重霾天气气溶胶辐射效应对近地面臭氧峰值的影响

重度灰霾(或重霾)条件下,大气气溶胶颗粒物显著衰减到达地表的太阳紫外辐射,对臭氧O3光化学过程形成产生重要影响。通过对2013年12月1-10日发生在长三角地区的一次重霾过程进行详尽分析,结合对流层紫外和可见光模型(TUV)及NCAR箱式模型(MM),探讨气溶胶辐射效应对地面臭氧形成和浓度峰值的影响。研究表明,区域输送、稳定边界层累积和二次气溶胶过程等是导致本次重霾发生的主要原因;重霾条件下,臭氧光化学反应明显减弱,臭氧日峰值明显降低,但光化学反应仍缓慢进行;受各种因素如区域输送、边界层累积效应及二次气溶胶等过程影响,臭氧浓度随细颗粒物PM10浓度升高而缓慢上升。TUV和MM模拟结果与观测吻合较好,模拟结果进一步显示,当气溶胶光学厚度AOD由0.8增加到2.0时,到达地表的紫外辐射衰减63%,地面臭氧峰值浓度降低近83%,表明随着灰霾污染加重,近地层臭氧浓度有所降低。     

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅰ)——国内外研究现状与观测事实述评

介绍了气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究的国内外动态,分析了广州城市气溶胶对紫外线及臭氧影响的观测实例,说明了大气气溶胶与臭氧变化规律及其相互作用机制研究已成为大气化学研究领域具有重要理论和实用价值的前沿课题。     

近地面臭氧研究进展

近地面臭氧是空气中氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应的产物,其浓度与气象条件密切相关。晴天少云、紫外辐射较强、温度较高、相对湿度较低以及风速较小的天气,均有利于臭氧的生成,其中紫外辐射是产生臭氧最关键的因素。臭氧前体物（氮氧化物和挥发性有机物）的浓度及其比值是影响近地面臭氧浓度的另外三个重要因素。我国大多数城市的O3处于VOC控制区,即NOx浓度的增加会引起O3浓度的降低,而VOCs浓度的增加则会使其浓度升高。因而VOC源解析问题成为近年来O3研究的一个热点问题。同时,由于气溶胶可以直接吸收、散射太阳紫外辐射、短波辐射以及大气长波辐射,因此气溶胶的存在会影响大气中光化学反应的进程,从而影响臭氧的光化学生成,气溶胶对近地面臭氧的影响已成为目前大气环境的前沿课题。     

火山气溶胶的辐射影响

本文应用辐射传输计算研究了火山气溶胶,特别是大的火山爆发后短时期及火山周围地区内的火山气溶胶,对到达地面的向下的总的太阳辐射通量、行星反照率及大气加热率的可能影响.     

地面臭氧的变化规律和计算方法的初步研究Ⅱ.可见光波段

通过对广州鼎湖山近地面O3、NOx、太阳辐射,气象参数等项目的观测和理论分析,研究了地面O3与NOx等微量气体及太阳可见光辐射的变化规律,详细讨论了可见光波段、不同天气条件地面O3与NOx、光化学反应、气溶胶、可见光辐射等之间复杂的关系.提出以光能量传输与守恒的观点来考虑大气中与可见光辐射有关的主要过程,并以此来研究大气光化学过程中所遵循的能量规律,建立了一个简单、实用、省时的统计模式,用于计算地面O3浓度.结果表明:不同情况下,计算值与观测值吻合得均比较一致.     

平流层臭氧变化对大气加热率及到达地面紫外辐射的影响

平流层臭氧的变化对平流层的温度结构，整个大气环流以及到达地面的紫外辐射均有影响。本文采用一个计算臭氧吸收太阳辐射的参数化方法和有关资料，研究了臭氧变化对大气最大加热率和到达地面的紫外辐射通量密度的影响情况。文中给出的参数化方法可直接应用于大气环流模式计算臭氧吸收太阳辐射的加热率。     

气溶胶辐射效应对边界层结构及夹卷特征影响的观测分析

2017年12月22日至2018年1月18日利用无人机携带温、湿和颗粒物浓度探测仪对南京地区灰霾污染条件下大气边界层垂直结构开展加密观测。通过比较不同灰霾污染条件下温度、湿度和PM_2.5（直径小于2.5微米的颗粒物）浓度的垂直结构差异,结合地面热通量、2米空气温度、相对湿度、风速、风向及主要大气污染物（如臭氧和PM_2.5）浓度,定量评估了气溶胶辐射效应对边界层和夹卷过程的影响。分析表明,灰霾或气溶胶削弱到达地表太阳辐射,减小地表感热通量,延迟边界层发展,增加近地层大气稳定度,降低边界层高度,并加重灰霾污染。灰霾污染物在混合层顶处累积,导致PM_2.5浓度最大变化出现在边界层顶部而不是近地层。气溶胶辐射效应对夹卷特征及其特征参数有重要影响。灰霾浓度升高时,夹卷区厚度增加;无量纲化夹卷速度随对流理查逊数的变化不再符合负1次方幂函数关系,与大涡模拟结果一致。本研究进一步指出,为提高重霾污染条件下天气和空气质量数值预报水平,必须考虑气溶胶辐射效应对边界层和夹卷参数化的影响。     

不同污染条件下气溶胶对短波辐射通量影响的模拟研究

将高光谱分辨率的气溶胶光学参数化方案应用于高精度的辐射传输模式BCC_RAD（974带）中,研究不同污染状况下气溶胶在地表与近地层大气中造成的直接辐射强迫与辐射强迫效率。发现气溶胶在地表产生的直接辐射强迫为负,在近地层大气中产生的直接辐射强迫为正,且随气溶胶浓度的升高变大,说明大气气溶胶的含量越高,单位气溶胶光学厚度产生的直接辐射强迫越大。将短波划分为3个波段:紫外、可见光和近红外,发现在紫外、可见光和近红外波段中,不同污染状况下气溶胶在地表造成的直接辐射强迫范围分别为:-1.36—-13.66、-3.03—-32.41和-2.74—-28.62 W/m2,在近地层大气中产生的直接辐射强迫范围分别为0.44—4.26、0.99—9.80和0.93—8.87 W/m2。通过进一步对比自然和人为气溶胶的影响,发现人为气溶胶在地表和大气层顶产生的负直接辐射强迫以及对整层和近地面大气造成的正直接辐射强迫均大于自然气溶胶的影响,且上述两种排放源的气溶胶对整层大气辐射收支的影响主要集中在800 hPa高度以下的大气中。按照地表直接辐射强迫大小来分析不同种类气溶胶的影响,结果为硫酸盐>有机碳>黑碳>海盐>沙尘;按照近地层大气直接辐射强迫大小排序则为黑碳>有机碳>沙尘>海盐>硫酸盐。最后,通过分析散射型气溶胶与吸收型气溶胶对辐射通量的影响,还探究了大气中散射与吸收过程的异同。      

漠河地区臭氧的观测和计算

1997年3月上旬,在黑龙江漠河地区对地面和整层臭氧、太阳辐射等进行了短期观测,以初步了解该地区臭氧和辐射的变化规律以及它们之间的相互关系.研究发现,漠河地区近地面臭氧日变化明显,其峰值出现在每日10:00(北京时间)左右,并早于紫外辐射(UV)峰值出现时间.整层大气臭氧总量的日变化特征不明显.基于UV能量守恒,建立了臭氧与其影响因子-光化学、散射、UV等因子之间较好的定量关系和经验模式,并将其用于计算地面、整层大气臭氧小时值和日平均值.结果表明,计算值与观测值吻合的都比较好,它们相对偏差的平均值分别为:地面臭氧小时值(11.9%)和日平均值(9.0%);整层大气臭氧小时值和日平均值-7.4%、1.8%.因此,地面和整层臭氧的经验算法是合理和可行的.利用散射辐射/直接辐射(D/S)和散射辐射/总辐射(D/Q)可以描述大气中的物质如气溶胶、云等的散射作用.采用D/Q表示散射作用可以提高地面臭氧和整层大气臭氧计算的准确度,特别是对云量较大的情况.       

直接观测大气气溶胶成核

大气核化是全球大气气溶胶粒子的主要来源,在气溶胶气候效应中扮演重要角色。大气核化过程的关键步骤发生在2 nm以下的尺寸范围,在如此小的范围直接对其大小隔离观察直到最近才得以进行。本文呈现了1nm流动性直径范围内的大气纳米颗粒和集群的详细观测结果,确定了三个独立的低于2nm直径的尺寸类型,建立了物理、化学、动力一致的大气成核框架,更具体地说,气溶胶通过中性的途径形成。研究结果强调了在大气气溶胶形成过程中有机化合物的重要作用,导致气溶胶增长、辐射强迫及生物排放量、云和气候之间的相关反馈。     

夜间城市大气边界层和气溶胶的相互作用

本文利用能量闭合的二维非线性、非定常模式，结合地面热量平衡方程，研究了夜间城市边界层和气溶胶的相互作用问题。结果表明:气溶胶在夜间对大气低层起保温作用，对大气上层起冷却作用；使大气低层稳定度减小，上层稳定度增加；此外，气溶胶还能够削弱贴地逆温强度。在正常城市气溶胶污染情况下，气溶胶对城市热岛强度影响不大，但可使城市热岛环流稍有增加。夜间城市边界层对气溶胶的反馈作用使大气下层气溶胶浓度减小，上层气溶胶浓度增加。上述部分结论得到了在天津取得的城市热岛观测资料的直接验证。     

基于TUV模式的银川光化辐射通量特征及其影响因子

利用TUV模式计算分析了银川光化辐射通量变化特征,探讨了云、气溶胶、臭氧柱浓度、NO_(2)柱浓度等因子对银川光化辐射通量的影响。结果表明:2019年7—9月银川月平均光化辐射通量分别为6.5E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1)、5.6E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1)和4.7E+16光子数·cm^(-2)·s^(-1),日最大值出现在13:00;波长小于325 nm时,光化辐射通量随波长增加缓慢上升,波长在325—480 nm之间时,光化辐射通量迅速升高,波长大于480 nm时,光化辐射通量随波长增加变化较小,此特征在中午前后较早晚表现更明显;云光学厚度和气溶胶光学厚度对光化辐射通量的衰减作用具有明显的“U”型日变化特征,比较而言,气溶胶光学厚度对光化辐射通量衰减作用的“U”型波形更为宽广;光化辐射通量衰减率对较低的云光学厚度的变化更敏感;光化辐射通量随气溶胶光学厚度增加而减小的变率要比随云光学厚度增加而减小的变率小;光化辐射通量对单次散射反照比大于0.6的强散射性气溶胶的变化更敏感,且气溶胶光学厚度越大,此特性整体表现越明显;波长指数对光化辐射通量的影响相对较小。     

气象—化学双向耦合模式（WRF-NAQPMS）研制及其在京津冀秋季重霾模拟中的应用

为解析大气污染物与气象的双向反馈机制及其对气象和环境的影响,建立基于Mie散射理论的气溶胶—光学性质模块,研制气象-化学双向耦合器,以嵌套网格空气质量预报模式NAQPMS(Nested Air Quality Prediction Modeling System)为基础,建立了NAQPMS和中尺度气象模式WRF(Weather Research and Forecasting Model)的双向耦合模式(WRF-NAQPMS)。利用此模式数值模拟了2013年9月27日至10月1日的北京-天津-河北地区一次秋季严重灰霾过程。结果表明,考虑气溶胶辐射反馈的双向耦合模式模拟的气象要素和细颗粒物(PM2.5)浓度与观测结果更为一致。灰霾期间,气溶胶直接辐射效应显著改变了边界层气象要素,北京-天津-河北地区地面接收的太阳短波辐射减少25%,2 m高度的温度平均下降1°C,湍流动能下降20%,10 m高度的风速降低超过0.2 m/s,边界层高度下降25%,使得边界层大气更加静稳,进而造成了重污染地区污染进一步加剧,如石家庄近地面细颗粒物浓度增加可达30%。分析表明灰霾与边界层气象要素之间存在一种正反馈机制,采用该机制的双向耦合模式有利于准确模拟和预报灰霾污染过程。     

北京地区一次重污染天气气溶胶分布与传输特征研究

针对北京地区2004年10月26～31日的一次典型重污染天气个例,分析了此次污染过程产生的天气背景和污染物对近地层接收太阳总辐射的削减作用,同时应用MODIS卫星遥感气溶胶产品和地面风场的分布分析了大气污染物的分布和输送特征。结果表明,此次污染过程与大尺度的天气背景有密切关系,地面气压减小和偏南气流导致了此次污染过程;通过比较中国科学院大气物理研究所325m铁塔观测到的2m和280m高度处太阳总辐射可知,在空气质量较好天气,地面以上2～280m大气能够减少太阳总辐射的15%;而在重污染天气时,地面以上2～280m大气能够使太阳总辐射减少20%以上,低层大气显著地影响城市区域下垫面和大气之间的辐射交换;分析MODIS气溶胶分布和地面风场可知,此次污染过程可能是局地污染物积累和外界污染输送造成的。     

气溶胶辐射特性的观测研究

利用一个简化的辐射平衡模式,讨论了气溶胶直接辐射强迫和气溶胶辐射特性以及与地面反射率之间的关系。模式分析表明,增加气溶胶层以后,地气系统对太阳辐射的反射率可能增大,也可能减少,取决于气溶胶的单散射反射率~ω0、不对称度因子g与地面反射率αg之间的配置,但与气溶胶光学厚度δ没有直接的关系。气溶胶光学厚度值仅和反射率变化的幅度成正比。从辐射平衡模式的结果可知,为了定量地研究气溶胶直接辐射强迫作用,需要有系统的有关气溶胶辐射特性的观测资料。从地面和空间对中国地区气溶胶的辐射特性开展了观测研究,包括从地面用太阳光度计测量气溶胶的光学厚度、用浊度计测量气溶胶的散射系数、黑碳仪测量气溶胶的吸收系数,并且利用MODIS资料反演气溶胶的光学厚度。地面太阳光度计观测的气溶胶光学厚度用于检验卫星遥感的气溶胶光学厚度值,对中国东部地区,遥感的结果是可以接受的,主要是由于这一地区存在较低的地表反射率;但对中国北方植被条件不很好的地区,在遥感反演时对地面反射率的估计可能偏低,如做适当的修改还有可能提高遥感反演的精度。从地面直接测量气溶胶的散射系数和吸收系数算出的气溶胶单散射反射率在0.8左右,需要有更多的观测,以便进一步查清这一问题。     

散射辐射计算方法和气溶胶的气候效应

本文详细地介绍了大气散射辐射和辐射变温率的计算方法,并就气溶胶的概念、辐射特征以及气候效应进行了讨论。文中提出了求解辐射通量密度的迭代方法。本文是在各类数值模式中引入气溶胶气候效应的理论基础。     

污染大气边界层的长波冷却率模式

考虑大气气溶胶在长波窗区的散射和吸收作用以及水汽的连续吸收作用，建立了一个适用于污染大气边界层的长波冷却率模式。计算结果表明：当单位面积气柱中气溶胶含量为７８５．９ｍｇ／ｍ２时，气溶胶的作用可使到达地面的长波向下辐射增大３９Ｗ／ｍ２。在大气窗区，大气气溶胶和水汽的连续吸收对长波冷却率的影响是同等重要的。在水汽含量和气溶胶浓度较大的大气边界层内，水汽连续吸收的冷却率最大时可达１．３Ｋ／ｄ，气溶胶的冷却率最大时可达到１．６６Ｋ／ｄ，二者对长波冷却率的贡献均不容忽视     

复杂地形城市冬季边界层对气溶胶辐射效应的响应

作者着眼于城市气溶胶辐射效应与大气边界层的相互作用问题,针对地形复杂的兰州市及周边地区,开发应用了WRF(Weather Research and Forecasting,天气研究和预报)模式,使之与包含了大气气溶胶辐射效应和气溶胶粒子扩散的综合大气边界层数值模式嵌套起来.通过个例分析,揭示了冬季气溶胶辐射效应对边界层结构的定量影响.主要特征为夜间气溶胶的长波辐射效应使地面附近的气温增高,增温幅度为0.1～0.3 K/h,使低空(25～300 m)大气层冷却,降温幅度为0.08～0.15 K/h,风速在150 m以下减小;白天气溶胶的短波辐射效应使地面层内明显增温,1 h内升温约0.5 K,增温最大值在混合层顶500～600 m高度.受增温影响,垂直风场和水平风场随之调整,风速在450 m以下增大约0.1 m/s左右,而在450 m以上风速减小0.1 m/s左右.     

高云和气溶胶辐射效应对边界层的影响

通过WRF(Weather Research and Forecasting) 模式嵌套包含了高云和气溶胶辐射效应的大气边界层模式, 结合激光雷达资料, 进行数值模拟, 定量分析高云和气溶胶辐射效应对城市边界层的影响。模式能很好地模拟出在高云和气溶胶辐射效应下城市边界层的特征。夜间, 气溶胶在低层起到保温作用, 高云使得保温作用得到加强, 地表增温达1.5 K。中高层, 气溶胶降低所在气层温度, 高云使得降温幅度减少, 降温达0.2～0.7 K。白天, 高云和气溶胶减少到达地面的太阳短波辐射, 导致低层温度降低, 地表降温达1.3 K。中高层, 气溶胶加热所在的气层, 高云使得这一增温幅度减少, 在500 m处增温最大, 达0.85 K。无论白天还是夜间, 气溶胶的辐射效应都会抵消一部分形成山谷风的热力条件, 使得中低层的风速减少, 这种影响在白天显得尤为明显。高云的存在使得这种抵消得到少量的补偿。     

人为气溶胶对中国东部冬季风影响的模拟研究

采用美国国家大气研究中心(NCAR)的公共大气模式CAM5.1研究了人为气溶胶排放增加对中国东部冬季风的影响,同时通过对比中国东部地区不同人为气溶胶排放源的敏感性试验结果,探讨了人为硫酸盐、黑碳及总人为气溶胶(硫酸盐+黑碳)增加对东亚冬季风的影响。结果表明:冬季硫酸盐气溶胶排放增加的直接和第一间接效应减少了到达地表的短波辐射通量,引起了陆地地表和对流层低层降温,海平面气压升高,增加了海陆间气压梯度,使得东亚冬季风增强。其第二间接效应导致中国南部大尺度降水率减少;黑碳气溶胶排放增加导致到达地表的短波辐射通量减少和大气中短波辐射通量增加,其半直接效应部分抵消了直接效应,故地表温度变化微小且不显著。加热的对流层低层导致中国南部对流活动和对流降水率增加;总人为气溶胶排放增加导致的大气温度变化表现为弱的降温作用,引起中国北部对流和大尺度降水率减少,而南部对流降水率增加。总人为气溶胶和黑碳气溶胶排放增加是导致中国北(南)部的东亚冬季风增强(减弱)的重要因素。