SO2在大气中的转化以及干湿沉降过程。在此基础之上,分析了不同季节该区域的硫沉降和向外输送的情况,并且模拟了该区域2002年全年的硫沉降分布状况,这为该区域有效地污染治理奠定了基础。