我国地面O3、NOX、SO2背景值的观测研究

从1994年8月至1995年8月，在龙凤山、临安大气污染监测站和瓦里关大气本底基准观象台对O3、NOX及SO2首次进行了长期的连续观测。初步分析表明:3站地面O3的平均浓度、月际分布和日变化特征因地理环境、海拔高度和天气条件的不同，表现出明显的差异性。平均地面O3浓度，龙凤山为34.8×10-9,临安为39.1×10-9,瓦里关山为49.3×10-9,龙凤山和临安的月平均地面O3浓度分布较复杂，在6～7月和12月～1月较低，10月底～11月初较高。而在瓦里关山，月平均地面O3浓度变化较平稳，6月份最大，12月最小。龙凤山和临安地面O3平均日变化量较大，下午浓度最高，清晨最小；而瓦里关山地面O3平均日变化较小，上午浓度略低；NOX和SO2的分布具有明显的局地性特征，在龙凤山，临安和瓦里关山，3站的总平均浓度分别为2.7×10-9（NOX）和0.7×10-9(SO2),8.1×10-9(NOX)和16.1×10-9（SO2），0.04×10-9（NOX）和0.15×10-9（SO2）。     

北京上甸子本底站2003年秋冬季痕量气体浓度变化特征

2003年9月至2004年2月在北京上甸子区域大气污染本底监测站(117°07′E,40°39′N,海拔293.9 m)开展了对大气中痕量气体的连续在线监测,获得了NO、NO2、SO2、CO和O3等气体组分的变化特征、变化规律和浓度水平。初步分析表明,NO、NO2、SO2、CO和O3有明显的日变化和月变化特征。O3浓度在秋季较高,冬季较低;NO、NO2和SO2冬季出现浓度高值。探讨了O3和痕量气体与气象因子的关系。O3与NO、NO2、NOx、CO和SO2皆为负相关,CO与NOx和SO2具有较好的相关性。本底站痕量气体浓度与同期观测的城区污染物浓度相比其变化趋势基本呈同位相。     

我国瓦里关山、兴隆温室气体CO2、CH4和N2O的背景浓度

为了研究中国大陆温室性气体CO₂、CH₄和N₂O大气浓度的区域分布和变化特征以及与人类活动的关系,从1995~2000年,先后在青海瓦里关山全球大气基准站（36°18′N,100°54′E,3810 m）及河北中国科学院兴隆天文台（40°24′N,117°30′E, 940 m）,利用不锈钢瓶取样和气相色谱法分析,观测了两地大气中温室气体CO₂、CH₄和N₂O的浓度及其变化情况。结果表明:兴隆和瓦里关山站CO₂、CH₄和N₂O的同期年平均浓度分别为376.7×10-6和373.5×10-6,1886×10-9和1831×10-9,316.7×10-9和314.9×10-9。从1995~2000年,兴隆站CO₂、CH₄和N₂O的年增长率分别为1.95×10-6,9.02×10-9和0.75×10-9。而瓦里关山站从1997~2000年,CO₂、CH₄和N₂O的年增长率分别为1.41×10-6,9.95×10-9和0.82×10-9。两地大气中三种气体的浓度与年增长率与全球同类台站的观测结果接近。同时也在一定程度上反映了各自不同的环境背景特征。     

南京SO2、NO2和PM10变化特征及其与气象条件的关系

利用南京市2002—2006年大气监测资料,分析了南京市大气中SO2、NO2、PM10年变化趋势及月季规律,评价了南京市空气质量状况。结果表明:5a来,SO2质量浓度呈显著上升趋势,NO2质量浓度缓慢上升,PM10质量浓度明显下降;南京市首要污染物是PM10,SO2、NO2污染较轻;3种污染物质量浓度均以夏季最低。进一步研究不同气象条件下污染物质量浓度发现,污染物质量浓度与风速反相关,且东南风时浓度最高;降水对污染物有清除作用;雾、霾天气下污染加剧;气象能见度与PM10、NO2的质量浓度反相关;污染物有明显的"周末效应",周末质量浓度值较低。     

北京北部城区SO2和NO2浓度垂直分布特点初探

2001年1－3月在中国科学院大气物理研究所320m铁塔10个不同高度（320、240、200、140、100、80、47、15、8m和地面）使用无动力扩散采样器对SO2和NO2日平均总量及夜间平均浓度进行了观测。结果表明，200m以下高度SO2和NO2浓度大。北京城区不同高度大气中SO2的浓度1月份最高。NO2浓度1月份和2月份呈现高值。不同高度SO2和NO2浓度与逆温强度有明显的正相关。     

南京SO_2、NO_2和PM_(10)变化特征及其与气象条件的关系

利用南京市2002—2006年大气监测资料,分析了南京市大气中SO2、NO2、PM10年变化趋势及月季规律,评价了南京市空气质量状况。结果表明:5a来,SO2质量浓度呈显著上升趋势,NO2质量浓度缓慢上升,PM10质量浓度明显下降;南京市首要污染物是PM10,SO2、NO2污染较轻;3种污染物质量浓度均以夏季最低。进一步研究不同气象条件下污染物质量浓度发现,污染物质量浓度与风速反相关,且东南风时浓度最高;降水对污染物有清除作用;雾、霾天气下污染加剧;气象能见度与PM10、NO2的质量浓度反相关;污染物有明显的"周末效应",周末质量浓度值较低。     

北京北部城区 SO2和NO2浓度垂直分布特点初探

2001年1～3月在中国科学院大气物理研究所320 m铁塔10个不同高度(320、240、200、140、100、80、47、15、8 m和地面)使用无动力扩散采样器对SO2和NO2日平均总量及夜间平均浓度进行了观测.结果表明,200m以下高度SO2和NO2浓度较大.北京城区不同高度大气中SO2的浓度1月份最高.NO2浓度1月份和2月份呈现高值.不同高度SO2和NO2浓度与逆温强度有明显的正相关.     

临安冬夏季SO2、NO2和O3体积分数特征及与气象条件的关系

对临安大气本底站2003-2004年冬、夏季二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)进行了分析.结果表明:冬季NO2和SO2平均体积分数分别为19.48×10-9和35.74 x10-9,而夏季的平均体积分数分别为4.81×10-9和8.12×10-9,冬季高于夏季;O3在夏季的平均体积分数为33.55×10-9,略高于冬季的25.44×10-9;夜间NO2和SO2体积分数比白天高,并且NO2呈明显的单峰单谷型分布,O3也呈单峰型但峰值出现在白天.NO2、SO2体积分数存在着明显的“假日效应”,假日比非假日低,周五高于假日和非假日;但O3体积分数没有明显的假日效应.降水对SO2有明显的清除作用,但对NO2的清除作用不明显.与风向对比发现,夏季高体积分数的NO2、SO2都受到NW、WNW风的影响,冬季则分别受NE和SW、SSW风的影响;而O3受风向的影响较复杂,与局地光化学反应有关.     

南京北郊冬季大气SO2、NO2和O3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS（differential optical absorption spectroscopy）,对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时（北京时,下同）和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

南京北郊冬季大气SO_2、NO_2和O_3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS(differential optical absorption spectroscopy),对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时(北京时,下同)和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

长江三角洲区域本底大气中致酸气体体积分数变化特征

利用2003-12—2004-11浙江临安区域大气本底站大气NOx、SO2体积分数的连续观测资料,分析其季节变化和日变化特征。结果表明：长江三角洲区域本底大气中致酸气体NOx、SO2体积分数值均为冬季最高,分别为23.81×10^-9和37.3×10^-9,主要受来自东北方向宁、沪区域城市群的相对高浓度污染物随气团传输影响;夏季最低,主要是局地源的贡献。降水对SO2去除作用明显,对NOx去除效果不大。NOx体积分数值冬季的日变化最为明显,呈现出一低一高的双峰型,09：00出现较高体积分数值,18：00出现最高体积分数值;而夏季为单峰型日变化,07：00出现最高体积分数值。SO2冬、春季的日变化明显,最高体积分数值出现在06：00左右,最低体积分数值出现在15：00左右。该区域NO2全年空气质量达到《环境空气质量标准》（GB 30952—1996）一级标准,SO2冬、春季超标较多,受到人类活动影响较明显。NO2和SO2空气污染指数在12月最大,分别为50和93。该区域NO2和SO2并未出现“周末效应”。     

输送对区域本底站痕量气体浓度的影响

利用HYSPLIT4轨迹模式计算了临安、上甸子和龙凤山区域大气本底站2005年7月-2007年6月的气块后向轨迹, 并通过聚类分析取得了各站点平均轨迹的空间分布和季节变化等结果。将各站点同期观测到的O₃, SO₂, NO_x和CO浓度通过滑动平均法去除季节变化, 取得其短期变化信号, 并将轨迹与这种短期变化信号对应, 比较真实地反映了排放源空间分布和轨迹移动特性对污染物浓度的影响。研究结果表明:移动高度高、速度快的气块不利于污染物积累, 对站点污染物起清除作用。但个别来自高空的轨迹会将富含O₃的气块输送到地面, 从而使站点O₃浓度升高。各站均有大约50%~60%的轨迹输送污染气块, 导致站点气体浓度升高。临安站的污染主要来自S-SW和N-SE扇区; 上甸子站的污染最主要来自SE-SW扇区, 其次来自N-SE和W-N扇区; 龙凤山的污染主要由来自S-WSW扇区。     

辽宁农村代表区域降水离子组成及与气态污染物相关性

对辽宁农村代表区域站点——辽中县马龙村观测站2007年2月至2008年1月酸雨、气态污染物浓度观测资料进行了研究。结果表明：辽中站降水的化学组成阴离子主要为SO4^2-和NO3-阳离子主要为NH4和Ca2＋,SO4^2-／NO3-比值为2．9．Na＋／Cl-比值较大,大于1。各种离子浓度冬春季高,夏秋季较低,表明研究区域降水酸化与污染关系不显著。实测的9种主要阴离子、阳离子总浓度比（∑阴离子／∑阳离子）与降水pH值相关性不高,表明目前酸雨研究观测的主要9种阴阳离子不能完全包括降水中的离子组成。降水酸性与近地面污染气体浓度相关各异,pH与NOx、CO、NO2和O3浓度有较明显的负相关,与SO2浓度负相关不明显;降水pH值与颗粒物等碱性污染物浓度正相关明显。降水中主要致酸离子SO4^2-和NO3-的浓度与相应酸性气体污染物SO2和NOx近地面浓度的相关不明显。     

2016—2017年中国中东部本底地区PM10化学特性

对中国中东部3个区域大气本底观测站2015年12月—2017年12月PM₁₀质量浓度及其化学成分空间分布与季节变化特征进行研究,结果显示:研究期间龙凤山站、临安站和金沙站平均PM₁₀质量浓度分别为57.5,62.2 μg·m-3和57.6 μg·m-3。其中临安站和金沙站2017年PM₁₀质量浓度较2016年有所下降,但龙凤山站有所上升。与2013年相比,临安站和金沙站平均PM₁₀质量浓度分别降低29.3%和26.2%。临安站SO₄2-,NO₃-和NH₄+平均质量浓度分别为9.9,8.2 μg·m-3和3.7 μg·m-3,金沙站分别为10.2,6.7 μg·m-3和2.6 μg·m-3,均高于龙凤山站的5.9,4.9 μg·m-3和2.1 μg·m-3,其中龙凤山站和临安站的NO₃-与SO₄2-质量浓度比值较高（0.9和0.8）,金沙站较低（0.6）。龙凤山站的有机碳（OC）和元素碳（EC）质量浓度分别为10.1 μg·m-3和2.7 μg·m-3,临安站为6.7 μg·m-3和3.1 μg·m-3,金沙站为4.7 μg·m-3和2.3 μg·m-3,即龙凤山站OC最高,金沙站最低,3个站点的EC基本相当,临安站略高。与2013年相比,研究期间临安站SO₄2-,NH₄+和OC分别下降38.1%,26.0%和55.6%,金沙站分别下降46.3%,51.9%和44.7%,但临安站和金沙站的NO₃-分别上升12.3%和15.5%;临安站EC下降27.9%,金沙站EC上升4.5%。3个站点夏季PM₁₀,NO₃-,EC质量浓度及NO₃-与SO₄2-质量浓度比值均最低。     

CAPPS1和CAPPS2数值预报模式对比分析

对CAPPS1模式和CAPPS2模式预报广西污染物进行了对比分析。主要对比了其污染扩散原理、气象预报模式、操作系统、运行时间、预报时效及预报效果。分析表明：CAPPS1和CAPPS2模式对各种污染物预报的相关系数均在0．44以上，两种模式预报广西空气污染都是可行的；两种模式均对SO2的预报效果最好，NO2次之，PM10相对最差；CAPPS2模式对各种污染物的预报值与实测值相关系数均比CAPPS1高，其中NO2的相关系数提高幅度最大；CAPPS2模式对NO2和PM10的预报准确率比CAPPS1偏高，而对SO2的预报准确率比CAPPS1偏低；CAPPS2预报首要污染物正确率比CAPPS1高出11个百分点，而预报首要污染物等级正确率则高出9个百分点。     

2018年春季西北五省省会城市大气质量与健康风险评价

城市大气污染及其引起的健康效应一直是关注的热点。本研究对2018年春季西北五省省会城市PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO和O3浓度数据进行了系统分析,并采用美国环境保护署(United States Envi‐ronmental Protection Agency,USEPA)推荐的健康风险评价模型评估了PM2.5、PM10、SO2和NO2的健康风险。结果表明:PM2.5和PM10为主要超标污染物。除乌鲁木齐市(该市PM10春季平均质量浓度亦超标)外,其余四个城市PM2.5和PM10的春季平均质量浓度均超过国家二级标准。各城市SO2、NO2、O3和CO的污染水平较低。2018年春季各城市空气质量以良好至轻度污染为主。各城市人群PM2.5和PM10的春季健康风险均在USEPA规定的可接受风险范围内。SO2和NO2的健康风险均未超过瑞典、荷兰等国推荐的可接受风险值。SO2和NO2对老人产生的健康风险最小,儿童最大,儿童为较敏感受体。儿童(<6岁)SO2/NO2的春季健康风险约是成人(18~60岁)的1.2/1.3倍,是60岁以上人群的1.7/1.8倍。不同性别及年龄阶段人群SO2和NO2的健康风险存在差异,6~17岁人群和60岁以上老人的健康风险有女性>男性的特点,6岁以下儿童与18~60岁成人的健康风险则表现为男性>女性。     

利用WRF-Chem模拟研究京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变

应用WRF—Chem（Weather Research and Forecasting Model with Chemistry）模式模拟研究了2007年8月京津冀地区近地面O3、NO2、PM2.5浓度的时空变化特征,将模拟结果与观测数据进行详细对比,结果表明,模式可以较好地模拟O3、PM2.5,浓度的空间分布和时间变化特征,成功再现了8月33和PM2.5的几次积累增加过程,其中O,的模拟值与观测值的相关系数为0．69～0．86,PM2.5的相关系数为0．44～0．49,但模式对NO2的模拟相对较差,相关系数为0．27～0．43。北京、天津地区为O3月均低值区,月均体积浓度约30×10^-9,渤海及京津冀以西地区O3月平均体积浓度可达60×10^-9;PM2,呈现南高北低的分布特征,变化范围为120～240μg／m3。14时月平均03体积浓度在北京、天津地区低于周边地区,约为60×10^-9;而PM2.5质量浓度在环渤海地区和河北南部较高,为100～120μg/m^3。8月17日北京出现一次典型的高浓度O,污染事件,14时北京地区温度达到33℃,O3体积浓度为80×10^-9～110×10^-9。在局地排放、化学反应和外来输送的共同作用下,渤海西岸和北岸PM2.5的质量浓度超过120μg／m3,其中二次气溶胶质量浓度为50～100μg／m3,一次排放人为气溶胶质量浓度为10～20μg／m3,海盐质量浓度为1～7μg／m3,二次气溶胶是该地区PM2.5的主要贡献者。