多尺度空气质量模式系统及其验证 II.东亚地区对流层臭氧及其前体物模拟

利用一个多尺度空气质量模式系统对东亚地区2001年春季对流层臭氧及其前体物的输送与演变过程进行了模拟。为了检验模式系统模拟臭氧演变过程的能力,将模拟的臭氧浓度及其与之紧密相关的化学物种浓度,如OH自由基、HO2自由基、一氧化氮、二氧化氮、一氧化碳、乙烷和乙烯,与TRACE-P期间两架飞机在西北太平洋上空获取的大量观测资料进行了比较。比较结果表明,模拟值的平均值与相应的观测值具有相当好的一致性,且绝大多数模拟值在相应观测值的2倍范围之内;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符;模式系统对于非甲烷烃中不同化学物种的输送与转化过程的处理是基本合理的,反映了光化学生成和平流层输送等过程对对流层臭氧浓度分布的影响。     

多尺度空气质量模式系统及其验证I. 模式系统介绍与气象要素模拟

主要介绍一个多尺度空气质量模式系统及其在东亚地区的应用. 这套模式系统充分考虑了天气系统与中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响, 区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响, 以及污染物在大气中的气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉积过程对浓度分布的影响, 可用于区域与城市尺度对流层臭氧、大气气溶胶、能见度和其他空气污染物的预报和环境评价. 模拟的气象要素(风向、风速、温度和湿度)与TRACE-P 和ACE-Asia期间三架飞机上获取的观测资料的比较结果表明, 模拟值与其相应的观测值具有非常好的一致性, 它们的相关系数都超过了0.96.     

东亚地区平流层、对流层交换对臭氧分布影响的模拟研究

首先将区域酸沉降模式(RADM)进行改造,加入平流层化学模块以替代对流层模块.然后用MM5单向耦合改造后的化学模式M-RADM,对东亚地区一次切断低压(2000年4月8～12日)引起的对流层顶折叠对上对流层、下平流层臭氧分布形式的影响进行模拟.结果显示:(1)随着高空槽的发展与切断,高空槽的底部及切断低压四周臭氧有显著增加.对流层顶折叠使高空臭氧向下输送,这种向下的输送可以到达对流层中部,对上对流层的臭氧影响最大.(2)模式可以成功地模拟出在北京地区探测到的臭氧垂直廓线的双峰结构.250 hPa处的臭氧分压比背景值增加近5倍.模拟表明改造后的区域化学模式M-RADM可以用于研究天气过程引起的对流层顶附近臭氧的演变情况.(3)上对流层臭氧分布形势的变化主要是由动力过程中的水平平流作用引起的,但是对流层顶附近臭氧的化学过程是不可忽略的.     

夏季青藏高原北部对流层臭氧垂直分布的观测研究

对流层臭氧垂直分布变化对气候环境有重要的影响,然而观测数据一直较为稀缺。利用2016年7月下旬—8月青海省格尔木市对流层臭氧探空观测资料开展夏季青藏高原北部对流层臭氧垂直分布变化特征及其形成机制的大气背景研究。结果表明,在大气背景的转换下对流层臭氧垂直分布整体上呈现高（低）臭氧与低（高）水汽和高（低）位势涡度的对应。除7月25—27日高空低压槽过境导致的平流层向下输送使对流层臭氧浓度升高明显外,阻塞暖高压反气旋和源自青藏高原主体地区的强对流天气过境也对对流层臭氧分布有影响:阻塞暖高压在观测点东北部形成后导致7月31日至8月8日格尔木对流层连续出现罕见东风,但对流层臭氧浓度仅在8月2日因东北—西南方向反气旋切变而出现较高值,其中6 km高度以下则因为东风输送而出现高臭氧、高比湿的污染性气团;强对流天气过境影响使得8月12—14日10 km高度以上出现臭氧最低值和比湿最高值。与西宁历史夏季（1996年7—8月初）臭氧探空测值比较,格尔木对流层臭氧浓度8月偏低,该特征与季风影响青藏高原纬度最高地区所在月份一致。与林芝（2014年7月）、那曲（2011年7月末—8月中旬）和拉萨（1998年8月）历史夏季臭氧探空测值比较发现,纬度效应对青藏高原地区对流层臭氧浓度有影响。      

中国地区对流层臭氧变化和分布的数值研究

利用三维中尺度非静力模式ＭＭ５和化学模式,对１９９４年８月１６～１８日,１９９５年１月７～９日冬夏两个不同时期中国大陆大气对流层臭氧及其前体物质的分布进行了数值模拟。同时深入地分析了青藏高原地区夏季对流层臭氧的分布。模拟结果地面臭氧和ＮＯｘ的分布与观测结果基本一致,人类活动和光化过程是决定地面臭氧和ＮＯｘ的主要因子。对流层臭氧浓度的分布与气流的辐合辐散存在较好的对应关系,辐合区臭氧浓度较高,辐散区臭氧浓度较低。夏季,青藏高原中低空存在很强的辐合气流,使周边臭氧向高原辐合;而高原高空,受南亚高压控制存在很强的反气旋环流,臭氧由高原向周边辐散。冬季,受西风气流控制,臭氧分布表征大尺度特征。西风急流区臭氧浓度偏低,而急流两侧臭氧浓度偏高。     

大气臭氧垂直分布变化的模拟研究

利用包括垂直平流、扩散和化学过程的一维平流层—对流层的大气化学模式，通过增加NOx的地面源，发现由于NOx地面源的增强，引起对流层下部臭氧浓度增加，夏季臭氧浓度的增加远大于冬季；通过扩散系数和垂直风速的敏感性试验比较，看出由平流层向对流层输送臭氧的过程中，平流过程的影响可能更重要。     

NOx的准两年周期变化及其与臭氧准两年周期振荡的关系Ⅱ.模拟研究

利用NCAR的包含化学、辐射、动力相互作用的二维模式就纬向风的准两年周期振荡(简称QBO)对平流层微量元素分布的影响进行数值模拟试验.模拟中,输入纬向风QBO的值,计算出NOx、臭氧浓度和各种气象要素的垂直经向分布,并与不考虑QBO强迫的数值模拟结果进行对比.在第Ⅰ部分HALOE资料分析的基础上,进一步讨论了在纬向风QBO的影响下NOx浓度垂直分布的变化及其准两年周期振荡,并研究了NOx的QBO与臭氧QBO的关系.结果表明:模拟六年平均的NOx混合比分布与观测结果基本一致,并且在纬向风场QBO强迫下,NOx混合比扰动有明显的准两年周期振荡;与臭氧的QBO比较,发现在28 km以下,NOx的QBO与臭氧QBO同位相,而在28 km以上,它们则是反位相,与HALOE资料的观测结果基本吻合.文中对模拟得到的由于风场QBO引起的余差环流输送作用做了进一步的分析,并讨论了在不同高度的气层中余差环流的输送作用与NOx破坏作用在臭氧QBO形成中的相对重要性.     

NO_x的准两年周期变化及其与臭氧准两年周期振荡的关系 II.模拟研究

利用NCAR的包含化学、辐射、动力相互作用的二维模式就纬向风的准两年周期振荡 (简称QBO)对平流层微量元素分布的影响进行数值模拟试验。模拟中 ,输入纬向风QBO的值 ,计算出NOx、臭氧浓度和各种气象要素的垂直经向分布 ,并与不考虑QBO强迫的数值模拟结果进行对比。在第I部分HALOE资料分析的基础上 ,进一步讨论了在纬向风QBO的影响下NOx浓度垂直分布的变化及其准两年周期振荡 ,并研究了NOx的QBO与臭氧QBO的关系。结果表明 :模拟六年平均的NOx混合比分布与观测结果基本一致 ,并且在纬向风场QBO强迫下 ,NOx混合比扰动有明显的准两年周期振荡 ;与臭氧的QBO比较 ,发现在2 8km以下 ,NOx的QBO与臭氧QBO同位相 ,而在 2 8km以上 ,它们则是反位相 ,与HALOE资料的观测结果基本吻合。文中对模拟得到的由于风场QBO引起的余差环流输送作用做了进一步的分析 ,并讨论了在不同高度的气层中余差环流的输送作用与NOx破坏作用在臭氧QBO形成中的相对重要性     

青藏高原东北侧臭氧垂直分布与平流层-对流层物质交换

利用臭氧和温度探空廓线,结合NCEP/NCAR资料、TOMS臭氧总量卫星观测资料和NOAAHYSPLIT后向轨迹模式资料,通过个例分析探讨了影响青藏高原(下称高原)附近臭氧垂直分布的因子和过程。结果表明,动力过程是影响高原上空臭氧垂直分布的主要因子,特别是中高纬度高臭氧浓度的空气向南入侵会导致高原上空臭氧浓度的升高,影响高原上空臭氧低谷的范围大小和形态;尽管大气化学过程对高原上空的平流层下层臭氧垂直分布的影响并不显著,但是高原上空的平流层臭氧变化与温度变化具有较好的一致性。同时还发现,对流层上层的强反气旋系统,特别是中高纬度阻塞高压的边缘有明显的平流层空气向对流层入侵,从而导致对流层内臭氧浓度的增加。     

华南地区春季平流层入侵对对流层低层臭氧影响的模拟研究

利用中尺度大气化学模式WRF/Chem对2013年3月6日华南地区一次平流层入侵事件及其对对流层低层臭氧的影响进行模拟研究。通过加入UBC（Upper Boundary Condition）上边界处理方案,弥补WRF/Chem模式未考虑平流层臭氧化学反应的不足。结合臭氧探空廓线资料、地面O₃、CO、NO_x、相对湿度、温度和风速等观测资料以及再分析资料对模拟结果进行定量评估,结果表明模式能较为真实地模拟本次平流层入侵过程。模拟分析进一步揭示:（1）副热带高空急流是本次平流层入侵的主要原因。当华南地区处在副热带急流入口区左侧下沉区域时,平流层入侵将富含臭氧的干燥空气输送到对流层中低层。（2）本次平流层入侵对对流层低层臭氧收支有重要影响,导致香港地区近地层臭氧体积混合比浓度明显上升,如塔门站夜间臭氧浓度升高21.3 ppb（1 ppb=1×10-9）。地面气象场和化学物种的分析进一步确认了平流层入侵的贡献。（3）采用动力学对流层顶高度时零维箱式模型和Wei公式计算得到的平流层入侵通量相当,分别为-1.42×10-3 kg m-2 s-1和-1.59×10-3 kg m-2 s-1,这一结果与前人研究相吻合,且与采用热力学对流层顶高度计算所得到的结果具有可比性。     

东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究I.模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料,作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响,并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征.模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较.比较结果显示,模拟值与观测值具有很好的一致性,模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律,再现了许多观测到的重要特征,为进一步分析模拟结果奠定了基础.     

西宁夏季对流层臭氧垂直分布变化与气象要素的关系

根据臭氧、气象探空观测数据,分析了1996年7月5日至8月3日西宁（36°44’N,101°45＇E,海拔高度2296m）上空对流层臭氧垂直分布变化与气象要素之间的关系。对流层臭氧浓度的增加（减少）总伴随着干、冷（暖、湿）气流的输送变化,而这又与大气垂直方向的运动是紧密联系在一起的。分析表明天气动力输送过程对对流层臭氧垂直分布变化有重要作用。     

利用卫星资料分析对流层臭氧柱总量分布特征及其可能的原因

利用卫星资料计算得到的对流层臭氧柱总量数据分析了近20年来全球对流层臭氧柱总量的全球分布特征，并对我国对流层臭氧的季节变化做了研究。利用对流层污染测量仪（MOPITT）的CO和全球臭氧监测仪（GOME）和大气制图扫描成像吸收光谱仪（SCIAMACHY）的NO₂数据分析了关于对流层臭氧的分布特征及其原因。得出中高纬度地区对流层臭氧浓度存在规律的年内变化，对流层臭氧高浓度值的分布及变化与人类活动有密切关切。     

基于探空资料的北京地区大气臭氧垂直分布特征

利用2002年9月至2012年12月北京地区臭氧探空资料分析了大气臭氧的垂直分布特征,重点分析了对流层顶附近区域臭氧的季节变化与变率。结果表明:北京地区对流层臭氧的垂直分布主要表现为随高度递增的特征;臭氧的平均浓度夏季最高,冬季最低,春季和秋季相当,各季节的臭氧浓度在不同高度范围内略有差别。在对流层上层至平流层下层(8—15 km),臭氧浓度的垂直分布与平均浓度受对流层顶高度的影响显著。基于对流层顶相对高度坐标的分析表明,对流层顶下方1—3 km高度的臭氧仍保持了对流层臭氧的垂直分布特征;而在对流层顶高度附近,各季节臭氧浓度均随高度显著增加;由于垂直增速有显著的季节差异,导致臭氧平均浓度在对流层顶上方1—3 km出现明显变化。臭氧浓度归一化标准差表明:在对流层低层,大气臭氧浓度的变率在冬季最强,秋季、春季和夏季臭氧浓度的变率依次减弱;在对流层顶附近,大气臭氧浓度的变率在春季最强,冬季、秋季和夏季臭氧浓度的变率依次减弱,其中冬季和春季的强臭氧变率可能与对流层顶附近活跃的大气波动及对流层顶高度的频繁扰动密切联系。     

Impacts of the atmospheric apparent heat source over the Tibetan Plateau on summertime ozone vertical distributions over Lhasa

青藏高原(TP)是一个对气候变化敏感的地区,其上空的臭氧分布影响着青藏高原及其周边地区的大气环境,北半球夏季青藏高原上空臭氧柱总量相对较低的现象,及其时空变化受到广泛关注.本研究利用北半球夏季5年的拉萨上空臭氧的气球测量数据,研究高原上空大气视热源(Q1)对臭氧垂直分布的影响并探讨了该过程的机制.结果表明,当TP上空对流层整体的Q1相对较高时,拉萨上空对流层臭氧浓度下降.大气更强的上升运动伴随着TP主体区域上空的Q1的增大.因此,当夏季Q1较高时,由于近地表低浓度臭氧空气向上输送,拉萨上空的对流层臭氧浓度下降.     

BCC-AGCM-Chem0模式对20世纪全球O_3气候平均态及季节变化特征的模拟研究

利用由国家气候中心最近研发的全球大气环流化学模式BCC-AGCM-ChemO对1871-1999年全球大气O_3浓度进行了模拟,并利用全球臭氧和紫外线辐射数据中心(WOUDC)提供的O_3台站观测资料以及第5次耦合模式国际比较计划(CMIP5)整理的一套全球O_3分析资料对BCC-AGCM-ChemO模拟的O_3的气候平均态及季节变化特征进行了评估。结果表明:(1)BCC-AGCM-ChemO模式模拟出了全球年平均的O_3空间分布特征,表现为北半球O_3浓度高于南半球,O_3的经向分布大致呈由低纬向高纬递增;模式可以再现台站观测的O_3浓度垂直分布结构;相对于CMIP5分析数据,BCC-AGCM-ChemO模拟的O_3气柱总量在40°S以南的南大洋区域,模拟值偏低3~6 DU,在40°S-50°N中低纬地区略偏高3~6DU,陆地地区差异明显大于海洋地区,这些模拟偏差与地面排放和模式中O_3水平和垂直平流输送的影响有关。(2)BCC-AGCM-ChemO模式对全球O_3浓度的季节变化特征也有较好的模拟能力,模拟的O_3柱浓度与CMIP5资料的结果在1、4、7和10月的全球格点空间相关系数分别达到0.89,0.97,0.86和0.91;模式再现了南、北半球O_3浓度春季偏大、秋季偏小的特点;(3)从模式模拟和台站观测的对比分析来看,500 hPa以上的对流层中高层与以下的对流层中低层的O_3季节变化峰值存在明显的不一致性,表明500 hPa以下的中低层区域O_3变化可能受地面排放和干、湿等过程的影响较大,而对流层中高层的O_3变化可能与化学过程和平流层向下的输送影响较大有关。     

东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究Ⅰ．模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料，作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响，并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征。模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较。比较结果显示，模拟值与观测值具有很好的一致性，模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律，再现了许多观测到的重要特征，为进一步分析模拟结果奠定了基础。     

重霾天气气溶胶辐射效应对近地面臭氧峰值的影响

重度灰霾(或重霾)条件下,大气气溶胶颗粒物显著衰减到达地表的太阳紫外辐射,对臭氧O3光化学过程形成产生重要影响。通过对2013年12月1-10日发生在长三角地区的一次重霾过程进行详尽分析,结合对流层紫外和可见光模型(TUV)及NCAR箱式模型(MM),探讨气溶胶辐射效应对地面臭氧形成和浓度峰值的影响。研究表明,区域输送、稳定边界层累积和二次气溶胶过程等是导致本次重霾发生的主要原因;重霾条件下,臭氧光化学反应明显减弱,臭氧日峰值明显降低,但光化学反应仍缓慢进行;受各种因素如区域输送、边界层累积效应及二次气溶胶等过程影响,臭氧浓度随细颗粒物PM10浓度升高而缓慢上升。TUV和MM模拟结果与观测吻合较好,模拟结果进一步显示,当气溶胶光学厚度AOD由0.8增加到2.0时,到达地表的紫外辐射衰减63%,地面臭氧峰值浓度降低近83%,表明随着灰霾污染加重,近地层臭氧浓度有所降低。     

深对流云输送对于对流层O3、NOx在分析的作用

利用一个冰雹云模式与云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学／输送模式, 研究对流云对重要的大气污染物臭氧 （Ｏ３）、氮氧化物 （ＮＯｘ, 包括ＮＯ 和ＮＯ２） 的输送作用。模式较好地体现了一个单体积云的发展过程及其特征。云化学／输送模式的结果表明, 云内强烈的垂直输送能在３０ ｍ ｉｎ 左右, 把低层低体积分数的Ｏ３和高体积分数的ＮＯ２快速、有效地输送到对流层的上部, 造成化学物种的再分布。而在云顶附近, 由于对流穿透了对流层的顶部,造成了上层高体积分数Ｏ３的向下侵入,说明云的对流活动除了能把边界层内的污染物向上输送, 其夹卷作用还可以造成平流层和对流层化学物质的交换。     

云对云中大气臭氧影响因子的分析

应用一个较详细的气相光化学和液相化学耦合的箱体模式, 研究了云层对云中大气臭氧的影响过程。这一过程可分解为三个因子来考虑： 因子Ａ （云的辐射效应）, 由于云的存在改变太阳光辐射通量, 使得对流层光化学反应减弱或增强, 从而降低或增加臭氧浓度; 因子Ｂ（云的吸收效应）, 云层中液态水对大气臭氧及其前体物 （ＮＯｘ、ＮＭＨＣ、自由基等） 的直接吸收作用; 因子Ｃ（云的液相化学效应）, 吸收进入云中的物质发生液相化学反应从而改变大气臭氧浓度。数值研究结果表明： 上述三因子对云中臭氧浓度影响的程度差别很大, 并且与云层的物理结构有密切关系。讨论了云的吸收及液相化学效应影响臭氧浓度的主要原因