全球闪电活动与对流层上部NO及O3的相关性分析

为了解闪电对对流层上部微量气体的贡献,利用全球水资源和气候中心(GHRC)提供的1995年4月—2006年6月的闪电卫星格点资料,以及高层大气研究卫星(UARS)上的卤素掩星试验(HALOE)1991年10月—2005年11月的观测资料,分析了全球闪电与对流层上部NO和O3体积分数的时空分布特征及其相关性。结果表明:全球闪电12、1、2月集中在南半球,6—8月集中在北半球,全球闪电的季节分布与NO、O3类似;NO体积分数在350 h Pa附近达到最大,该高度的南半球NO体积分数变化范围为7×10-12~11×10-12、北半球为3×10-12~17×10-12;450~300 h Pa,北半球夏季O3体积分数呈明显增加趋势,且同一高度上夏季的值比年平均值大25%左右,南半球夏季O3体积分数高于冬季,但差异并不大。结论进一步证明了闪电与对流层上部NO及O3的密切关系,也为研究全球气候变化提供有力证据。     

长江三角洲区域本底大气中致酸气体体积分数变化特征

利用2003-12—2004-11浙江临安区域大气本底站大气NOx、SO2体积分数的连续观测资料,分析其季节变化和日变化特征。结果表明：长江三角洲区域本底大气中致酸气体NOx、SO2体积分数值均为冬季最高,分别为23.81×10^-9和37.3×10^-9,主要受来自东北方向宁、沪区域城市群的相对高浓度污染物随气团传输影响;夏季最低,主要是局地源的贡献。降水对SO2去除作用明显,对NOx去除效果不大。NOx体积分数值冬季的日变化最为明显,呈现出一低一高的双峰型,09：00出现较高体积分数值,18：00出现最高体积分数值;而夏季为单峰型日变化,07：00出现最高体积分数值。SO2冬、春季的日变化明显,最高体积分数值出现在06：00左右,最低体积分数值出现在15：00左右。该区域NO2全年空气质量达到《环境空气质量标准》（GB 30952—1996）一级标准,SO2冬、春季超标较多,受到人类活动影响较明显。NO2和SO2空气污染指数在12月最大,分别为50和93。该区域NO2和SO2并未出现“周末效应”。     

我国西部清洁大气中SO2 和NO2的观测和分析

在我国青海省瓦里关大气本底基准观象台（海拔3810 m,100°54′E,36°17′N）,利用浸渍膜法采集大气中的SO2和NO2，使用离子色谱分析其浓度。1994年8月至1995年7月的测量结果表明，SO2和NO2的平均浓度分别为0.147×10-9和0.055×10-9,SO2和NO2两者具有较好的相关性，其相关系数r=0.87,它们的平均比值为2.6左右。SO2和NO2的浓度受季节和风向的影响，偏东风时浓度较高，偏西风时浓度较低。冬季SO2和NO2的浓度水平较低，而夏季浓度较高。     

贵阳市大气污染物浓度特征及降水的清除作用

本文利用2013年1月1日~2015年6月30日贵阳市9个环境监测站的6种主要大气污染物(SO2、NO2、O3、PM10、CO、PM2.5)监测数据,分析了贵阳市主要大气污染物的年变化、日变化特征及降水对首要污染物浓度变化的影响。发现SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度为单谷型年变化,夏季浓度最低,冬季浓度最高;O3浓度为双峰型年变化,4、10月分别有两个极大值、11~2月与7月分别为两个极小值;SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度日变化呈双峰型特征;O3浓度日变化为单峰型特征;郊区SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5日平均浓度低于市区,而郊区O3日平均浓度高于市区。降水对O3的湿清除效果不好,对其余大气污染物的湿清除效果较好,尤其夜间降水对颗粒污染物(PM2.5、PM10)的清除效果优于白天降水,但会使O3浓度明显上升。     

南京北郊冬季大气SO2、NO2和O3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS（differential optical absorption spectroscopy）,对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时（北京时,下同）和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

南京北郊冬季大气SO_2、NO_2和O_3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS(differential optical absorption spectroscopy),对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时(北京时,下同)和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

我国地面O3、NOX、SO2背景值的观测研究

从1994年8月至1995年8月，在龙凤山、临安大气污染监测站和瓦里关大气本底基准观象台对O3、NOX及SO2首次进行了长期的连续观测。初步分析表明:3站地面O3的平均浓度、月际分布和日变化特征因地理环境、海拔高度和天气条件的不同，表现出明显的差异性。平均地面O3浓度，龙凤山为34.8×10-9,临安为39.1×10-9,瓦里关山为49.3×10-9,龙凤山和临安的月平均地面O3浓度分布较复杂，在6～7月和12月～1月较低，10月底～11月初较高。而在瓦里关山，月平均地面O3浓度变化较平稳，6月份最大，12月最小。龙凤山和临安地面O3平均日变化量较大，下午浓度最高，清晨最小；而瓦里关山地面O3平均日变化较小，上午浓度略低；NOX和SO2的分布具有明显的局地性特征，在龙凤山，临安和瓦里关山，3站的总平均浓度分别为2.7×10-9（NOX）和0.7×10-9(SO2),8.1×10-9(NOX)和16.1×10-9（SO2），0.04×10-9（NOX）和0.15×10-9（SO2）。     

北京大气中SO2浓度变化特征

作为酸雨和细粒子的前体物,SO2对空气质量和人体健康乃至气候与环境的影响十分重要,特别是在不利于扩散的气象条件下,SO2可造成城市短时间严重污染事件。作者以2006年北京325 m气象塔15 m观测平台SO2观测数据为基础,结合同步气象资料分析研究发现：1) SO2浓度冬季高、夏季低;全年日均值为(22.5±22.1)×10-9,最大日均值能达到113×10-9。日变化呈现双峰型,峰值出现在北京时间08:00和22:00;并且季节差异明显,冬季浓度为夏季的4.5倍,采暖期为非采暖期的3.2倍。2) 风向、风速与SO2扩散和输送密切相关,高浓度SO2在东北、东、西方向上出现频率分别为25.8%、13.8%和11.8%;而西北、北方向上的风速越大对SO2清除效果越好。3)利用平均晴空指数划分采暖期阴霾天和晴天,发现阴霾天混合层高度与平均风速仅为(376±204) m和1.1 m·s-1,容易造成SO2累积。4) SO2污染过程呈现周期性的局地累积—清除特征,地形、静风和暖低压是造成北京2006年1月一次重污染事件的成因。     

南京SO2、NO2和PM10变化特征及其与气象条件的关系

利用南京市2002—2006年大气监测资料,分析了南京市大气中SO2、NO2、PM10年变化趋势及月季规律,评价了南京市空气质量状况。结果表明:5a来,SO2质量浓度呈显著上升趋势,NO2质量浓度缓慢上升,PM10质量浓度明显下降;南京市首要污染物是PM10,SO2、NO2污染较轻;3种污染物质量浓度均以夏季最低。进一步研究不同气象条件下污染物质量浓度发现,污染物质量浓度与风速反相关,且东南风时浓度最高;降水对污染物有清除作用;雾、霾天气下污染加剧;气象能见度与PM10、NO2的质量浓度反相关;污染物有明显的"周末效应",周末质量浓度值较低。     

南京SO_2、NO_2和PM_(10)变化特征及其与气象条件的关系

利用南京市2002—2006年大气监测资料,分析了南京市大气中SO2、NO2、PM10年变化趋势及月季规律,评价了南京市空气质量状况。结果表明:5a来,SO2质量浓度呈显著上升趋势,NO2质量浓度缓慢上升,PM10质量浓度明显下降;南京市首要污染物是PM10,SO2、NO2污染较轻;3种污染物质量浓度均以夏季最低。进一步研究不同气象条件下污染物质量浓度发现,污染物质量浓度与风速反相关,且东南风时浓度最高;降水对污染物有清除作用;雾、霾天气下污染加剧;气象能见度与PM10、NO2的质量浓度反相关;污染物有明显的"周末效应",周末质量浓度值较低。     

江苏地区二氧化碳浓度时空分布特征分析

利用瓦里关和上甸子大气本底站观测的月平均CO₂浓度数据对GOSAT卫星反演的CO₂浓度数据进行验证,结果表明GOSAT产品与台站观测数据有较好的一致性.利用2009年6月—2011年5月GOSAT反演的CO₂浓度数据,分析了江苏地区CO₂浓度的时空变化特征,结果表明:1)975 hPa高度层CO₂浓度高于850 hPa高度层,CO₂浓度的水平变化要小于垂直变化;2)在季节变化上,CO₂浓度冬季最高,夏季最低,这可能与植被光合作用的强弱变化有关;比较前后两年的CO₂浓度数据,夏季和秋季的增速较快,冬季和春季的增速较慢;3)在日变化上,发现徐州和南京站02时CO₂浓度最高,14时CO₂浓度最低,这可能也与植被光合作用的强弱有关.     

Behaviour of H2O2, NH3, and black carbon in mixed-phase clouds during CIME

We investigated the partitioning of trace substances during the phase transition from supercooled to mixed-phase cloud induced by artificial seeding. Simultaneous determination of the concentrations of H₂O₂, NH₃ and black carbon (BC) in both condensed and interstitial phases with high time resolution showed that the three species undergo different behaviour in the presence of a mixture of ice crystals and supercooled droplets. Both H₂O₂ and NH₃ are efficiently scavenged by growing ice crystals, whereas BC stayed predominantly in the interstitial phase. In addition, the scavenging of H₂O₂ is driven by co-condensation with water vapour onto ice crystals while NH₃ uptake into the ice phase is more efficient than co-condensation alone. The high solubility of NH₄⁺ in the ice could explain this result. Finally, it appears that the H₂O₂–SO₂ reaction is very slow in the ice phase with respect to the liquid phase. Our results are directly applicable for clouds undergoing limited riming.     

厌氧条件下土壤反硝化气体(N2、N2O、NO)和CO2排放——氦环境培养—气体同步直接测定法的应用初探

反硝化过程是维系闭合氮循环所必需的氮素形态转化环节。土壤反硝化过程速率及产物比的直接测定是研究氮循环过程机理的基础,但却是一个难题。为解决此难题,德国卡尔斯鲁厄技术研究所与中国科学院大气物理研究所最近合作新建了一套通过氦环境培养-气体同步直接测定土壤反硝化气体--氮气（N2）、氧化亚氮（N2O）、一氧化氮（NO）和二氧化碳（CO2）排放的系统和与之配套的三阶段培养方法。为检验该新建系统和配套方法测定土壤反硝化过程的准确性和可靠性,以华北地区广泛分布的盐碱地农田土壤（采自山西运城）为研究对象开展实验室培养试验,在初始可溶性有机碳（DOC）供应比较充足约300 mgC kg–1干土（d.s.）的条件下,测试了不同初始土壤硝态氮含量水平（10、100 mgN kg–1d.s.左右,分别表示为10N和100N）的反硝化气体和CO2排放过程。结果显示：100N的反硝化速率（定义为N2、N2O 和NO 排放速率之和）显著高于10N 处理（统计检验显著水平p＜0.01）;两个处理的反硝化产物均以N2为主（质量比分别占77%和75%）,产物的NO/N2O摩尔比分别为1.2和1.5,N2O/N2摩尔比均为0.19;土壤反硝化气体动态排放速率及相关指标的测定结果表明,培养土壤中消失的硝态氮被回收81%～87%,培养前后的氮平衡率达92%～95%。因此,该新建方法测定土壤反硝化速率和产物比的结果具有很好的可靠性,为定量研究土壤反硝化过程提供了有效的直接测定手段。研究中检测到的土壤反硝化产物NO/N2O摩尔比大于1,不同于以往用液体培养基纯培养反硝化细菌得出的NO/N2O摩尔比远小于1的结论。这意味着,不能用NO/N2O摩尔比小于1与否来推断土壤排放的N2O和NO是主要来源于反硝化作用还是硝化作用。     

山西省城市大气CO2本底筛分对比及特征分析

基于典型城市站太原站2018年3月—2019年2月的大气CO₂在线观测资料，利用筛分法（Meteorological filtering method，MET）和黑碳示踪法（Black Carbon tracer，BC）进行本底/非本底的筛分，得到了本底浓度的变化特征。结果表明，太原大气CO₂浓度季均值冬季最高，夏季最低；不同季节呈"单峰型"日变化特征，日振幅均在26.0×10^-6以上；4个季节CO₂浓度与地面风速存在显著负相关关系；CO₂浓度抬升区域主要受当地工业布局的影响，最大抬升幅度在秋季达17.4×10^-6；使用气象筛分法（MET）得到年均本底浓度为（431.4±19.9）×10^-6，人为排放等对其影响为23.5×10^-6，年振幅比同纬度其它本底站大，为34.5×10^-6；黑碳示踪法（BC）得到冬季季均本底浓度为（445.0±22.9）×10^-6，比MET筛分法得到的季均值高0.8×10^-6，两种筛分法得到的CO₂浓度变化趋势一致。     

CH4和N2O的辐射强迫与全球增温潜能

CH₄和N₂O作为主要温室气体,自工业革命以来排放量急剧增加,已经被列入《京都议定书》要求控制它们的排放。本文利用高光谱分辨率的辐射传输模式,计算了CH₄、N₂O在晴空大气和有云大气条件下的瞬时辐射效率和平流层调整的辐射效率,以及它们的全球增温潜能(GWP)和全球温变潜能(GTP),并根据模式结果拟合了CH₄和N₂O的辐射强迫的简单计算公式。本文的研究表明:CH₄和N₂O在有云大气下的平流层调整的辐射效率分别为4.142×10-4 W m-2 ppb-1和3.125×10-3 W m-2 ppb-1 (1ppb=10-9),经大气寿命调整后的辐射效率分别为3.732×10-4 W m-2 ppb-1和2.987×10-3 W m-2 ppb-1,与IPCC(2007)的相应结果高度一致。CH₄和N₂O 100年的全球增温潜能GWP分别为16和266;100年的脉冲排放的全球温变潜能GTPP分别为0.24和233;持续排放的全球温变潜能GTPS分别为18和268。它们在未来全球变暖和气候变化中,影响仅次于CO₂,仍然起着非常关键的作用。     

RESEARCH ON SURFACE O3 WITH METEOROLOGICAL CONDITIONS UNDER ATMOSPHERIC BACKGROUND CONDITIONS IN NORTHEAST CHINA*

Surface O₃ concentration and its precursors have been observed at Longfengshan station,Heilongjiang Province for a period of one year from August 13,1994 to July 30,1995. Relationship between surface O₃ and the meteorological conditions during this period is analyzed in this study.Observation results show that diurnal variation of surface O₃ follows a pattern of double-peaks with amplitude of 27-28 ppb under fine days in summer and autumn.Although the diurnal variation is small(14 ppb),it is still detectable when it is overcast.Diurnal variation of O₃ is irregular under rainy days.Surface O₃ concentration rises when wind speed starts to increase at 0800 BT(Beijing Time)from 0 to 6 m s^-1in autumn,winter and summer.Relative high surface O₃ concentration is noticed frequently when S,SSW,SW and WSW wind are encountered at the station during all seasons.At 0800 BT and 1400 BT the surface O₃ concentration increases with the increase of global radiation accordingly during fine days in winter,spring and autumn.During fine days average peak of O₃ concentration in summer is 20 ppb higher than that in winter while the average peak of global radiation in summer is almost twice as high as that in winter.The average surface O₃ concentration under fine days in autumn at Longfengshan station is 14 ppb lower in comparison to the observation results from Lin'an station where Lin'an is at about the same longitude and lower latitude,with same environment,which is mainly caused by the difference of global radiation due to different latitudes in these two areas(difference of average peak global radiation about 100 W m^-2).     

长三角地区典型城市臭氧及其前体物时空分布特征

基于美国宇航局NASA/AURA卫星臭氧监测仪OMI数据,分析了2005—2014年长三角地区及其典型城市对流层O_3、NO_2柱浓度和HCHO大气总柱浓度的时空分布特征。结果表明:10 a间,长三角地区对流层O_3柱浓度和HCHO总柱浓度呈现增长趋势,O_3增量为0.23ppbv/10 a,HCHO增量为0.07×10~(16) mol/(cm~2·10 a),对流层NO_2柱浓度呈现降低趋势,减量为0.06×10~(15)mol/(cm~2·10 a);长三角地区对流层O_3柱浓度最大值出现在3、4、5月,而对流层NO_2柱浓度最大值出现在1、12月,HCHO总柱浓度最大值出现在6、7月;对流层O_3柱浓度的高值区分布在长三角中部、北部区域,对流层NO_2柱浓度高值区分布于长三角中部,HCHO总柱浓度高值区相对分散,且四季的分布各不相同。O_3与NO_2和HCHO在时间和空间上呈现一定的相关性。     

O3,CO2浓度及太阳光谱变化对作物光合作用影响的数值模拟研究

对光合作用 蒸腾作用 气孔调节进行耦合 ,从生物化学尺度扩展至冠层尺度 ,发展了一个冬小麦冠层光合作用生态动力模式 ,模式考虑了O3,CO2 和光谱变化对作物光合的综合影响。利用美国光合作用实测资料对模式进行验证 ,叶片模式通过了相关显著性检验并具有较高的准确度。数值分析表明 :当O3 浓度由 0× 10 -9V/V上升至2 0 0× 10 -9V/V时 ,冠层光合速率下降 2 9%左右 ;当CO2 浓度由 330× 10 -6V/V上升至 6 6 0× 10 -6V/V时 ,冠层光合速率增加大约 37% ;当光谱比例系数由目前的 0 .5下降至 0 .4时 ,冠层光合速率将下降 2 7%左右。对于污染严重、易发生光化学烟雾的城郊附近 ,在阳光强烈的典型晴天 ,中午O3 浓度达到 2 0 0× 10 -9V/V时 ,即使气候条件不发生改变 ,CO2 浓度对作物光合作用的正效应也不足以弥补O3 浓度升高所造成的负效应 ,冠层光合速率将比目前干洁地区略有下降 ,如果进一步考虑光合作用有效辐射光谱成分下降至 0 .4左右 ,冠层光合作用将比目前的BASE值下降 35 %左右。     

闪电产生氮氧化物对青藏高原臭氧低谷形成的影响

为了进一步了解青藏高原闪电的产生氮氧化物（LNO_x）经由光化学反应对O₃浓度变化及夏季O₃低谷形成的可能影响,本文利用2005~2013年由OMI卫星得到的对流层NO₂垂直浓度柱（NO₂ VCD）、O₃总浓度柱（TOC）和O₃廓线以及星载光学瞬变探测器OTD和闪电成像仪LIS获取的总闪电数资料,对青藏高原和同纬度长江中下游地区的TOC和NO₂ VCD月均值时空分布特征、闪电与NO₂ VCD的相关性和O₃的垂直分布特征及其与LNO_x的关系进行了对比分析。结果表明,青藏高原的O₃低谷主要出现在夏季和秋季,其TOC值比同纬度长江中下游地区低约10~15 DU（Dobson unit）。青藏高原NO₂VCD总体较小,表现为夏高冬低的分布特征。青藏高原夏季O₃浓度受南亚高压的影响总体呈减小趋势,但因强雷暴天气导致对流层中上部LNO_x浓度升高,并随强上升气流向对流层顶输送,同时通过光化学反应使O₃浓度增加,缩小了青藏高原和同纬度地区的O₃浓度差,减缓了O₃总浓度的下降,抑制了夏季O₃低谷的进一步深化。