花岗岩—花岗岩接触带的元素、核素迁移地球化学——高放废物安全处置的天然类比

两种不同时代、相互接触的花岗岩,由于其化学成分上的差异以及后期水—岩反应,在漫长的地质历史时期内必然导致其中元素、天然放射性核素的迁移,这种迁移行为可类比为高放废物深地质处置库中放射性废物的近场迁移行为。广西资源县境内的某处印支期花岗岩(全岩Rb-Sr年龄214±3 Ma)和海西期花岗岩(锆石U-Pb年龄196±31 Ma)接触带,根据全岩化学成分、O、Pb同位素待征和铀系核素的~(234)U/~(238)U,~(234)U/~(230)Th,~(230)Th/~(238)U,~(226)Ra/~(230)Th等核素活度比值,其两侧花岗岩在其演化过程中成为一个相对开放的比学体系,但由于其附近没有明显的开放性断裂,其中常量元素、微量元素及天然铀系核素在接触带中的迁移距离仅约1～2m,接触面薄弱带中发生的水-岩反应仅使化学组分迁移约30 cm。花岗岩裂隙是流     

厦门火烧屿裸露岩石的铀放射系不平衡

用HPGeγ谱方法测定了厦门火烧屿裸露岩石天然放射性核素^40K、^228Ra、^228Th、^238U、^226Ra和^210Pb含量，对其铀系不平衡关系进行了讨论，发现钍系核素^228Ra和^228Th基本上是平衡的，而大部分样品^226Ra相对于^228U、^210Pb相对于^226Ra亏损。由此推论，水体作用下岸边岩石中^226Ra直接进入水体，可以是海水中^226Ra的一个来源；岸边岩石中^222Rn逸出后，衰变^210Pb再进入水体，可以是海水中^210Pb的一个来源。     

高分辨电感耦合等离子体质谱法测定铀矿石样品中234U/238U、230Th/232Th和228Ra/226Ra同位素比值 

采用氢氟酸-硝酸-盐酸混合酸密闭消解含铀矿石样品,用阴离子交换树脂、阳离子交换树脂和锶特效树脂逐级分离富集铀、钍和镭。使用高分辨电感耦合等离子体质谱(HR-ICPMS)测定分离纯化液中234U/238U2、30Th/232Th和228Ra/226Ra同位素。比值的测量精密度取决于比值的大小和对应核素浓度的大小。对质量浓度为10 ng/mL天然铀测量液,234U/238U的测量精密度优于1.2%;对230Th质量浓度为0.6ng/mL且230Th和232Th质量浓度接近的测量液,230Th/232Th的测量精密度为1.2%;对228Ra质量浓度为0.48 pg/mL且228Ra和226Ra质量浓度接近的测量液,228Ra/226Ra的测量精密度为4.0%。     

TIMS测定铀矿石样品中^234U/^238U、^230Th/^232Th、^228Ra/^226Ra的方法研究

研究了TIMS测定铀矿石样品中234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra的方法。建立了铀矿石密闭混酸一次溶样的方法和采用阴离子、阳离子和Sr特效树脂逐级离子交换分离纯化U、Th和Ra的流程,满足了TIMS测量要求。测定结果表明：100～1000 ng的天然铀中234U/238U,其测量精密度从静态多接收的2.34%提高到动态多接收的0.47%;对230Th与232Th丰度接近、质量为1μg左右的钍,采用三带点样技术和法拉第多接收技术测定230Th/232Th,其内精度平均值为0.0048%,外精度为0.028%;采用单带加钽发射剂,ETP跳峰测定50～100 fg镭-228稀释剂中的228Ra/226Ra,其内精度小于0.10%,外精度小于0.20%。比较TIMS和HR-ICP-MS、α能谱法测定234U/238U、230Th/232Th、228Ra/226Ra结果,三者结果相吻合。TIMS测量法样品用量少、快速、准确、精密度高,是U、Th、Ra同位素比值测定方法的又一补充。     

对Uitenhage含水层铀沉积前锋迁移速率的评价

地下水中铀的溶解度对氧化还原条件的改变非常敏感。当可溶性铀在地下遇到还原条件后即沉淀，形成了许多后生（砂岩型）铀矿型。在Uitenhage含水层（南非开普省）的地下水中，用^238U系同位素来研究还原障的形成。采用铀同位素来确定还原障现今的位置，留下了铀在不同阶段与其子体^230Th保持长期平衡的痕迹。^230Th的子体^226Ra不太活动。^226Ra在含水层中的积累反映了水中氡的含量。同样，由于水的年龄较大，表明在还原障迁移之前所发生的^230Th形成（根据沉淀的铀）的范围。     

砂岩铀矿体定位条件的铀、钍含量及其放射性同位素研究

以512矿床为例,研究了砂岩铀矿体铀、钍含量及其放射性同位素分布规律,由此讨论铀矿体的定位条件。结果表明:①在整个层间氧化带中岩石的钍含量变化不大,表现出钍化学性质的不易被淋洗、迁移、富集的惰性特征;②铀含量从强氧化带到弱氧化带直至矿化带逐渐升高,由矿化带到还原带逐渐降低,铀含量分带性反映了氧化环境铀溶解迁移、还原环境水解沉淀的过程;③铀含量大于100μg/g是砂岩铀矿体的定位条件;④放射性同位素比值作为铀矿体定位条件因矿体所处时期不同而不同;后期矿体放射性同位素定位条件为1≤234U/238U≤2,0≤230Th/238U≤0·2,234U/230Th>1;前期铀矿体放射性同位素定位的标准为0·75≤234U/238U≤1,0·5≤230Th/238U≤1。     

诸广山中段“三九”地区铀矿放射性同位素特征及找矿潜力

“三九”地区位于诸广山复式岩体中段,隶属华南花岗岩型铀矿富集区。放射性同位素及其比值是反映铀成矿信息的重要参数,可直接反映浅部到深部的铀、镭富集的地球化学特征及其迁移规律。本文重点探讨“三九”地区不同地段、不同含量、不同埋深和不同矿体部位的²³⁸U、²³⁴U、²²⁶Ra、²³⁰Th和²³¹Pa同位素特征及其比值,分析铀、镭迁移富集规律。结果表明：“三九”地区铀矿体由近地表至深部铀镭平衡系数具有高-低-高变化特征;U元素的相对富集、Th元素相对减低及其U/Th比值的急剧升高等特征,与U、Th丰度区间具有明显分带特征关系密切;当地表有矿化或异常显示且浅、深部有工业矿时,其同位素组成具有铀、镭同时迁出,且铀大量迁出特征;当地表无异常显示时,其同位素组成具有铀大量迁出、镭明显迁入特征。大于1的²³⁴U/²³⁸U比值可有效指示找铀矿化。综上,利用放射性同位素及其比值法在“三九”地区预测深部铀成矿有利地段,取得较好应用效果,其中九龙江、石壁窝和木...     

渤海沉积物中放射性核素分布及其对沉积环境变化的响应

为了探讨近百年来,人类活动背景下近海沉积物中放射性核素的沉积记录及其对物质输入与埋藏等沉积环境变化的响应,利用γ能谱法对渤海表层和柱状沉积物中的放射性核素238U、226Ra、232Th、210Pb、40K和137Cs进行分析.结果显示,渤海沉积物中放射性核素水平和垂直分布特征明显,铀衰变系核素238U、226Ra和210Pb不平衡,232Th和210Pb受沉积物粒度和有机碳影响显著,238U与226Ra、232Th、40K存在显著相关性.226Ra/238U、232Th/238U和40K/238U比值时空差异显著,渤海沉积物陆源输入影响由西南向东北方向延伸,受河流影响,渤海北部和南部的沉积物输入不稳定,近几十年波动显著.利用210Pb_ex和137Cs法的测年结果计算获得的渤海近百年来沉积速率在中国近海沉积速率研究背景值范围内;空间上,渤海北部、中部和南部沉积速率处于同一水平,其中北部偏高;时间上,近百年来渤海沉积速率随时间波动,整体上呈现增加趋势,尤其是1980年之后,人类活动影响下渤海沉积速率增加幅度显著,与沉积物输入的波动变化相对应.      

巴西塔皮拉含磷岩和含磷岩工业副产品中重金属、放射性核素和氟的影响

无机磷酸盐肥料可能含有放射性核素、重金属和氟。本文讨论了巴西塔皮拉含磷岩以及磷酸盐肥料（含磷盐工副产品）对环境可能造成的危害。塔皮拉含磷岩中^238U，^234U，^226Ra和^40K的放射性浓度未超出世界上该类岩石中放射性核素的额定浓度。^232Th的放射性浓度高于报导的含磷岩中^232Th的平均浓度。塔皮拉磷酸盐沉积地区的暴露辐射等级为2184nGy h^-1，这表明，该地区为受辐射危害较严重的地区。浮选分离过程引起磷酸盐富集矿物中混入低于9％、11％和24％的放射性核素、重金属和氟。依据推荐的等级，巴西农作物应用的磷酸盐肥料中的放射性核素和重金属，增加了土壤中放射性核素和重金属的浓度，但土壤中放射性核素和重金属的浓度并未超过危害标准。因此，磷酸盐肥料中的放射性核素和金属是无害的。     

砂岩铀矿成矿过程与氧化还原分带: 铀系不平衡证据

铀系不平衡技术被用来研究新疆伊犁盆地库捷尔太砂岩型铀矿床的氧化还原分带和成矿过程.取自该矿床的26个样品的铀、钍含量以及234 U/ 238U, 230 Th/ 234 U和230 Th/ 238U活度比值分别用ICP -MS和α能谱仪进行了测量.不同氧化还原带岩石的铀、钍含量和钍/铀比明显不同: 强氧化带岩石的U、Th含量和Th/U比分别为12.4 μg/g, 4.5 μg/g和0.48; 弱氧化带分别为20.4 μg/g, 5.0 μg/g和0.38; 过渡带(矿化带)分别为169.7μg/g, 4.7μg/g和0.07; 还原带(未蚀变带)分别为6.8μg/g, 3.7μg/g和0.87.其同位素特征亦有明显差异: 氧化带岩石234 U/ 238U大多大于1, 过渡带(矿化带)岩石部分大于或等于1, 部分小于1, 还原带(未蚀变带)岩石大多大于1; 氧化带岩石230 Th/ 234 U和230 Th/ 238U大多大于1, 过渡带(矿化带)岩石大多小于或等于1, 还原带(未蚀变带)岩石大多大于1.这可作为砂岩型铀矿床矿体定位的指示剂.铀系不平衡特征还示踪了该矿床的成矿作用过程.      

Migration of Some Elements and Radionuclides across aGranite-Granite Contact Zone: A Natural Analoguefor Safe Disposal of High-Level Radwastes

Elements and natural radionuclides in the contact zone of two granites with different ages would migrate from one to the other because of the difference in their chemical contents and later water-rock interactions. This migration could serve as an analogue for the near-field process of radwastes in a high-level radwaste deep geological disposal repository.In the contact between the Indosinian granite (whole-rock Rb-Sr isochron age at 214@3 Ma) and Hercynian granite (zircon U-Pb isochron age at 296@31 Ma) located in Ziyuan County, Guangxi, the O and Pb isotope characteristics and the activity ratios of 234U/238U, 230Th/238U, 230Th/234U and 226Ra/230Th show that, based on the whole-rock chemical contents, both of the two granites have maintained a relatively open chemical system in their evolution processes. However, as there is no obvious open fault, the migration of major elements, trace elements and natural U-series nu-clides takes place within only 1-2 m in the contact zone, and water-rock interaction     

Retardation capacity of altered granitic rock distributed along fractured and faulted zones in the orogenic belt of Japan

There are wide areas of granitic rocks in the Japanese orogenic belt. These granitic bodies inevitably contain fracture and fault systems associated with alteration zones. However, relatively little attention has been given to the possible influence of such widely distributed alteration zones on the migration of radionuclides from any radioactive waste repository that might in future be sited within granitic rock. In particular, the influences of alteration products and micro-fractures, due to chemical sorption and/or physical retardation require further consideration. In order to understand the retardation capacity of the altered deep granitic rocks, detailed geometrical characterization of pores, geochemical analysis, and batch sorption and flow-through experiments have been carried out. Those results show that the altered granite has a large volume of accessible pores, particularly in potassium-feldspar grains, which would influence nuclide retardation more than the accessible porosity in other minerals present, such as biotite. The distribution coefficients, Kd estimated from batch sorption tests and flow-through experiments suggest that altered granite has a high capability to retard the migration of nuclides. The retardation would probably be due to sorption on altered minerals such as sericite and iron hydroxides formed along grain boundaries and in pores created by dissolution, in addition to sorption on primary sorptive minerals. These results provide confidence that even altered and fractured parts of any granitic rock that might be encountered in a site for the disposal of high level radioactive waste may still retard radionuclide migration and thereby help the geosphere to function as a barrier.     

324铀矿床近地表矿体中长寿命铀系核素和类比微量元素迁移特征

对一近地表铀矿体中某些铀系长寿命核素的放射性平衡状态和１４种微量元素迁移特征研究得出，自该铀矿床６３Ｍａ前生成至今，仅近１Ｍａ来，当上覆花岗岩遭剥蚀使矿体近地表时，矿石中天然放射性核和微量元素才因水－岩反应沿围岩破碎带，裂隙发生迁移；裂隙两侧岩石受水－岩反应影响的范围较小，裂隙面的化学组分以溶失为主，裂隙两侧粘土化花岗岩中则以核素、元素的扩散和吸附为主，最后阐述了本研究结果对高放废物处置库安全评价     

高放废物深地质处置地下水数值模拟应用综述

开展地下水数值模拟研究是高放废物处置场地安全评价的重要组成部分,然而深地质处置介质类型的复杂性、基岩深部资料的相对匮乏性导致模拟结果存在不确定性,如何刻画深部地下水动力场并评估可能引起的风险已成为高放废物处置安全评价中重点关注的问题。在大量文献调研的基础上,综述了世界典型国家高放废物深地质处置场地的地下水数值模拟与不确定性分析应用,并归纳总结该领域研究经验,得到以下认识:（1）深地质处置场深部构造、裂隙的发育与展布决定了地下水循环条件,探究适用于基岩裂隙地区新的水文地质试验方法是提高地下水数值模型仿真性的基础;（2）不同尺度模型融合是解决深地质处置地下水模拟的有效技术方法,区域尺度多采用等效连续介质法,场地尺度使用等效连续多孔介质和离散裂隙网络耦合模型,处置库尺度使用离散裂隙网络方法,其次需重点关注未来大时间尺度下放射性核素在地质体中的迁移转化规律,模拟预测场址区域地下水环境长期循环演变对核素迁移的潜在影响;（3）考虑到不同的处置层主岩岩性以及在多介质中发生的THMC（温度场—渗流场—应力场—化学场）过程,目前国内外常用的地下水模拟软件有:Porflow、Modflow、GMS及MT3DMS等用于模拟孔隙或等效连续介质,Connectflow、Feflow及FracMan等用于模拟地下水和核素在结晶岩、花岗岩等裂隙中的迁移,TOUGH系列软件主要应用于双重介质的水流、溶质及热运移模拟;（4）指导开展有针对性的模型和参数的不确定性分析工作,减少投入工作量,提高模型精度,并可针对处置库长期演变、废物罐失效、极端降雨等多情景预测模拟,为处置库安全评价及设计提供基础数据支撑;（5）针对我国深地质处置地下水数值模拟研究现状,下一步应加强区域地质、水文地质、裂隙测量以及现场试验等相关的调查及监测工作,多介质耦合、多场耦合模拟及不确定性分析研究将会是未来的研究重点。     

The use of natural analogues to assess radionuclide transport

Predicting the long-term safety and performance of a repository for intermediate- to high-level radioactive wastes requires the evaluation of various scenarios which may influence the integrity of the repository system. One such scenario, radionuclide transport, is described, and some of the geochemical processes which serve to enhance or retard transport are illustrated with examples selected from natural analogue or natural system studies. These studies, as distinct from laboratory simulations, help considerably in understanding how near- and far-field radionuclide transport mechanisms work over geological timescales (thousands to hundreds of thousands of years), more in line with the anticipated lifespan of a repository.

Processes addressed include: stability of the spent fuel UO₂ matrix; bentonite backfill as a barrier to radionuclide diffusion; retention of radionuclides by absorption on fracture minerals; transport and diffusion of radionuclides controlled by interconnected bedrock porosity; geochemical influence and behaviour of repository construction materials on radionuclide transport.     

Visualization of the El Berrocal granite: application to rock engineering

This paper outlines the visualization of the El Berrocal granite using a computer-based geological modelling system, EarthVision, and discusses the application of this visualization to engineering aspects of waste disposal in crystalline rocks. The El Berrocal Project was an international study with the aim of understanding and modelling the migration processes which have controlled the distribution of naturally occurring radionuclides in a fractured granitic environment. EarthVision was used to provide three-dimensional geological models of the site structure and properties. Modelling of the site structure concentrated on the development of visualizations of the main discontinuities in the granite. These included a model of the main mineralized structures, a model of the regional fracture network, models of local fracture networks between borehole clusters and a visualization of the mineralogy of the fractures in individual boreholes. These fracture models were visualized with the boreholes and access gallery to the mine. In addition, the fracture network in the region of a large scale tracer test was visualized with the injection and extraction zones for the tracer test. Three-dimensional interpolations of the rock and fluid structure were undertaken. A model of the hydraulic conductivity illustrated large-scale variations in hydraulic conductivity and channelling effects in the tracer test zone. A model of the sulphate concentrations in the groundwater illustrated the interpolation of spatial data based on structural domains. The visualizations of the geology of the El Berrocal granite illustrate that, despite limitations, geological modelling can be a powerful and graphic tool in rock engineering. The use of computer visualizations can be provide the three-dimensional structural framework for computations, can aid decision making during the construction phase of waste repositories and can be useful in understanding and analysing the results of numerical calculations.     

基于离散裂隙网络模型的核素粒子迁移数值模拟研究

高放废物地质处置过程中涉及的核素在围岩裂隙地下水中的迁移问题已引起广泛关注,数值模拟是研究核素粒子运移的重要方法。目前裂隙介质中渗流模型主要是等效连续介质模型、双重介质模型和离散裂隙网络模型。对于岩体尺度裂隙地下水的流动,离散裂隙网络模型能充分表现裂隙介质的各向异性、不连续性等特征。因此,针对裂隙介质准确概化及核素迁移模拟等难点,文章结合Monte Carlo随机生成裂隙方法、裂隙渗流有限元算法和高放射性核素衰变方程等方法,依据花岗岩深钻孔裂隙统计数据,采用离散裂隙网络模型对内蒙古阿拉善高放废物地质处置预选区展开了核素粒子迁移数值模拟研究,并讨论了实例预测分析结果。结果显示:针对设定的地质模型,核素粒子从中心运移到边界的迁移路径长度平均为1293.35 m,粒子运移到边界耗费的时间平均为1.70E+11 d。     

云南沧源拱丁金多金属矿床的成矿特征及成因

云南沧源拱丁金多金属矿床产于耿马花岗岩西接触带内带的构造破碎带中,矿体呈脉状,形态单一。矿石和脉石矿物的S、Pb同位素、流体包裹体的均一温度和成矿流体成分的分析结果表明,成矿流体来源于天水和岩浆流体的混合,成矿组分主要是从元古界地层中萃取的,但也包含有岩浆热液携带的深部成矿物质。成矿温度为217~353 ℃,属于中高温热液矿床。根据矿床的空间分布、围岩蚀变类型以及成矿时代分析,提出燕山晚期中酸性岩脉发育地段,特别是闪长玢岩岩脉群分布地段以及耿马花岗岩体与元古界西盟群王雅组接触带内带的构造破碎带,是重要的找矿标志和找矿方向。     

黑龙江翠宏山铁多金属矿床控矿因素分析

翠宏山铁多金属矿是小兴安岭多金属成矿带上一个典型的矽卡岩型铁多金属矿床,产于中奥陶世白岗质花岗岩与寒武纪铅山组（E1Q）海相碳酸盐岩、砂岩北西向接触带中。以接触带为中心,钼钨矿体基本上赋存于白岗质花岗岩体中,铁矿体／铁锌矿体主要产出于接触带一矽卡岩中,铜锌矿体多以铅山组的层间破碎带为容矿场所。各矿体形态、产状变化与矽卡岩带具有宏观上的一致性。白岗质花岗岩、铅山组地层及其接触带构成了三位一体的控矿、容矿体系。研究认为碳酸盐岩地层、白岗质花岗岩、北西向接触带的有机耦合是区内矽卡岩型铁多金属矿形成的主要条件,同时,三要素控矿的综合运用是矿区深部及外围勘查突破的关键。     

湖北大悟娘娘顶钨铍矿地质特征及找矿方向

湖北大悟娘娘顶钨铍矿区处于华北板块与扬子板块之间的桐柏-大别造山带中部,区内元古宙地层出露广泛,岩浆活动频繁,构造具有多期次性。矿区内钨铍矿床产于花岗岩体接触带上,与燕山晚期娘娘顶岩体、鸡公山岩体密切相关。本文在分析了娘娘顶钨铍矿成矿地质背景和矿床地质特征的基础上,进行了勘查地球化学研究,圈定了2处化探异常,指出本区内燕山晚期花岗岩与地层、岩体间接触带及构造破碎带部位为重点找矿地带及找矿方向。本次研究既填补了武当-桐柏-大别成矿带钨铍矿相关矿产研究方面的空白,又首次描述了研究区内铍矿床的地质特征,补充了国内研究相对很少的铍矿床方面的内容,同时为研究区乃至大别山地区下一步钨铍矿种的勘查工作提供了一定的理论依据和指导意义。