沙尘表面非均相化学过程的气候效应的初步模拟研究

建立了一个包含地表起尘机制的尘粒表面非均相化学模式, 并与区域气候——大气化学模式系统连接. 研究了沙尘气溶胶表面的非均相过程对大气中一些重要微量成分浓度的影响及其所产生的气候效应. 结果表明,非均相过程使得二氧化硫和臭氧的浓度降低,硫酸盐浓度增加,年平均硫酸盐积分浓度增加26mg/m2;在部分地区非均相过程使二氧化氮浓度降低,而在另外一些地区,则使二氧化氮浓度增加. 1,4,7,10月四个月硫酸盐浓度增加造成的辐射强迫最大值分别为-0.24,-1.0,-2.0,-0.6 W/m2,全区域年平均辐射强迫为-0.033 W/m2. 四个月最大降温分别可达0.16,0.35,0.5,0.48K,年平均降温0.021K. 非均相过程对月总降水亦有明显的影响.     

东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布

本研究收集整理了东亚地区一个黑碳气溶胶的排放源,并利用一个三维化学输送模式系统模拟研究了东亚地区春季黑碳气溶胶的输送和演变过程.黑碳气溶胶浓度的模拟值与地面观测站和观测船获取的监测值相比,模拟值与监测值具有良好的一致性,这表明本研究收集整理的黑碳气溶胶的排放量及其分布是基本合理的,模式系统较好地反映了黑碳气溶浓度的时空分布和变化趋势,再现了许多观测到的重要特征.模拟结果表明,东亚地区春季间隙性的长距离输送对于西北太平洋海域的黑碳气溶胶浓度分布具有非常重要的影响.     

珠江三角洲大气气溶胶对地面臭氧变化的影响

研究表明在珠三角目前的污染状况下,至少一半以上的紫外辐射被大气气溶胶衰减,如此大幅度的紫外辐射衰减对城市生态系统和物种化学循环,尤其是臭氧光化学反应过程有重大的影响.利用地面观测的臭氧、紫外辐射、气溶胶辐射特性参数以及辐射和化学模式定量评估了大气气溶胶对地面臭氧影响的显著性.实例分析表明,珠三角大气气溶胶和紫外辐射与臭氧之间的相关性显著,气溶胶光学厚度（AOD）与地面PM10的浓度相关性高达0.98,AOD与相应时次的紫外辐射和臭氧的反相关性明显,相关系数可达-0.9.分析表明气溶胶污染通过衰减紫外辐射可显著降低臭氧的产率,AOD为0.6时臭氧的午间峰值区消失,AOD至1.2时午间峰值区呈下降趋势,造成午间臭氧的生成产率明显降低.目前干季（10,11,12和1月）广州的气溶胶光学厚度AOD550 nm≥0.6（AOD340 nm≥1.0）的出现概率为47%（55%）,珠三角在干季出现臭氧极大值的机会少与严重的气溶胶污染抑制臭氧峰值的出现应有密切的关系.分析表明应用辐射化学模式计算气溶胶的辐射效应时对单散射因子（SSA）十分敏感,表明应用辐射化学模式计算臭氧的产率时应慎重选取合理的单散射因子值.     

7^Be和210^Pb观测示踪研究瓦里关山近地面O3和CO2浓度变化

根据2002年10月～2004年1月在青海瓦里关山全球大气本底站（101.898°E,36.287°N,3810ma.s.l.）近地面空气7Be,210Pb,O3和CO2的周平均浓度数据,建立这4种组分相邻周浓度差（分别以Δ7Be,Δ210Pb,ΔO3和ΔCO2表示）数据序列,以此示踪研究高层大气向下输送和陆地地表排放这两个过程各自对瓦里关山近地面O3和CO2浓度变化的影响.结果表明,与使用直接周浓度数据的示踪结果相比,浓度差的引进降低了大气气溶胶季节性湿沉降对7Be和210Pb示踪信号的干扰,较清晰地揭示了瓦里关山站近地面O3和CO2各自浓度变化的物理机制.Δ7Be与ΔO3的关系表明瓦里关山近地面O3显著地受到高层大气向下输送影响;Δ210Pb与ΔCO2关系则表明陆地地表排放对近地面CO2浓度变化有着明显的贡献.Δ210Pb与ΔO3关系也反映出地表排放在冬、夏季对瓦里关山近地面O3浓度变化不同的影响,Δ7Be和ΔCO2关系则反映了来自高层大气向下输送在夏季（冬季）是增加（减低）瓦里关山近地面CO2的浓度.根据对7Be和O3的观测,本文推算月平均平流层输送到瓦里关山近地面O3浓度在4月和6～8月为（6.0～8.0）×10-9（体积混合比,下同）,而其余月份稳定在（2～4.0）×10-9;在瓦里关山近地面O3本底浓度的构成中,平流层贡献5～7月份为20×10-9左右,而在其余月份在（12～15）×10-9,总体上相对贡献率为35%～40%.     

一种基于卫星遥感AOT估算近地面颗粒物的方法

本文建立了一种基于卫星遥感AOT估算近地面颗粒物浓度的新方法.该方法考虑大气边界层厚度和近地面相对湿度的区域分布变化情况,基于大气边界层模式模拟结果和卫星遥感气溶胶光学厚度进行近地面颗粒物浓度估算.基于RAMS模拟结果和MODIS气溶胶光学厚度数据,利用该方法获得了华北地区近地面PM2.5质量浓度.并用研究区域中16个地面站点的颗粒物浓度监测数据对估算结果进行了评估.结果表明,遥感反演的近地面PM2.5与地面监测数据在趋势上基本一致,二者相关R2达到0.61.与此同时,又利用地面激光雷达和气象仪测量结果对MODIS气溶胶光学厚度数据进行了近地面颗粒物估算,并将估算的结果与新方法得到的估算结果进行了比较.比较结果表明,新方法获得的估算结果与地面监测数据具有更好的相关性,和常规方法相比,相关R2从0.32提高到0.62.     

北京亚微米气溶胶化学组分及粒径分布季节变化特征

本文利用气溶胶质谱仪（Q-AMS）对北京2008年不同季节（1,4,6和10月）亚微米气溶胶（PM1）特性进行观测实验.获得了PM1及其主要化学组分硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机物的质量浓度和粒径分布数据,总结了亚微米气溶胶化学组分和粒径分布的季节变化特征.研究表明,亚微米气溶胶质量浓度夏季最高,秋季最低.有机物浓度在四季中占PM1的份额（36%～58%）高于其他物种,四季中有机物在冬季浓度最高.硫酸盐、硝酸盐和铵盐平均浓度次之,三种物种在夏季浓度最高,其次为春季,秋冬季最低.利用主因子分析手段将有机气溶胶解析为碳氢类有机气溶胶（HOA）和氧化性有机气溶胶（OOA）两类.HOA浓度在冬季最高,占有机气溶胶总量的70%左右.OOA浓度在夏季最高,秋冬季较低.在四个不同季节主要化学组分质量浓度的日变化规律表现为夜间高,日间低的特点.HOA傍晚到夜间浓度变化幅度明显大于其他物种,其浓度在中午出现浓度峰值,可能与北京餐馆排放有直接关系.OOA以及硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物的日变化特点接近,早上9：00～13：00之间浓度出现上升趋势,午后有所下降.亚微米气溶胶主要化学组分粒径分布峰值均出现在500～600nm之间.有机物质量谱分布范围较其他物种宽,尤其是秋、冬季质量谱分布更宽.硫酸盐、硝酸盐和铵盐在春、夏、秋三季的平均粒径分布特点相似,而冬季谱分布较其他季节要宽,峰值粒径偏小.在粒径小于200nm的范围内,有机物占亚微米气溶胶总量60%以上,粒子越细,有机物占的份额越大,冬季有机物在观测粒径范围内占PM1的50%以上.春、夏、秋三季HOA在〈200nm粒径范围内占优势,而OOA则在〉300nm粒径范围内占有相对优势.     

MODIS卫星遥感气溶胶产品在北京市大气污染研究中的应用

利用NASA MODIS气溶胶光学厚度产品与北京市空气污染指数做了长期比较分析, 发现二者的直接对比相关较低; 在引入季节变化的气溶胶标高、考虑了气溶胶的垂直分布后, 二者的相关系数有所提高; 在考虑了湿度影响因子订正后, 二者的相关系数显著提高. 证实卫星遥感气溶胶光学厚度在经过垂直和湿度影响两方面的订正后, 可以作为监测颗粒物污染物地面分布的一个有效手段. 利用 MODIS资料对2004年10月一次污染个例的分析, 表明卫星遥感气溶胶可以细致描绘地面污染事件的形成过程, 发现区域尺度输送和地形因素对北京市空气质量具有显著影响. 高分辨率的反演结果给出北京城区及周边地区气溶胶光学厚度的年平均分布, 表明高分辨率卫星遥感可能在监测颗粒物排放源分布上具有潜在的应用价值.     

巨凝结核对冰雹云降水结构影响的数值模拟研究

利用RAMS数值模式,研究了巨凝结核数浓度改变对半干旱地区春季冰雹云降水特征的影响,研究显示巨核浓度改变对冰雹云中微物理过程及地面降水都有重要影响.累积带对冰雹生成有重要贡献.巨核数浓度增加时,冰雹云中冰雹混合比含量及其云中水平覆盖面积增加;云中过冷雨水和大云滴生成的过冷云水增加,冻结作用增强;地面降雨量增加但降雹量减少;总的地面累积降水量增加但累积冰相降水量减小.对降水的作用在污染云中要比清洁云中明显.地面流场分布随着巨核数浓度的改变而不同.在不同背景气溶胶下,春季冰雹云的判别指标不同于夏季冰雹云.     

夏季华北地区二次气溶胶的模拟研究

通过模式结果与观测的NOx,CO,O3,NH3,HNO3,SO2和PM2.5的对比,说明CMAQ空气质量模式能够较好地模拟华北地区污染物的变化.同时,模式结果表明河北、河南和山东地区NH3的浓度较高,平均浓度为(30～35)×10?9.模拟试验的结果表明高浓度的NH3使得二次气溶胶中硫酸盐气溶胶生成效率提高了大约30%以上,特别是在邯郸、安阳和长治交界地区其作用更显著,达到了50%.而且,NH3还会增加二次气溶胶中含氮气溶胶和铵盐成分,二者的质量浓度和与硫酸盐气溶胶相当.北京地区边界层高度在白天较高,中午平均高度为1500m.这使得SO2,NH3和HNO3可以输送到边界层上部850hPa.硫酸盐、铵盐和硝酸盐分别在边界层上部和下部形成各自的高浓度区.由于PM2.5的寿命较长,因此它们可以被输送到对流层的中层,形成深厚的气溶胶层,构成了北京地区气溶胶的穹隆.模式结果表明:如要控制华北地区夏季大气中气溶胶的浓度,除了减少SO2和NOx的排放以及一次气溶胶的排放外,降低大气中NH3的排放也是有效办法之一.     

大气环境的硫同位素组成及示踪研究

大气SO2和气溶胶硫酸盐是导致大气环境酸化,加剧酸沉降污染的重要因素.由于稳定硫同位素组成的"指纹"特征,硫同位素示踪技术已被广泛地应用到环境领域中的硫循环和硫源解析等研究.本文对浙江中部地区金华市的大气环境进行了连续的观测,并分析测定了大气SO2和气溶胶硫酸盐的硫同位素组成.结果表明,研究区域大气SO2的δ34S值变...     

基于CMIP5多模式评估人为和自然因素外强迫在中国区域气候变化中的相对贡献

基于观测资料和CMIP5多模式的历史试验(考虑所有驱动因子)以及单因子强迫气候归因试验结果,估算了温室气体、气溶胶、土地利用及自然因素等外强迫在中国区域气候变化中的相对贡献.结果表明,人为和自然外强迫的共同作用可解释近30年观测气温变化的95%~99%,其中温室气体引起的温度变化是观测增温的2~3倍,而气溶胶起到了显著的冷却降温作用;人为和自然因素外强迫对近几十年观测降水的变化的可能贡献约为65%~78%,其中,气溶胶和温室气体是中国区域降水的主要外强迫因子,尤其气溶胶主导着中国东部降水变化的分布型,而自然因素外强迫的贡献主要体现在干旱半干旱区.人类活动主导了近60年来中国区域气温的长期非线性趋势,特别是从20世纪60年代开始温室气体的影响强度逐渐增大,是中国区域气候变暖最主要的贡献者;不同外强迫因子对中国区域降水长期非线性趋势的影响具有明显的区域差异,温室气体是20世纪70年代以后干旱半干旱区降水逐渐增加的主要贡献者,而气溶胶的主要影响使湿润半湿润区降水有较为明显下降趋势,土地利用和自然因素外强迫也会造成降水呈减少的趋势.通过最优指纹法(Optimal Fingerprinting)的检测可知,人类活动能够很好地解释近60年来中国区域特别是湿润半湿润区观测气温的变化,其中温室气体的单独作用能够清晰地从观测结果中检测出来;由于多模式结果的不确定性,观测降水变化的归因目前还无法通过残余一致性检测.需要指出的是,尽管本文的研究结果还存在着一定的不确定性,但仍可为中国区域气候变化成因研究及其预测提供科学依据.     

气溶胶辐射效应对城市边界层影响的数值模拟研究

近年来,伴随污染和城市化进程的加剧,气溶胶辐射效应对城市边界层的影响日益显著.文章以北京地区一次冬季污染过程为例,采用中尺度数值预报模式,在优化辐射方案中气溶胶垂直廓线的基础上验证了模式的有效性,分析了气溶胶对辐射和边界层的影响过程,最后通过敏感性试验探究了气溶胶、城市化和气象要素间的相互关系.结果表明:(1)优化后的模式可以较好地模拟北京地区温度场、湿度场、风场的分布特征.(2)气溶胶在大气中通过削减到达地面的入射短波辐射使地表温度降低,通过对辐射的吸收或后向散射作用,使高层温度升高,温度场的变化使层结稳定性增强,从而减少近地层的能量输送,使边界层高度下降.(3)随着气溶胶光学厚度的增加,乡村地区最易变为稳定层结,郊区较易变为稳定层结,城区最难变为稳定层结,且气溶胶辐射效应、城市下垫面以及二者的共同作用是影响城市边界层气象要素变化的主要原因.     

二氧化碳柱浓度的卫星反演试验及地基验证

基于最优估计理论,采用LBLRTM和VLIDORT辐射传输模式以及包含Line Mixing效应的aer_v_3.2数据库,构建了一套短波红外高光谱卫星反演XCO2的算法.利用该算法试验了Line Mixing效应对卫星反演结果的影响,对GOSAT卫星观测光谱数据进行了系统性试验反演,并利用选取的TCCON站点一年中的匹配观测资料进行了地面验证,同时与GOSAT卫星官方L2B产品进行了比对.试验表明,忽略Line Mixing将系统性低估约0.25%的CO2柱浓度.在气溶胶光学厚度小于0.3的大气条件下,本文反演算法反演结果与GOSAT官方数据产品精度接近,与地基观测值相差小于1%,而高浓度气溶胶背景下卫星反演CO2浓度的有效方法仍有待于突破.     

北京大气气溶胶中硫氧稳定同位素组成研究

使用MAT-253同位素质谱仪对北京大气气溶胶中多硫同位素(32S,33S,34S和36S)与氧同位素(16O和18O)组成特征进行分析.北京大气气溶胶中δ34S变化范围为1.68‰~12.57‰,平均值为5.86‰,表明该地区主要硫源与燃煤排放相关;δ18O变化范围为-5.29‰~9.02‰,平均值为5.17‰,说明气溶胶中的硫酸盐以二次硫酸盐为主.在2008年7和8月,大气SO2主要以酸性条件下H2O2的异相氧化为主,而在9和10月,大气SO2同时存在酸性条件下H2O2异相氧化和过量O2下Fe3+催化氧化.北京大气气溶胶存在显著的硫同位素非质量分馏效应,通过对△33S与CAPE相关性分析,发现其形成机制不仅与平流层SO2的光化学反应有关,还可能与热化学反应机制关联.     

气溶胶与东亚季风相互影响的研究进展

中国科学院地学部在第33次科学与技术前沿论坛对气溶胶与季风相互作用进行了深入讨论和评估.本文综述了在此次论坛上所报告的国际和中国气溶胶与东亚季风相互作用有关的研究进展.研究表明:(1)东亚季风能影响气溶胶的输送,特别是可以为由气溶胶引起的持续性强雾-霾天气过程的生成和发展提供适宜的大气环流背景场,东亚季风还在季节、年际、年代际等多时间尺度上影响气溶胶的输送和空间分布特征,季风区域的高水汽特征还可能影响气溶胶的光学及辐射效应;(2)已有证据表明气溶胶对于中国部分区域云的物理特征和降水有明显影响,在东南沿海地区,增加气溶胶的含量可能会抑制轻型和中度降水,对强降水可能有强化作用,但是此问题极为复杂,值得深入研究;(3)东亚夏季风活动的年际变化对中国区域气溶胶浓度和空间分布有明显影响,而且近几十年季风的减弱很可能利于区域气溶胶浓度增加.同时期,中国大气污染排放量的显著增加很可能减小了海陆温差和纬向差异,也不利于季风的增强.此外,文章对未来加强季风与气溶胶相互作用的研究给出了部分参考建议,还指出气溶胶对于东亚季风环流影响研究的不确定性.     

萤石在流动体系内溶解反应动力学和表面化学

萤石在水、HCl溶液流动体系的溶解反应动力学实验发现,在温度≤100℃条件下,变动流速、反应速率方程的级数由0可以变到1,2或更高.远平衡时,萤石与水反应速率方程为零级.溶解反应速率取决于输入溶液的pH值,实质上,反应速率与萤石表面上质子化的活化结点浓度[■SOH]有关.对照XPS观测研究反应前、后萤石表面变化,确认表面化学过程影响反应速率:当萤石与HCl-H_2O反应,除氢离子之外,阴离子也进入矿物表面影响反应速率.     

北京地区闪电活动与气溶胶浓度的关系研究

基于2015—2017年北京闪电定位网(BLNET)总闪资料与35个自动空气质量监测站PM2.5数据,分析了北京地区(39.5°N—41.0°N,115.0°E—117.5°E)夏季(6—8月)闪电活动与PM2.5的时空分布特征,同时针对117次雷暴天气,探讨了气溶胶浓度变化对闪电活动的可能影响.结果表明:PM2.5浓度及总闪密度均呈现自西北向东南升高的空间分布特征.闪电峰值在污染背景下出现的时间(19∶00LT)晚于清洁背景下(15∶00LT)约4h,且总闪百分比(～20%)可达清洁背景下(～9%)的两倍.对雷暴前1～4h的PM2.5浓度与时间窗(12∶00—22∶00LT)内总闪数目的中位数进行相关分析,发现PM2.5浓度低于130μg·m-3时,PM2.5与总闪数存在明显正相关,此时气溶胶可能通过影响云微物理过程进而影响雷暴的对流发展,增强闪电活动;PM2.5大于150μg·m-3时,总闪数随PM2.5浓度的增加呈减少趋势,可能的原因是高气溶胶浓度下地面太阳辐射显著下降,对流活动受到抑制,导致闪电活动减少.当PM2.5浓度在130～150μg·m-3时,两者关系不明显.     

异养细菌硫代谢及其在海洋硫循环中的作用

自然界中的硫循环与碳循环、氮循环紧密相关,它们通过各种生物地球化学过程耦合链接.海洋微生物由于其丰度高分布广、代谢途径多样、适应性强,因此在硫循环和碳、氮循环的耦合及相关生物地球化学循环中发挥至关重要的作用.当前,许多沿海地区饱受低氧/缺氧等生态灾害的困扰,其特征之一是有毒硫化氢的产生和积累.近年来,一系列研究表明:异养细菌的异化型硫氧化作用,对保护海洋生态系统免受硫化氢的毒害具有积极作用.硫氧化细菌在长期的进化过程中,形成了极其多样的系统发育和代谢特征,在不同海洋生境中承担了重要的生态功能.文章在总结硫氧化微生物类群和代谢多样性研究的基础上,阐述了硫元素和碳元素通过微生物代谢相互关联,并影响海洋生态系统的过程和机制.硫氧化细菌代谢途径的研究,可洞悉微生物的硫代谢过程,亦有助于解析环境条件变化对海洋硫循环的影响,为研究海洋硫循环和碳循环的耦合关系提供理论支撑.     

北京地区城市环境对云和降水影响的个例数值模拟研究

本文利用中尺度可分辨云模式(WRF,Weather Research and Forecasting)对2011年8月14日北京地区一次强降水过程进行了数值模拟和敏感性试验,研究了城市环境(包括城市气溶胶和城市地表)对北京地区云和降水的影响.研究结果表明:城市气溶胶污染增强和城市地表使得北京地区(城区和周边)降水量减少,对城区平均累积降水量的影响作用分别为-38.92%和-3.4%.降水系统向北京主城区移动过程中,城市气溶胶在城市环境影响降水过程中的作用逐渐减小为85.13%,城市地表的作用增加到14.87%.城市污染气溶胶增强,使得非降水性粒子增多,而降水性粒子减少,这不利于对流的发展增强,使得水汽的垂直输送减弱,导致区域降水量减小.城市地表对强对流的发展也表现为减弱作用,这使得水汽的垂直输送减小,区域降水量减小.     

人为气溶胶导致全球陆地季风区降水减少的动力和热力过程

季风区生活着全球约2/3的人口,季风降水变化直接关系到当地的社会经济发展.观测证据表明20世纪后半叶以来全球陆地季风降水显著减少,理解自然和人为强迫影响该变化趋势的物理过程,对于未来水资源规划、旱涝灾害风险管理、减缓与适应策略的制定具有重要意义.文章通过比较观测资料和第五次耦合模式比较计划(CMIP5)5个全球气候模式不同外强迫试验模拟的1948～2005年全球陆地季风降水的变化,发现观测中全球陆地季风降水的变干趋势与气候模式人为外强迫试验结果,特别是人为气溶胶强迫试验的结果高度一致.利用最优指纹法的检测与归因分析表明,人为气溶胶强迫对该变干趋势的贡献为102%(5～95%的不确定性范围为62～144%).基于水汽收支分析比较热力和动力过程的贡献,发现人为气溶胶强迫主要通过减弱垂直水汽平流从而造成全球陆地季风降水减少.本文结果意味着如果未来季风区气溶胶排放不能得以控制,则季风降水可能会继续减少;而中国自2006年以来气溶胶排放的显著下降趋势,则有利于缓解季风区降水的减少趋势.