深对流云输送对于对流层O3、NOx在分析的作用

利用一个冰雹云模式与云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学／输送模式, 研究对流云对重要的大气污染物臭氧 （Ｏ３）、氮氧化物 （ＮＯｘ, 包括ＮＯ 和ＮＯ２） 的输送作用。模式较好地体现了一个单体积云的发展过程及其特征。云化学／输送模式的结果表明, 云内强烈的垂直输送能在３０ ｍ ｉｎ 左右, 把低层低体积分数的Ｏ３和高体积分数的ＮＯ２快速、有效地输送到对流层的上部, 造成化学物种的再分布。而在云顶附近, 由于对流穿透了对流层的顶部,造成了上层高体积分数Ｏ３的向下侵入,说明云的对流活动除了能把边界层内的污染物向上输送, 其夹卷作用还可以造成平流层和对流层化学物质的交换。     

积云对二氧化硫和硫酸盐气溶胶作用的研究

利用一个冰雹云模式与云化学模式耦合而成的二维积云化学模式,研究对流云的输送、微物理转化、云内化学过程、湿清除对SO2及硫酸盐气溶胶的作用。云化学模式的结果表明,由于SO2在向上输送的过程中可溶解于云水和雨水中,从而阻止了SO2向上部的转移,因此对气相SO2来说,云的输送是一个相当无效的过程,而液相清除起主要作用。硫酸盐气溶胶的收支分析表明,降水清除了1.67 mol的SO2-4,占气溶胶总量的64%,其中液态降水清除了0.72 mol,固态降水清除了0.95 mol,说明了冰相过程在硫沉降中的重要性。     

影响SO2和NOx气相化学转化率的敏感因子分析

在一个已建立的简化的气相化学模式基础上，本文估算了ＳＯ２和ＮＯＸ的气相化学转化率，进一步研究了影响转化率的敏感因子。结果表明：在典型的大气污染状况和晴天无云的条件下，白天ＳＯ２和ＮＯＸ的平均转化率分别为１．５％／ｈ和１３．８／ｈ，大气温度，太阳高度，水汽混合比以及云厚，云量，云中液态水含量等云物理参数都会对转化率产生不同程度的影响。     

金华地区夏秋大气中过氧乙酰硝酸酯的污染特征

过氧乙酰硝酸酯（PAN）是由VOCs和NO_x的光化学反应生成的一种典型二次污染物,比O₃更适合作为光化学污染的指示剂.2019年6—10月对浙江中部盆地金华市大气中PAN进行了在线监测,并对影响其体积分数变化的因素进行了分析,同时还分析了一次典型的光化学污染过程.结果表明,观测期间PAN的平均体积分数为0.656×10^-9,最高体积分数为4.348×10^-9,日均体积分数水平在0.130×10^-9~2.203×10^-9之间.PAN日变化特征显著,9月为明显的双峰变化,其他月份均为单峰.受气象条件的影响,夏季的污染程度显著低于秋季.9月27—30日典型污染时段内,PAN的小时均值是整个观测期均值的2.8倍,污染以本地积累为主.前体物浓度水平差异与去除机制的不同是影响PAN和O₃相关性的重要因素,此外NO/NO₂的比值是影响PAN生成速率的重要因素,PAN的峰值基本出现在NO/NO₂比值较低的时段.在生成PAN的VOCs物种中,丙烷、乙烷和间/对二甲苯所占比例较大.     

区域化学输送模式中NO x和O3源示踪法的引入

发展了化学输送模式中氮氧化合物(NOx)和臭氧(O3)的一种源示踪方法,对这种示踪法及其应用模式作了详细介绍,并结合臭氧光化学反应机理的分析描述了NOx和O3示踪物浓度方程的推导过程。将这种示踪法引用到区域化学输送模式中,并以太原和石家庄地表NOx人为排放产生的活性氮化物和臭氧为例,演示了污染物向北京的输送过程,模拟的O3,NOx和NOz示踪物浓度时空分布与O3,NOx和NOz在大气中的衰减尺度分析一致,表明该示踪法是一种有效的研究区域氮氧化物以及臭氧来源和输送转化过程的方法。个例模拟分析结果显示:太原和石家庄的地表人为排放产生的NOx本身并不能输送到北京,但通过它们产生的O3和HNO3可以输送到北京,对北京地表附近大气污染造成影响。     

黄山地区复杂地形下污染气体输送过程的数值模拟

使用新一代大气化学传输模式WRF—Chem,模拟了黄山地区2008年4月26日和5月2日不同天气背景下污染气体的输送过程。结果表明：晴天条件下,污染气体的垂直输送主要是通过山谷风环流,将山底污染物垂直向山顶输送,黄山周边地区输送对光明顶污染物体积分数影响较小,气溶胶粒子的主要来源是新粒子生成;云雾天气下,污染物的垂直输送主要是通过边界层内的湍流扩散,夜间近距离输送对光明顶污染物体积分数贡献较大,气溶胶粒子的主要来源是地面输送。     

Models-3空气质量模式对兰州市污染物输送的模拟

较详细地介绍了美国环保总局的第三代空气质量模式系统Models-3的特点,并且针对兰州市冬季采暖期污染严重的特点,选取2002年12月份的个例,将兰州市最新的大气污染源资料加入模式中．对模式进行调试并检验了该模式对兰州污染的模拟性能。从模式对SO2,NO2和O3等几种大气污染物浓度的模拟结果与监测资料对比分析,表明该模式系统较好地模拟出了SO2,NO2的空间分布格局,模拟结果与监测结果比较吻合,而且模式模拟的污染物浓度场比较均匀;模式模拟的O3的日变化规律与资料分析结论基本一致,也符合O3的生成机理。因此该模式系统对于复杂地形条件下的城市污染物输送具有一定的模拟能力。     

冷锋天气大气边界层内臭氧及 氮氧化物的观测研究

利用北京325 m气象塔作为高空平台,于1997年10月观测到一次冷锋过程大气边界层内O3及NOx体积分数的变化,研究了O3及NOx体积分数与气象要素之间的关系,着重讨论了冷锋过境前后O3及NOx的体积分数变化及其与输送过程的关系。研究表明:北京大气边界层中下层存在明显的O3体积分数垂直梯度,O3的垂直输送与风速及温度梯度密切相关。冷锋过程有利于高层O3向低层输送,使O3体积分数垂直梯度明显减小,并使NOx体积分数显著降低。     

大气中一氧化碳浓度变化的模拟研究

应用全球二维大气化学模式,模拟了CO、CH4和OH自由基等成分自工业革命到2020年的长期变化.模拟的全球CO平均体积分数在1840年、1991年和2020年分别为27×10-6、76×10-6和105×10-6.从1840到1991年,OH自由基数浓度从7.17×105个分子/cm3下降到5.79×105个分子/cm3,降低了19%.模拟的CH4长期变化与冰芯资料相符.模拟的20世纪80年代CO体积分数年增长率为1.03%～1.06%.大气中CO在20世纪90年代前是增长的,而到90年代初观测到CO体积分数突然下降.应用二维大气化学模式对此原因进行了模拟研究,结果表明,CO排放源的减少是CO体积分数下降的主要因子,平流层臭氧减少是另一个重要因子.尽管CO排放源的减少对大气CH4增长率的变化有较大影响,而CH4排放源减少对CO体积分数变化却几乎没有影响.     

临安冬夏季SO2、NO2和O3体积分数特征及与气象条件的关系

对临安大气本底站2003-2004年冬、夏季二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)进行了分析.结果表明:冬季NO2和SO2平均体积分数分别为19.48×10-9和35.74 x10-9,而夏季的平均体积分数分别为4.81×10-9和8.12×10-9,冬季高于夏季;O3在夏季的平均体积分数为33.55×10-9,略高于冬季的25.44×10-9;夜间NO2和SO2体积分数比白天高,并且NO2呈明显的单峰单谷型分布,O3也呈单峰型但峰值出现在白天.NO2、SO2体积分数存在着明显的“假日效应”,假日比非假日低,周五高于假日和非假日;但O3体积分数没有明显的假日效应.降水对SO2有明显的清除作用,但对NO2的清除作用不明显.与风向对比发现,夏季高体积分数的NO2、SO2都受到NW、WNW风的影响,冬季则分别受NE和SW、SSW风的影响;而O3受风向的影响较复杂,与局地光化学反应有关.     

区域性光化学模式与LLA-C机制的模拟性能比较

以 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制为基准,在［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏ＃ － ｘ］ 比率分别为１７９ 、７１４ 、２８６ 条件下测试了区域性光化学模式（ Ｒ Ｏ Ｓ） 的模拟性能。结果表明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式在上述三种初值条件下均能从总体趋势上给出与 Ｌ Ｌ Ａ － Ｃ 机制相似的结果, 但只有当非甲烷烃浓度较高（［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ ＞ １２） 时 Ｒ Ｏ Ｓ 模式模拟值与 Ｌ Ｌ Ａ－ Ｃ 机制预测值比较接近。在这种条件下, Ｒ Ｏ Ｓ 模型对 Ｏ Ｈ 的预测值有待改进。我国大气中相当高的［ Ｎ Ｍ Ｈ Ｃ］／［ Ｎ Ｏｘ］ 比率说明 Ｒ Ｏ Ｓ 模式用于全国范围内的空气质量趋势模拟是可行的。     

Spring time sources and sinks of Peroxyacetyl Nitrate in the UK and its contribution to acidification and nitrification of cloud water

During spring the atmospheric concentration of Peroxyacetyl Nitrate, PAN, in the UK varies over three orders of magnitude due to long range transport and local photochemical production. An experiment at Great Dun Fell was used to determine which of these sources of PAN controlled spring time concentrations and to quantify the contribution of PAN to oxidised nitrogen in cloud water. The gas phase mixing ratio of a wide range of trace gas pollutants, including PAN, along with cloud water chemical composition and aerosol/cloud droplet distributions were measured. A chemical model was developed to determine the contribution of PAN hydrolysis to cloud water nitrification and to quantify the sink strengths of PAN. Chemical reaction following thermal decomposition was found to be the dominant sink mechanism in the model but transport was the most important factor controlling PAN concentration. During cloud episodes PAN concentrations varied from 100 ppt to over 1 ppb but the calculated inorganic oxidised nitrogen loading in the cloud due to PAN dissolution and hydrolysis was an insignificant fraction of the observed total oxidised nitrogen loading of the cloud. Extrapolation of the model to persistent cloud in marine conditions showed that PAN has a negligible effect on cloud nitrification. It was concluded that PAN concentrations were heavily influenced by regional concentrations and that the hydrolysis of PAN in cloud water was an insignificant source of oxidised nitrogen in cloud water.     

Influence of Vertical Eddy Diffusivity Parameterization on Daily and Monthly Mean Concentrations of O3 and NOy

Two parameterization schemes for vertical eddy diffusivity were utilized to investigate their impacts on both the daily and monthly mean concentrations of ozone and NOy, which are the major fractions of the sum of all reactive nitrogen species, i.e., NOy=NO＋NO2＋HNO3＋PAN. Simulations indicate that great changes in the vertical diffusivity usually occur within the planetary boundary layer （PBL）. Daily and monthly mean concentrations of NOy are much more sensitive to changes in the vertical diffusivity than those of ozone and ozone and NOy levels only at or in （relatively） clean sites and areas, where long-range transport plays a crucial role, display roughly equivalent sensitivity. The results strongly suggest that a widely-accepted parameterization scheme be selected and the refinement of the model＇s vertical resolution in the PBL be required, even for regional and long-term studies, and ozone only being examined in an effort to judge the model＇s performance be unreliable, and NOy be included for model evaluations.     

对流层氮氧化物光化学转化特征研究

应用大气光化学模式研究了日间影响NOx光化学转化率的主要物理化学因子.探讨了在不同NMHC/NOx比值时,NOx光化学特征及其转化产物的变化规律.结果表明,影响NOx转化率的主要因子是阳光辐射强度和NMHC/NOx比值.但在NMHC/NOx比值很低时,光强的增加并不能显著提高NOx转化率.温度和初始臭氧浓度对NOx转化率的影响次之.相对湿度对NOx转化率的影响较小.在不同NMHC/NOx比值下,NOx转化特征和产物有很大区别.NMHC/NOx比值高时,产物中PAN＞HNO3.NMHC/NOx比值中(低)时,产物主要是HNO3,PAN等有机氮不到10%(1%).最后初步比较了模拟和观测的NOy组成.     

Modeling the concentration of pollutants using the WRF-ARW atmospheric model and CHIMERE chemistry transport model

Described is a system for analyzing and forecasting the air quality in the central regions of Russia, During the operation of the system, the detailed meteorological information provided by the WRF-ARW model is used by the CHIMERE chemistry transport model for simulating the processes of transport, chemical transformation, and deposition of atmospheric minor constituents. Considered is the quality of retrieved and forecasted (with the lead time up to three days) concentrations of O₃, NO₂, NO, CO, and PM₁₀. The presented verification scores of pollutant concentrations demonstrate a relative success of the system. Demonstrated is a need in improving the data on the emissions of the air pollutants used for simulations. A procedure for the statistical correction of computed concentrations is described and verification scores of its results are given.     

欧拉型区域硫沉降模式研究

建立了一个三维硫沉降欧拉模式，模式中比较全面地考虑了硫沉降过程中的物理、化学机制。包括平流、扩散、干湿沉降和积云的垂直输送作用等物理过程，气相化学、液相化学和气溶胶表面的非均相化学等化学过程。其中非均相化学和积云的垂直输送参数化在国内外同类模式中尚不多见。模式结果与实测及其他模式结果的对比表明，该模式能够较好地模拟出SO2的水平和垂直分布及SO2-4在降水中的浓度。     

晴空云凝结核垂直探测个例分析

利用机载DMT云凝结核计数器观测了2009年10月13日陕西关中西部晴空云凝结核（CCN）的垂直分布。分析结果显示：关中西部晴天地面CCN平均浓度在过饱和度为0.2%时大于10000个/cm3,大雾天气下地面CCN浓度明显高于晴天。CCN浓度随高度增加而递减,1500 m以下为高值区,1000 m、1550 m、4100 m、5500 m高度的CCN平均浓度在过饱和度为0.4%时分别为8827个/cm3、4439个/cm3、456个/cm3、504个/cm3。     

区域对流层光化学过程研究

将 MM5和 RADM耦合 ,建立了一个区域大气光化学模式。用此模式来研究区域大气光化学过程。分析了大气光化学过程中前体物、自由基以及主要产物的时空分布及其随时间的变化情况。得到了大气光化学过程各主要成分的分布及其演变特征。在此基础上 ,分析了水平平流、垂直扩散及沉降以及化学转化等物理、化学过程在大气光化学过程中的相对重要性 ,结果表明 ,水平平流和垂直扩散及沉降等物理过程对大气光化学过程中各种成分的浓度分布及其随时间的变化有重要的作用。