广州黄埔工业区近地层气溶胶分级水溶性成分的物理化学特征

通过对在黄埔工业区收集的气溶胶样品的质量谱与水溶性离子成分谱的分析表明 :总气溶胶质量与诸离子浓度均明显高于华南大陆的值 ,其分布表现为明显的 3峰分布 ,气溶胶中以 SO2 - 4,NO- 3 ,Ca2 ,NH 4 为主要的离子成分 ;较之华南陆地测站 ,除离子浓度成倍增加外 ,SO2 - 4的浓度占了阴离子含量的绝大部分 ,NO- 3 ,NH 4 的含量比重显著增加 ,以及 NO- 3 ,SO2 - 4,NH 4 ,K 较多地存在于细粒态粒子中是其主要特点。     

2003年夏季临安地区大气气溶胶离子成分的尺度分布特征

文中利用2003年夏季在浙江临安大气本底污染监测站观测的资料,分析了临安的气溶胶质量浓度、离子成分的尺度分布特点及主要离子间的相互关系。初步结果显示,该期间临安气溶胶主要以粒径小于2.1μm的细粒子为主,约占总质量浓度的66%,其中粒径小于0.65μm的粒子可达总质量浓度的50%,远高于其他各级尺度段上的粒子浓度。与质量浓度分布相似,可溶性无机离子成分主要集中在粒径小于2.1μm(记为PM2.1)的细粒子中,PM2.1粒子中可溶性无机离子约占所有尺度段(包括所有5级)离子质量浓度总和的88%。其中粒径小于0.65μm的亚微米粒子中的离子质量浓度是细粒子的主要部分,占所有尺度段上离子质量浓度总和的77%。SO42-,NH4+和K+是PM2.1中决定性的离子成分。相关分析和离子平衡表明,PM2.1中SO42-与NH4+和K+有很高的相关,在粒径小于0.65μm的亚微米粒子中,非海盐硫酸盐(Nss-SO42-)主要为(NH4)2SO4,由气-粒转化产生;而在粒径为0.65~2.1μm尺度段,Nss-SO42-除(NH4)2SO4外,可能还有K2SO4,Na2SO4等存在。     

无机盐热力学平衡模式的简化及其应用

利用查表法简化无机盐热力学平衡模式ISORROPIA,对温度、相对湿度、总氨(NH3+NH4+)、总氮(HNO3+NO3-)和总硫(H2SO4+SO42-)等5个影响因子进行分档,建立不同组合情况下硫酸盐、硝酸盐、铵盐等物种平衡浓度的查算表。在区域气候化学模式系统(RegCCMS)中,分别用查算表检索法和直接耦合热力学平衡模式的方法模拟我国2003年1月和7月硝酸盐气溶胶的浓度分布。结果表明:查表法既能显著提高计算效率,在无机盐模拟性能方面又与直接耦合法保持较好的一致性,在气溶胶气候效应研究方面具有良好的应用前景。     

天津大气气溶胶化学组分的粒径分布和垂直分布

2006年8月在天津气象铁塔的10、120、220 m 3个不同高度.利用Andersen分级采样器同步进行大气气溶胶采样,样品用离子色谱和电感耦合等离子体质谱仪进行分析.结果表明,K元素主要集中在细粒子,Mg、Ca、Al、Fe元素主要集中在粗粒子,Na元素则具有双峰结构;总离子浓度随着高度的升高有增加的趋势,SO42-、N3-、NH4+、Ca2+是最主要的水溶性尤机离子;二次源是水溶性离子重要的贡献源.NO3-、SO42-、NH4+随着高度升高,浓度有向小粒径集中的趋势;各层气溶胶阴阳离子平衡值小于1,表明气溶胶偏碱性,与天津地处北方,土壤偏碱性,且非采暖期地面扬尘是主要的气溶胶来源有关;各层NO3-/SO42-平均值为0.48,表明非采暖期固定排放源(燃煤)仍然是天津大气细粒子中水溶性离子的主要来源.     

采暖期和非采暖期西安大气颗粒物中水溶性组分的化学特征

为了探讨采暖期和非采暖期西安大气颗粒物水溶性组分的化学特征和来源,分别于2005年冬季(2005年12月-2006年2月)和2006年夏季(6～8月)采集西安大气PM2.5和TSP样品,分析其中Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、Br-、NO-2、NO-3和SO2-4共11种水溶性离子的浓度,并对其季节特征和来源进行了研究.结果显示,采暖期西安大气PM2.5和TSP中11种水溶性离子的平均浓度分别为53.2μg·m-3和110.3μg·m-3,非采暖期分别为51.3 μg·m-3和89.3μg·m-3.SO2-4、NO-3和NH+4在PM2.5和TSP中均为最主要的离子组分,浓度之和在采暖期分别占到PM2.5和TSP总离子浓度的78%和76%,在非采暖期则占到88%和76%.PM2.5和TSP中,NH+4、SO2-4和NO-3三者之间都有很好的相关性,其在颗粒物中的主要结合形式为(NH4)2SO4、NH4 HSO4和NH4 NO3.硫的转化率(SOR)和氮的转化率(NOR)在非采暖期明显大于采暖期,揭示SO2-4和NO-3的形成机制为气相氧化,主要受温度的控制.阴阳离子平衡和pH值测定的结果表明西安市大气PM2.5稍偏酸性,TSP为碱性,无论是粗、细粒子采暖期比非采暖期更偏酸性.对比10年前的研究结果,显示西安市大气污染控制措施大大降低了采暖期气溶胶中二次组分的污染程度,但主要污染排放源已逐渐由燃煤型向机动车排放转化.     

广州市气溶胶质量谱和水溶性成分谱分析

对2006年9月—2007年1月在广州市采集的气溶胶粒子的质量谱和水溶性成分进行分析表明,广州市各测点的气溶胶质量谱基本呈双峰或三峰分布,细粒子浓度占气溶胶总浓度的四成到六成;在气溶胶水溶性离子成分中,浓度最高的阴离子是SO42-和NO3-,浓度最高的阳离子是NH4+和Na+;各离子多呈三峰或是双峰分布,但不同离子的峰值不尽相同;广州市的粉尘污染逐渐减少,而NH4+浓度迅速增大;相对土壤,只有Na+和NH4+富集度比较大,SO42-和K+有一定富集;相对海洋,F-的富集度非常大,其他离子则无明显富集;Cl-被严重耗损;致酸离子以SO42-为主,NO3-作用较弱些;SO42-和NH4+谱分布有很好的相关性,并且在细粒子和巨粒子粒径范围有共同的来源。     

积云的清除作用与其酸化的数值模拟

一维时变参数化积云模式与污染物浓度连续方程相结合，根据积云内外SO2和HNO3浓度、云水S(VI)浓度、H2O2和O3的氧化速率以及地面雨水S(VI)浓度的时空变化，分别讨论核化清除、液相氧化、云下气溶胶清除、碱性气溶胶、云外污染物的夹卷以及SO2初始分布等因子的重要性。     

南海北部大气气溶胶水溶性成分谱分布特征

通过对南海腹地岛屿测站和南海北岸测站气溶胶样品中水溶性成分的分析，以及与华南大陆清洁测点和城市测点的对比，结果表明:海岛测点气溶胶总质量与诸离子浓度均大大低于海岸与大陆测点。其分布以三峰型出现的比较多，海岛与海岸气溶胶中水溶性成分以SO2-4，Cl-与Ca2+，Na+为含量比重最大的离子成分；与华南大陆测点相比，Cl-，Na+比重显著增加而NH+4的含量比重有所下降。     

岭南山地气溶胶物理化学特征研究

对岭南山地收集的气溶胶样品的质量谱与水溶性离子成分谱的分析表明:总气溶胶质量与诸离子浓度大体在华南大陆的清洁点均值与大中城市均值之间,其分布主要表现为明显的三峰分布,分别位于巨粒子段,大粒子段与亚微米粒子段,主峰值位于巨粒子段。K 的分布最为特殊,仅仅在细粒子段位于0.065~1.1μm处表现为一个明显的峰。气溶胶中均以SO42-为主要阴离子成分,Ca2 为主要阳离子成分,较之华南乡村清洁对照点,除离子浓度成倍增加外,SO42-浓度占了阴离子含量的绝大部分。另外,NO3-、NH4 的含量比华南城市显著减少是其主要特点。在雨季无论是总浓度还是SO42-、Ca2 、Mg2 的浓度均比旱季时明显减少,与降水的清除过程有关。气溶胶中水溶性NH4 、K 、SO42-较多地存在于细粒态粒子中,它们的质量中值直径在旱季比广州大,在雨季略小于广州的情况;而F-、Ca2 、Cl-、Na 较多地存在于粗粒态粒子中。相对于华南土壤而言,旱季的大瑶山和白云山气溶胶中Mg2 、Ca2 有明显富集,SO42-也有一定程度的富集,雨季仅仅白云山上Mg2 有富集现象。通过离子中和情况的讨论,岭南山地气溶胶应呈酸性,对雨水酸化的缓冲能力较差,会加重该区的酸雨危害。     

南京气溶胶水溶性离子粒径分布及其随高度的变化

2009年1月对南京市河西生活区距地面1．5、54和80m3处同步进行了大气颗粒物采样,并用离子色谱对样品进行了分析。结果显示,随着高度的增加,PM10和PM2.1的质量浓度逐渐降低,而总离子浓度随高度增加而增大。气溶胶中最主要的3种水溶性离子分别为N03、SO4 2-、Ca2＋,且3个高度的NO3-与SO4 2-浓度之比均大于1,表明该生活区移动排放源已经成为大气气溶胶离子的主要来源。3个高度处各离子粒径分布规律为：SO4 2-、NO3-、K＋在0．43-1．1um出现峰值;Ca2＋、Mg2＋、NO2-在4．7～5．8um出现峰值;Na＋、Cl-、F-在0．43～1．1um和4．7～5．8um出现双峰。     

区域对流层光化学过程研究

将 MM5和 RADM耦合 ,建立了一个区域大气光化学模式。用此模式来研究区域大气光化学过程。分析了大气光化学过程中前体物、自由基以及主要产物的时空分布及其随时间的变化情况。得到了大气光化学过程各主要成分的分布及其演变特征。在此基础上 ,分析了水平平流、垂直扩散及沉降以及化学转化等物理、化学过程在大气光化学过程中的相对重要性 ,结果表明 ,水平平流和垂直扩散及沉降等物理过程对大气光化学过程中各种成分的浓度分布及其随时间的变化有重要的作用。     

Characteristics of Anthropogenic Sulfate and Carbonaceous Aerosols over East Asia： Regional Modeling and Observation

The authors present spatial and temporal characteristics of anthropogenic sulfate and carbonaceous aerosols over East Asia using a 3-D coupled regional climate-chemistry-aerosol model, and compare the simulation with the limited aerosol observations over the region. The aerosol module consists of SO2, SO4^2-, hydrophobic and hydrophilic black carbon （BC） and organic carbon compounds （OC）, including emission, advections, dry and wet deposition, and chemical production and conversion. The simulated patterns of SO2 are closely tied to its emission rate, with sharp gradients between the highly polluted regions and more rural areas. Chemical conversion （especially in the aqueous phase） and dry deposition remove 60% and 30% of the total SO2 emission, respectively. The SO4^2- shows less horizontal gradient and seasonality than SO2, with wet deposition （60%） and export （27%） being two major sinks. Carbonaceous aerosols are spatially smoother than sulfur species. The aging process transforms more than 80% of hydrophobic BC and OC to hydrophilic components, which are removed by wet deposition （60%） and export （30%）. The simulated spatial and seasonal SO4^2-, BC and OC aerosol concentrations and total aerosol optical depth are generally consistent with the observations in rural areas over East Asia, with lower bias in simulated OC aerosols, likely due to the underestimation of anthropogenic OC emissions and missing treatment of secondary organic carbon. The results suggest that our model is a useful tool for characterizing the anthropogenic aerosol cycle and for assessing its potential climatic and environmental effects in future studies.     

近10年东亚沙尘气溶胶时空分布与起尘通量的数值研究

利用一个耦合了沙尘模型的区域气候模式RegCM3和NCEP再分析资料,对近10年(2000-2009年)东亚地区沙尘气溶胶(直径≤20μm)时空分布特征和起尘通量进行了数值模拟。结果表明,(1)耦合模式能较好地模拟东亚地区沙尘气溶胶的时空分布特点。东亚地区沙尘气溶胶光学厚度、柱含量高值区主要位于塔克拉玛干沙漠和巴丹吉林沙漠。沙尘气溶胶柱含量的季节变化特征明显,春季最大,冬季次之,秋季最小。东亚地区110°E以东,沙尘主要以700hPa高度为中心向东传输。(2)东亚地区起沙源区主要位于塔克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠、藏北沙漠化地区及蒙古国西南部,起沙强度存在明显的季节变化。2000-2009年东亚地区年平均起沙通量为1015.34mg.m-2.d-1,其中62.4%和2.3%分别通过干、湿过程重新沉降在东亚地区,其余35.3%被净释放进入大气或进行远距离传输。     

小张庄近地面大气环境特性变化观测分析

根据１９９３年１０月,１９９５年５月和１９９７年４月在农业生态环境“全球５００佳”－安徽省颖上县小张庄（３４°４７′Ｎ,１１６°２３′Ｅ）所进行的近地面污染气体（ＳＯ２,Ｏ３,ＮＯｘ）和气溶胶的观测结果,给出了这些微量气体的浓度平均概况及随时间和季节变化的一些特征,这三次观测表明,小张庄大气环境质量是持续好的,地面Ｏ３浓度主要取决于地面总辐射强度控制下的光化学反应过程;小张庄大气气溶胶粒子９９％是     

Seasonal and spatial variation of radiative effects of anthropogenic sulfate aerosol

On the basis of the emission data of the industrial sulphur dioxide (SO2) and observed climate fields over East Asia, the distribution of anthropogenic sulfate aerosol (SO) with seasonal variation in the troposphere is simulated and analyzed by a regional sulfur transport model, and the direct radiative effects of SO under different weather conditions are also calculated using the discrete ordinate method. The results show that the concentration of SO has significant seasonal and spatial variations resulting from the effects of SO2 emission source and precipita-tion and wind fields. Both the concentration of SO2 and its radiative forcing have the largest values in October and the lowest in July. SO causes the decrease of the radiation flux absorbed by earth-atmosphere and the cooling of air temperature by scattering more solar radiation back into space. Besides, the radiative and climatic effects of SO are related to the types and height and optical thickness, etc., of the clouds.     

MEASUREMENTS OF REACTIVE NITROGEN SPECIES IN THE EASTERN CHINA DURING THE EXPERIMENT PEM-WEST A

Measurements of NO_x(NO+NO_2),HNO_3,particulate nitrate,and total odd nitrogen NO_y were made at Linatmosphere regional background station during the NASA GTE/PEM-WEST A in the fall of 1991.NO_x and Nwere measured using chemiluminescence detectors.HNO_3 and aerosol nitrate(NO_3~-)were collected by a filter systNO_x concentration exhibits a significant diurnal variation:maximum occurring in the evening and postsunrise wpeak occurring following sunrise.Unlike NO_x,NO_y does not show distinct diurnal variations.From the ratiosday/night NO_x concentration and the diurnal cycles of two kinds of weather conditions,it is clear thatphotochemical production of NO_x varies with solar radiation.NO_x is the major component of total odd nitroNO_y and NO_2 is the major portion of NO_x as well.The regional background concentrations of NO_x,NO_y,aerosoltrate(NO_3~-)and HNO_3 range from 4.77 to 7.02 ppb,9.24 to 10.95 ppb,0.33 to 2.38 ppb and 0.31 to 0.97 ppb in a dayaverage,respectively.In the eastern China,the biomass burning is an important local emission source of nitrospecies.The ratios of NO/NO_2,NO_x/NO_y,HNO_3/NO_y,NO_3~-/NO_y and HNO_3/NO_x are also discussed inpaper.     

Impacts of Secondary Aerosols on a Persistent Fog Event in Northern China

The chemistry version of the Weather Research and Forecasting model (WRF/Chem) was coupled with the anthropogenic emission inventory of David Streets to investigate the impacts of secondary aerosols on a persistent fog event from 25 to 26 October 2007, in Northern China. The spatial distribution of the simulated fog is consistent with satellite observations, and the time-height distributions of the simulated boundary layer where the fog formed are also in good agreement with these observations. The sensitivity studies show that the secondary aerosols of SO 4 , NO 3 , and NH 4 formed from gaseous precursors of SO 2 , NO x , and NH 3 had substantial impacts on the formation processes and microphysical structure of the fog event. The decrease of the secondary aerosols obviously reduced the liquid water path and column droplet number concentration of the fog below the 1-km layer, and the corresponding area-averaged liquid water path and droplet number concentration of the fog decreased by 43% and 79%, respectively. The concentrations of NO x and NO 3 were found to be extremely high in this case. The concentration of interstitial aerosol NO 3 was much higher than the SO 4 and NH 4 , but the concentration of SO 4 was highest in the cloud-borne aerosols. The average activation ratios for SO 4 , NO 3 , and NH 4 were 34%, 31%, and 30%, respectively, and the maximum ratios reached 62%, 86%, and 55% during the fog episode.     

区域海气耦合模式模拟中国夏季降水能力分析

基于OASIS3(Ocean Atmosphere Sea Ice Soil version 3)耦合器,耦合区域气候模式RegCM3(Regional Climate Model version 3)和海洋模式HYCOM(Hybrid Coordinate Ocean Model),建立一个区域海气耦合模式,并通过嵌套方法处理海洋模式的侧边界问题。运用该耦合模式对1982～2001年包括中国在内的东亚地区气候进行连续模拟,重点分析其对中国夏季(6～8月)降水的模拟性能。结果表明:耦合模式基本可以模拟出中国夏季降水的空间分布特征,模拟的降水量值和年际变化在靠近海洋的沿海区域比参照试验有一定程度的改善;能够再现观测夏季降水经验正交函数第一模态(EOF1)的空间分布特征,与观测EOF1的时间相关性也比参照试验有较大提高;前6个模态的组合分析也表明耦合模式对长江中下游、山东半岛、海南岛等区域夏季降水的较大时间尺度气候分量的模拟改善更显著。     

长江三角洲区域本底大气中致酸气体体积分数变化特征

利用2003-12—2004-11浙江临安区域大气本底站大气NOx、SO2体积分数的连续观测资料,分析其季节变化和日变化特征。结果表明：长江三角洲区域本底大气中致酸气体NOx、SO2体积分数值均为冬季最高,分别为23.81×10^-9和37.3×10^-9,主要受来自东北方向宁、沪区域城市群的相对高浓度污染物随气团传输影响;夏季最低,主要是局地源的贡献。降水对SO2去除作用明显,对NOx去除效果不大。NOx体积分数值冬季的日变化最为明显,呈现出一低一高的双峰型,09：00出现较高体积分数值,18：00出现最高体积分数值;而夏季为单峰型日变化,07：00出现最高体积分数值。SO2冬、春季的日变化明显,最高体积分数值出现在06：00左右,最低体积分数值出现在15：00左右。该区域NO2全年空气质量达到《环境空气质量标准》（GB 30952—1996）一级标准,SO2冬、春季超标较多,受到人类活动影响较明显。NO2和SO2空气污染指数在12月最大,分别为50和93。该区域NO2和SO2并未出现“周末效应”。