实施《大气污染防治行动计划》对中国东部地区PM2.5化学成分的影响

为应对严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,中国于2013年发布了《大气污染防治行动计划》(以下简称"大气十条"),制定了严格的污染控制措施.大气中PM2.5化学成分的浓度变化与其前体物排放的变化直接相关,因此,分析"大气十条"实施期间中国PM2.5化学成分的时空变化有助于评估控制措施的效果,并可为未来减排政策的制订提供参考.然而目前中国尚未开展PM2.5化学成分的常规监测,对区域尺度PM2.5化学成分的时空变化特征尚不清楚.本研究融合卫星遥感数据和空气质量模型模拟,构建了中国东部地区2013~2017年时空覆盖完整的PM2.5化学成分浓度数据集,并据此分析了中国东部地区大气PM2.5化学成分的时空变化特征.结果表明, 2013~2017年间,中国东部地区PM2.5各种成分的浓度均有所下降,硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳、黑碳和其他组分的人口加权平均浓度分别从2013年的11.1、13.8、7.4、9.9、4.6和12.9μg m–3下降至2017年的6.7、13.1、5.8、8.4、3.8和9.6μg m–3.其中硫酸盐的下降幅度最大, 2017年的浓度相较于2013年下降了40%,而硝酸盐下降幅度最小,仅为5%.由此导致PM2.5中硝酸盐比例升高,硫酸盐比例下降.在区域层面,京津冀地区PM2.5及其化学成分的下降幅度最大.硫酸盐浓度的下降幅度与其前体物SO2排放的下降幅度相当,而SO2排放下降主要由工业部门减排主导.硝酸盐浓度的下降幅度较小,这主要是由于大气富氨条件下硫酸盐浓度降低,促进了大气中硝酸向硝酸盐的生成,从而部分抵消了NOx减排带来的成效.为更有效地控制PM2.5污染,未来应加强对氨的减排工作.     

城市冬、夏季大气污染气、粒态复合型相关空间特征

利用2003年冬、夏季北京城市大气环境现场科学试验(BECAPEX,BeijingCityAirPollutionObservationExperiment)综合观测资料,采用点-面结合的研究途径,探讨城市建筑群“冠层”边界观测“点上”与城市区域“面上”大气动力-化学过程时空变化信息,研究观测点大气污染气、粒态的季节性相关结构与转化特征,采用“一维空间EOF”主成分分析模型,分析城市边界层复杂结构背景下气溶胶气、粒态季节变化以及污染物种间关联特征;通过粒子浓度、气体污染物种及其气象条件“主成分”综合分析,揭示城市大气污染气、粒态复杂的组合成分与结构特征的季节变化.以进一步追踪城市区域气溶胶污染面源影响特征及其源影响大气污染成分结构季节差异.研究结果表明:冬、夏季城市大气污染气、粒态时间演变NOx,CO,SO2均呈“同位相”,且与O3呈“反位相”,具有显著“非独立性”特征.总体上,夏季气体污染物CO,SO2,NOx浓度相对于冬季明显偏低,其中CO浓度减少最为明显,其次为SO2和NOx,但夏季O3浓度却高于冬季2倍以上,而冬、夏季PM2.5,PM10粒子浓度季节性差异相对不显著,这一研究结果表明PM10,PM2.5浓度变化对冬、夏季采暖期排放源差异的响应远不如NOx,SO2,CO那样明显.冬、夏季气、粒态相关特征描述出PM10,PM2.5均与NOx有显著的相关性,且此气、粒相关性较其它污染物更为显著.采用主成分分析,发现冬、夏季PM10,PM2.5粒子各污染物种主成分组合结构存在显著差异,冬季PM10,PM2.5粒子主成分结构以SO2,NOx为主,夏季PM10,PM2.5粒子主成分结构则以CO,NOx为主,冬、夏季PM10,PM2.5粒子可能存在此类“非独立”性污染物种的不同“组合”气、粒态相关结构.研究结果还揭示出气、粒态相互影响过程亦与城市边界层垂直结构有关,即城市边界层O3浓度的低值厚度层与大气垂直结构的逆温、逆湿和低空风速低值区“配置”特征相关,其描述了夏季边界层大气特征,即风、温、湿要素的非独立因子“组合”及其配置结构对不同气体污染物浓度变化的复合影响,此类边界层O3异常低值厚度结构与其它气体污染物种的“反位相”关系特征吻合.有关PM10,PM2.5粒子浓度的气象因子主成分分析亦可揭示出PM10,PM2.5浓度变化对局地气象条件“组合”特征的敏感性.     

北京春季大气中氨的气粒相转化及颗粒态铵采样偏差研究

利用Partisol 2300型化学物种采样器,通过溶蚀器-膜-后置膜采集了北京2013年春季大气颗粒物及酸碱性气体样品,利用离子色谱分析获得PM2.5中主要无机组分和气体SO2,HNO2,HNO3和HCl浓度.结果表明,NH3,NH4+和PM2.5的昼夜变化特征相似,晚间浓度均高于日间.非雾霾天[NH3]:[NH4+]均大于1,而雾霾期间NH3,NH4+和PM2.5浓度大幅度增加,NH3转化率加快,导致该比值小于1,表明NH3在灰霾的形成过程中起着重要作用.采样偏差研究表明,采样过程中普遍存在颗粒态NH4+的正、负偏差,半挥发无机组分在低污染水平下损失明显,但整体上单一滤膜采样高估NH4+浓度.NH4+的挥发损失受气象条件影响,而由于溶蚀器对酸碱性气体的吸收,[NH3]:[N(-Ⅲ)]和[HNO3][NH3]对NH4+的损失影响显著.因此对颗粒物中半挥发性组分进行采样偏差补偿,有利于提高大气颗粒物化学质量重构、污染物形成机制及其来源解析等研究结果的准确性.     

一种基于卫星遥感AOT估算近地面颗粒物的方法

本文建立了一种基于卫星遥感AOT估算近地面颗粒物浓度的新方法.该方法考虑大气边界层厚度和近地面相对湿度的区域分布变化情况,基于大气边界层模式模拟结果和卫星遥感气溶胶光学厚度进行近地面颗粒物浓度估算.基于RAMS模拟结果和MODIS气溶胶光学厚度数据,利用该方法获得了华北地区近地面PM2.5质量浓度.并用研究区域中16个地面站点的颗粒物浓度监测数据对估算结果进行了评估.结果表明,遥感反演的近地面PM2.5与地面监测数据在趋势上基本一致,二者相关R2达到0.61.与此同时,又利用地面激光雷达和气象仪测量结果对MODIS气溶胶光学厚度数据进行了近地面颗粒物估算,并将估算的结果与新方法得到的估算结果进行了比较.比较结果表明,新方法获得的估算结果与地面监测数据具有更好的相关性,和常规方法相比,相关R2从0.32提高到0.62.     

深圳大气PM_(2.5)来源解析与二次有机气溶胶估算

PM2.5是我国大气复合污染的关键污染物,随着新的国家空气质量标准的实施,PM2.5成为未来我国大气污染防控的重点对象.准确细致地掌握PM2.5的来源结构是有效防控PM2.5的前提条件,但全面系统的我国PM2.5源解析研究结果在国内外文献中却鲜有报道.研究基于2009年全年在深圳开展的PM2.5样品采集与分析,应用正向矩阵因子解析(PMF)模型对其主要来源及时空变化规律进行了解析,结果表明,深圳市区(大学城点)大气PM2.5年均浓度为42.2μg m-3,其中二次硫酸盐生成、机动车排放、生物质燃烧和二次硝酸盐生成是最主要来源,对PM2.5总质量分别贡献了30.0%,26.9%,9.8%和9.3%;高氯源、重油燃烧、海盐、扬尘和冶金工业分别贡献了PM2.5总质量的2%~4%.不同源贡献的时空变化规律显示,机动车排放主要为本地源,二次硫酸盐和生物质燃烧主要为区域源,而本地排放和区域传输对二次硝酸盐生成都有重要贡献.二次有机气溶胶(SOA)的识别一直是颗粒物源解析的难点,在本研究中结合了PMF模型与OC/EC比值法对PM2.5中SOA进行了估算,结果表明,深圳市区(大学城点)PM2.5中SOA年均浓度为7.5μg m-3,占有机物质量的57%,机动车排放是SOA前体物的最主要来源.研究可为国内今后更广泛深入地开展PM2.5污染与源解析研究提供相关案例借鉴.     

中国北部背景区域霾天气溶胶的水溶性无机离子组分及混合状态

2011年1月16~31日在华北平原山东半岛背景地区采集大气气溶胶样品,利用离子色谱技术及透射电子显微镜技术分别获得了霾天和清洁天PM2.5中水溶性无机离子的浓度特征和单颗粒的形貌、粒径和混合状态.研究期间PM2.5平均质量浓度为(54.0±29.9)μg m?3,污染天和清洁天的质量浓度分别为(62.5±26.8)和(19.9±11.5)μg m?3,前者是后者的3倍.研究表明,水溶性无机离子占PM2.5质量浓度的61.4%,SO42?,NO3?和NH4+三种离子的质量浓度和为(19.0±11.5)μg m?3,占PM2.5水溶性无机离子的69.8%~89.4%.霾天三者质量浓度表现出不同的粒径分布特征:SO42?与NH4+呈单峰分布,峰值在0.56~1.8μm处,而NO3?粒径呈双峰分布,主峰为0.56~1.8μm,次峰为5.6~10μm.背景区域大气颗粒物主要为二次颗粒(70.9%)和含碳颗粒(13.3%),且污染天的颗粒物老化现象明显,混合程度较为复杂.结合48 h气团来源分析结果,污染天气气团主要来自长距离输送和山东半岛局地低气流的传输,其中长距离输送的污染气团在到达采样点前经过了11~19 h的近地面污染物累积过程.因此,污染地区背景点大气气溶胶颗粒虽然质量浓度和数量浓度低于污染城市点,但是颗粒物老化程度明显增加,这可能极大改变颗粒物的吸湿及光学特性,该研究结果可作为进一步研究背景点大气气溶胶气候效应的依据.     

北京亚微米气溶胶化学组分及粒径分布季节变化特征

本文利用气溶胶质谱仪（Q-AMS）对北京2008年不同季节（1,4,6和10月）亚微米气溶胶（PM1）特性进行观测实验.获得了PM1及其主要化学组分硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机物的质量浓度和粒径分布数据,总结了亚微米气溶胶化学组分和粒径分布的季节变化特征.研究表明,亚微米气溶胶质量浓度夏季最高,秋季最低.有机物浓度在四季中占PM1的份额（36%～58%）高于其他物种,四季中有机物在冬季浓度最高.硫酸盐、硝酸盐和铵盐平均浓度次之,三种物种在夏季浓度最高,其次为春季,秋冬季最低.利用主因子分析手段将有机气溶胶解析为碳氢类有机气溶胶（HOA）和氧化性有机气溶胶（OOA）两类.HOA浓度在冬季最高,占有机气溶胶总量的70%左右.OOA浓度在夏季最高,秋冬季较低.在四个不同季节主要化学组分质量浓度的日变化规律表现为夜间高,日间低的特点.HOA傍晚到夜间浓度变化幅度明显大于其他物种,其浓度在中午出现浓度峰值,可能与北京餐馆排放有直接关系.OOA以及硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物的日变化特点接近,早上9：00～13：00之间浓度出现上升趋势,午后有所下降.亚微米气溶胶主要化学组分粒径分布峰值均出现在500～600nm之间.有机物质量谱分布范围较其他物种宽,尤其是秋、冬季质量谱分布更宽.硫酸盐、硝酸盐和铵盐在春、夏、秋三季的平均粒径分布特点相似,而冬季谱分布较其他季节要宽,峰值粒径偏小.在粒径小于200nm的范围内,有机物占亚微米气溶胶总量60%以上,粒子越细,有机物占的份额越大,冬季有机物在观测粒径范围内占PM1的50%以上.春、夏、秋三季HOA在〈200nm粒径范围内占优势,而OOA则在〉300nm粒径范围内占有相对优势.     

2013年元月我国中东部地区强霾污染成因分析

2013年元月,罕见强霾污染席卷我国中东部地区,引起社会各界高度关注．中国科学院“大气灰霾追因与控制”专项组,利用其建立的“中国气溶胶观测研究网”（CARE．China）对整个强霾污染过程进行了全程追踪观测,并对其成因进行了分析研究．本次强霾污染涉及我国整个中东部地区,污染最严重的京津冀地区共计发生5次强霾污染过程,其中两次超强过程发生在9—15日和25—31日,北京PM2．5小时浓度最高值分别达到680和530嵋m-。,石家庄和天津等重要城市强霾污染状况与北京相似．天气系统弱、强冷空气活动少和极其不利于污染物扩散的局地气象条件及地理位置,是造成本次强霾污染形成的外部条件;一次排放的气态污染物向颗粒态的快速转化,是本次强霾污染“爆发性”和“持续性”的内部促发因子,特别是大气中燃油排放为主的大量NOx促发了燃煤排放气态SO2向颗粒态硫酸盐的快速转化．通过NOx/SO2协同转化途径分析,发现气态污染物在细颗粒表面的非均相反应可改变大气颗粒物的粒径及化学组分,促使颗粒物中的二次无机盐（如硫酸盐和硝酸盐等）的比例逐渐增大,导致颗粒物吸湿性显著增强,从而对强霾污染形成起到了促进作用．     

2013~2017年中国重点区域颗粒物质量浓度和化学成分变化趋势

对大气颗粒物浓度及其化学组分精准观测有助于探究大气霾污染的成因与来源解析,评价环境空气质量控制策略的合理性.文章基于CARE-China观测网中中国重点区域典型站点大气PM2.5膜采样和分不同粒径段颗粒物采样及化学成分数据,结合同期中国环境监测总站发布的环境空气质量数据,评估分析了中国2013~2017年《大气污染防治行动计划》实施期间,全国及重点区域大气颗粒物质量浓度的变化及其相应化学组成的演变.研究结果表明:(1)研究期内,中国环境空气颗粒物年平均浓度整体呈明显下降趋势,但仍有64%的城市PM2.5年平均浓度未达到中国现行标准(GB3095-2012).太行山东麓、汾渭平原和新疆乌昌等地区大气PM2.5浓度负荷依然较高,秋冬季重霾污染频发.(2)秋冬季重污染期间,颗粒物中硫酸盐和有机组分质量浓度下降明显.京津冀、珠三角、成渝和汾渭平原地区PM2.5中SO42-平均浓度分别下降了76%、12%、81%和38%;OM平均浓度分别下降70%、44%、48%和31%;NH4+平均浓度分别下降68%、1.6%、38%和25%. EC平均浓度在京津冀和成渝分别下降84%和20%,在珠三角和汾渭平原地区分别上升61%和11%;矿尘及未解析的化学成分(MI)平均浓度在京津冀、珠三角和汾渭平原地区下降了70%、24%和13%. PM2.5中化学成分的变化量,总体上与PM2.5质量浓度的下降量相一致.(3)相比2013年, 2015年京津冀、长三角、珠三角和成渝地区粗颗粒物中OM平均浓度下降46~57%,MI分别下降31~60%和39~73%,是颗粒物浓度下降的最主要因素. 2013~2015年,不同粒径段化学组分中,粗粒径段峰值降低显著,并且随着不同粒径段中颗粒物质量浓度的降低,其SO42-、NO3-和NH4+的细粒径段峰值从0.65~1.1μm转移到更细的0.43~0.65μm粒径段.     

北京大气气溶胶中硫氧稳定同位素组成研究

使用MAT-253同位素质谱仪对北京大气气溶胶中多硫同位素(32S,33S,34S和36S)与氧同位素(16O和18O)组成特征进行分析.北京大气气溶胶中δ34S变化范围为1.68‰~12.57‰,平均值为5.86‰,表明该地区主要硫源与燃煤排放相关;δ18O变化范围为-5.29‰~9.02‰,平均值为5.17‰,说明气溶胶中的硫酸盐以二次硫酸盐为主.在2008年7和8月,大气SO2主要以酸性条件下H2O2的异相氧化为主,而在9和10月,大气SO2同时存在酸性条件下H2O2异相氧化和过量O2下Fe3+催化氧化.北京大气气溶胶存在显著的硫同位素非质量分馏效应,通过对△33S与CAPE相关性分析,发现其形成机制不仅与平流层SO2的光化学反应有关,还可能与热化学反应机制关联.     

北京地区闪电活动与气溶胶浓度的关系研究

基于2015—2017年北京闪电定位网(BLNET)总闪资料与35个自动空气质量监测站PM2.5数据,分析了北京地区(39.5°N—41.0°N,115.0°E—117.5°E)夏季(6—8月)闪电活动与PM2.5的时空分布特征,同时针对117次雷暴天气,探讨了气溶胶浓度变化对闪电活动的可能影响.结果表明:PM2.5浓度及总闪密度均呈现自西北向东南升高的空间分布特征.闪电峰值在污染背景下出现的时间(19∶00LT)晚于清洁背景下(15∶00LT)约4h,且总闪百分比(～20%)可达清洁背景下(～9%)的两倍.对雷暴前1～4h的PM2.5浓度与时间窗(12∶00—22∶00LT)内总闪数目的中位数进行相关分析,发现PM2.5浓度低于130μg·m-3时,PM2.5与总闪数存在明显正相关,此时气溶胶可能通过影响云微物理过程进而影响雷暴的对流发展,增强闪电活动;PM2.5大于150μg·m-3时,总闪数随PM2.5浓度的增加呈减少趋势,可能的原因是高气溶胶浓度下地面太阳辐射显著下降,对流活动受到抑制,导致闪电活动减少.当PM2.5浓度在130～150μg·m-3时,两者关系不明显.     

气溶胶辐射效应对城市边界层影响的数值模拟研究

近年来,伴随污染和城市化进程的加剧,气溶胶辐射效应对城市边界层的影响日益显著.文章以北京地区一次冬季污染过程为例,采用中尺度数值预报模式,在优化辐射方案中气溶胶垂直廓线的基础上验证了模式的有效性,分析了气溶胶对辐射和边界层的影响过程,最后通过敏感性试验探究了气溶胶、城市化和气象要素间的相互关系.结果表明:(1)优化后的模式可以较好地模拟北京地区温度场、湿度场、风场的分布特征.(2)气溶胶在大气中通过削减到达地面的入射短波辐射使地表温度降低,通过对辐射的吸收或后向散射作用,使高层温度升高,温度场的变化使层结稳定性增强,从而减少近地层的能量输送,使边界层高度下降.(3)随着气溶胶光学厚度的增加,乡村地区最易变为稳定层结,郊区较易变为稳定层结,城区最难变为稳定层结,且气溶胶辐射效应、城市下垫面以及二者的共同作用是影响城市边界层气象要素变化的主要原因.     

大气环境的硫同位素组成及示踪研究

大气SO2和气溶胶硫酸盐是导致大气环境酸化,加剧酸沉降污染的重要因素.由于稳定硫同位素组成的"指纹"特征,硫同位素示踪技术已被广泛地应用到环境领域中的硫循环和硫源解析等研究.本文对浙江中部地区金华市的大气环境进行了连续的观测,并分析测定了大气SO2和气溶胶硫酸盐的硫同位素组成.结果表明,研究区域大气SO2的δ34S值变...     

金沙大气本底站反应性气体本底浓度及长距离输送的影响

对金沙大气本底站在2006年6月至2007年7月之间获得的O3,CO,NOx,SO2浓度的频率分布进行Lorentz多（单）峰曲线拟合,得到4个不同季节下不同的峰值浓度.这些峰值浓度代表着不同过程作用下的本底浓度水平.将这些峰值浓度与相应的总体平均值（中值）浓度比较,讨论了后者在代表本底浓度水平的可行性和局限性.在某些情况下,大气污染物的平均值（中值）浓度可在一定程度上代表该地区的本底浓度,但由于受污染物输送等因素的影响,总体平均值（中值）浓度往往低估或高估了本底浓度.本工作利用HYSPLIT轨迹模式计算了观测期间的气团后向轨迹,通过聚类-气体浓度关联分析法取得了各类轨迹的空间分布、季节变化特征以及对应的O3,SO2,NOx和CO平均浓度水平,并进一步通过滤掉污染物固有的季节变化,取得了不同气团来源对金沙站污染物浓度水平相对影响的信息.结果表明：金沙站可用于研究受长三角、中南地区、江汉平原及其北部地区排放影响的不同气团来源的大气本底信息;来自其南面的华中、华南地区和长三角西部地区的气团对其近地面O3的贡献显著;来自其北至东北方向的江汉平原、黄淮平原和华北平原地区,以及其南面的中南地区的气团对其SO2,CO和NOx的贡献显著;来自海洋的长距离输送气团对局地污染物起清洁作用;来自西北的长距离输送气团常带有自由大气的特征（高O3浓度,低CO,NOx浓度和相对湿度）,但却带着相对高浓度的SO2.     

中国不同排放情景下人为气溶胶的气候效应

本文利用区域气候模式RIEMS2.0(Regional Integrated Environmental Model System)和2006年以及2020年三种排放情景下的排放资料,研究了2006年气候背景下的人为气溶胶的浓度分布特征及辐射效应,估算了未来不同排放情景下人为气溶胶的主要成分硫酸盐、硝酸盐、黑碳、有机碳(含二次有机碳)的综合气候效应.结果表明:(1)2006年中国地区人为气溶胶浓度硫酸盐>有机碳>硝酸盐>黑碳,其区域柱浓度平均值分别为6.0、4.0、1.3和0.3 mg/m².(2)2006年硫酸盐、硝酸盐、有机碳和黑碳的平均辐射强迫分别为-1.32、-0.60、-0.40和0.28 W/m².硫酸盐、硝酸盐和有机碳的负辐射强迫超过黑碳的正辐射强迫,人为气溶胶总辐射强迫为-1.96 W/m².(3)人为气溶胶的辐射效应及引起的地面气温变化对排放源非常敏感,未来采取不同排放政策导致的人为气溶胶的含量及辐射效应有较大差异.在未来排放增加的情景下,各区域的气溶胶浓度、辐射强迫、气温下降幅度和降水减少幅度也相应加大.     

2013~2017年气象条件变化对中国重点地区PM2.5质量浓度下降的影响

2013~2017年中国出台《大气污染防治行动计划》(简称"大气十条"),实施了系列污染减排措施,重点地区PM2.5质量浓度下降明显,这其中气象条件变化起到了多大作用,是政府和公众特别关心的问题.文章主要基于各类气象要素观测、诊断、结合污染-气象条件指数等对PM2.5污染影响的深入分析,发现"大气十条"实施后的2014~2015年中国重点地区气象条件相较2013年变差, 2016和2017年气象条件相较转好.但在京津冀地区2017年相较2013年PM2.5质量浓度下降的39.6%中,仅有~5%(约占总PM2.5降幅的13%)是来自气象条件转好的贡献;在长三角地区下降的34.3%中,有~7%(约占总PM2.5降幅的20%)是来自气象条件转好的贡献,由于气象条件改善程度明显低于此区域观测到的PM2.5降幅,显示出"大气十条"实施五年减排仍然发挥了PM2.5污染改善的主导作用,天气和气候变化因素虽有影响但没有起到控制性作用(文章是用PLAM指数来量化气象条件变好或变差的).在珠三角地区,气象条件对2017年相较2013年的年均PM2.5浓度下降影响较弱,下降成效也主要来自减排的贡献. 2017年冬季气象条件在京津冀和长三角区域相较2013年分别转好约20%和30%,在两区域冬季PM2.5分别约40.2%和38.2%的降幅中起到了明显的"助推"作用.京津冀区域2016年冬季气象条件好于2017年冬季约14%,但2017年冬季PM2.5降幅仍大于2016年,显示出2017年更大力度的减排措施发挥了重要作用;在北京冬季持续性重污染期间选择气象条件相同的过程对比,也发现因减排导致的PM2.5下降幅度逐年增加,特别是2016和2017年下降的PM2.5浓度幅度更为明显,表明"大气十条"实施5年后空气质量改善的根本原因还是在于各项控制措施取得了实质性进展,特别是2017年冬季污染物排放量得到了有效削减.中国大气PM2.5持续性重污染主要发生在冬季,冬季京津冀地区仅因气象条件不利就会导致PM2.5浓度较其他季节上升约40~100%,这与冬季到达地面的太阳辐射下降有关,与中国华北冬季受青藏高原大地形"背风坡"效应所导致的下沉气流和"弱风效应"有关,与气候变暖导致的区域边界层结构日趋稳定有关.重污染形成是因为区域出现停滞-静稳的形势,高空环流型主要可分为平直西风和高压脊型,污染形成后不断累积的PM2.5污染还会进一步导致边界层气象条件转差、转差气象条件的反馈作用控制了PM2.5的"爆发性增长"现象,形成显著的不利气象条件与PM2.5累积之间的双向反馈.这些表明在中国现今大气气溶胶污染程度仍然居高的情况下,不利气象条件是持续性重污染形成、累积的必要外部条件.在重污染形成初期大幅降低区域污染排放,是消除和减少持续性重污染事件的关键手段.即使在有利气象条件下,也不宜无限制地允许排放,因为当污染累积到一定程度后会显著改变边界层气象条件、会"关闭"污染扩散的"气象通道".     

城市群落大气污染源影响的空间结构及尺度特征

以迅速发展的城市群落-北京及周边区域为样本, 利用2003年冬季(2月)、夏季(8月)北京城市大气环境现场科学试验(BECAPEX, Beijing City Air Pollution Observation Experiment)建筑群边界层大气污染动力-化学过程观测资料以及相关的气象要素、卫星反演气溶胶光学厚度等综合资料, 进行“点-面”空间结构动力-统计合成分析, 剖析北京大城市及周边区域大气污染影响域的空间结构及多尺度特征. 结果表明, 冬、夏季不同污染排放源对大气污染成分特征的贡献率具有显著差异, 统计模型主成分分析结果亦表明, 冬季气溶胶颗粒物成分结构以SO2和NOx影响为主; 夏季粒子成分结构则以CO, NOx影响为主. 冬、夏季北京城区不同方位测点近地层大气动力、热力结构及建筑群上边界各类污染物种均具有“同位相”变化及其“影响域”空间尺度特征. 功率谱分析发现冬、夏季颗粒物浓度和大气风场动力结构的周期谱相吻合, 冬季以长周期为主, 夏季则多为短周期, 揭示出冬、夏季大气环流季节性尺度特征对大气污染变化周期特征的影响效应. 分析城市区域热力非均匀性特征, 可发现北京地区热岛多尺度效应与高层建筑群面积非均匀扩展特征存在相关关系. 城市大气动力、热力特征空间结构中城市边界层群筑群湍流尺度特征对城市大气污染多尺度特征具有重要影响. 晴空、稳定天气条件下MODIS气溶胶变分订正分析场和污染源追踪相关合成风矢场综合分析模型均表明, 冬季北京大气污染气溶胶颗粒物的排放源可远距离追溯到北京南部周边的河北、山东及天津等地更大尺度空间范围, 气溶胶指数高值区与北京及周边地区居民户数高值区(采暖面源)空间分布存在关联. 冬、夏季空气质点后向轨迹特征呈类似上述多尺度特征, 且描述出不同季节污染源空间分布的尺度特征差异, 城区大气污染周边源轨迹路径主体来自城市近郊固定工业面源或采暖面源, 且冬季周边污染源扩散输送距离较夏季呈更远的空间尺度, 上述结论描述出城市区域大气污染源影响和大气动力结构引起的多尺度空间影响域及季节性特征. 冬季TOMS气溶胶光学厚度高值区域位于北京地区并向南延伸, 且呈南北向带状分布, 可描述出周边地形分布对区域尺度大气污染源扩散的动力影响效应. 研究分析表明: 北京周边大地形“谷地”内冬季污染程度与南部周边地区的污染排放源密切相关; 北京及周边地区冬季的气溶胶光学厚度和日照时数的“反位相”变化特征显著, 冬季云量、雾日数与气溶胶呈区域尺度相关特征, 反映了该区域尺度气溶胶影响的局地气候效应. 另外, 流域面尺度的大气干、湿沉降分布对密云水库区域尺度空间水体的影响分析亦反映了夏季水、土、气多圈层污染源影响多尺度空间结构对密云水库水质影响的可能性.     

2013~2017年中国PM2.5污染的快速改善及其健康效益

大气细颗粒物(PM2.5)污染对公众健康造成严重危害. 2013年,中国发布了《大气污染防治行动计划》,开始实施严格的污染控制措施,空气质量随之迅速改善.在此背景下,本研究评估了2013~2017年中国地区PM2.5暴露及其健康影响的变化情况.首先结合地面观测数据、卫星遥感数据和大气化学传输模型模拟,构建了2013~2017年中国高时空分辨率PM2.5浓度数据集,基于该数据集评估了PM2.5暴露的时空变化,并结合PM2.5暴露的长期和短期健康效应模型评估了中国PM2.5暴露导致的超额死亡人数的变化情况.研究显示, 2013~2017年间中国人口加权的PM2.5年均浓度从67.4μg m-3降至45.5μg m-3,下降幅度达到32%.在此期间, PM2.5浓度的快速降低使得与PM2.5长期暴露相关的超额死亡人数下降了14%,从2013年的120万人/年(95%置信区间:100, 130;占总死亡人数的13%)降至2017年的100万人/年(95%置信区间:90, 120;占总死亡人数的10%).目前中国大多数地区的PM2.5暴露依然处于较高水平,由于在高浓度区间PM2.5暴露水平下降带来的健康效益改善幅度要小于暴露下降幅度,虽然2013~2017年间PM2.5浓度迅速下降,但带来的健康效益却相对有限.研究还发现由于重污染天数迅速减少,PM2.5急性暴露导致的超额死亡人数在2013~2017年间降低了61%.本研究表明中国的清洁空气政策有效缓解了当前空气污染所导致的健康危害,但未来仍需要继续大幅减少大气污染物排放,以进一步保护公众健康.     

大气模式估算的东亚区域人为硫酸盐和黑碳气溶胶辐射强迫及其时间变化特征

本文利用大气环流模式及大气化学模式所得气溶胶资料,估算了相对1850s时期硫酸盐和黑碳气溶胶引起的全球及东亚区域人为辐射强迫,重点分析其在东亚区域的季节和长期变化特征.结果表明,就当前全球年平均全天空而言,人为硫酸盐气溶胶对大气顶的直接和云反照率强迫分别为-0.37和-0.98 W·m-2,黑碳气溶胶对大气顶和整层大气的辐射强迫值为0.16和0.47 W·m-2;中国东部区域是目前上述气溶胶辐射强迫最强的区域,硫酸盐的直接和间接辐射强迫分别超过-2.0和-4.0 W·m-2,黑碳对大气顶和整层大气的直接辐射强迫分别可达2.0和5.0W·m-2;估算的东亚区域上述气溶胶辐射强迫仍在不断增强,峰值预计出现在2010s时段,而且中国东部较强的辐射强迫还可能维持至2030s左右;在未来中、高排放情景下,东亚区域以上两种气溶胶预计对全球气溶胶辐射强迫有更大的贡献.分析还表明,夏季东亚区域较强的水汽会增强吸湿性硫酸盐气溶胶的光学厚度和晴空直接辐射强迫;云的作用一方面会强化东亚区域全天空条件下大气顶黑碳的辐射强迫,另一方面会影响硫酸盐气溶胶间接云反照率强迫的季节变化;上述气候特征的差异使得东亚区域的气溶胶辐射强迫表现出与欧美区域有所不同的特征.本文所用的气溶胶资料与模式气象场的偏差会给气溶胶辐射强迫计算带来一些不确定性,进一步改进气候模式中气溶胶过程、水汽和云等气象场的模拟将有助于获得更为合理的区域气溶胶辐射强迫估算结果.     

Gas-to-particle conversion of atmospheric ammonia and sampling artifacts of ammonium in spring of Beijing

PM2.5 and gaseous pollutants(SO2,HNO2,HNO3,HCl,and NH3) were simultaneously collected by Partisol- Model 2300 Sequential Speciation Sampler with denuder-filter pack system in the spring of 2013 in Beijing.Water-soluble inorganic ions and gaseous pollutants were measured by Ion Chromatography.Results showed that the concentrations of NH3,NH+ 4and PM2.5 had similar diurnal variation trends and their concentrations were higher at night than in daytime.The results of gas-to-particle conversion revealed that [NH3]:[NH+4] ratio was usually higher than 1; however,it was less than 1 and the concentration of NH+4 increased significantly during the haze episode,indicating that NH3 played an important role in the formation of fine particle.Research on the sampling artifacts suggested that the volatilization loss of NH+4 was prevalent in the traditional single filter-based sampling.The excess loss of HNO3 and HCl resulted from ammonium-poor aerosols and semivolatile inorganic species had severe losses in the clean day,whereas the mass of NH+ 4was usually overestimated during the single filter-based sampling due to the positive artifacts.Correlation analysis was used to evaluate the influence of meteorological conditions on the volatilization loss of NH+4.It was found that the average relative humidity and temperature had great effects on the loss of NH+4.The loss of NH+4 was significantly under high temperature and low humidity,and tended to increase with the increasing of absorption of gaseous pollutants by denuder.The total mass of volatile loss of NH+4,NO- 3and Cl- could not be ignored and its maximum value was 12.17 μg m-3.Therefore it is important to compensate sampling artifacts for semivolatile inorganic species.