地面臭氧的变化规律和计算方法的初步研究Ⅱ.可见光波段

通过对广州鼎湖山近地面O3、NOx、太阳辐射,气象参数等项目的观测和理论分析,研究了地面O3与NOx等微量气体及太阳可见光辐射的变化规律,详细讨论了可见光波段、不同天气条件地面O3与NOx、光化学反应、气溶胶、可见光辐射等之间复杂的关系.提出以光能量传输与守恒的观点来考虑大气中与可见光辐射有关的主要过程,并以此来研究大气光化学过程中所遵循的能量规律,建立了一个简单、实用、省时的统计模式,用于计算地面O3浓度.结果表明:不同情况下,计算值与观测值吻合得均比较一致.     

鼎湖山森林地区臭氧及其前体物的变化特征和分析

通过对鼎湖山森林地区近地面O3和NOx浓度、太阳辐射、气象参数等为期一年的观测和资料分析,给出了地面O3和NOx浓度、太阳辐射的变化规律及其相互之间的关系.地面O3、NOx、CO、SO2浓度以及紫外辐射、太阳总辐射等有明显的日变化和季节变化.不同因子对O3的敏感性试验结果表明,晴天和实际天气,O3浓度对NO、NO2浓度的变化最为敏感,其次是水汽、气溶胶,最后是紫外辐射.所有因子的变化均引起O3在湿季比干季更大的变化率,因此在研究臭氧化学和光化学时,应该考虑水汽以及OH自由基的重要作用.对于晴天和实际天气的逐时值和日平均值而言,O3浓度与NO2/NO之间存在很好的正相关关系,比值NO2/NO可以作为判断O3峰值出现的一个指标.O3极值的出现既受NO和NOx影响,也受气象因素(温湿度、云、风、雾、降雨)和辐射的影响.周末O3、NOx浓度及NO2/NO有规律的增大,表明实验地点的大气受到人为污染源的影响.     

北京地区太阳紫外辐射的观测与分析研究

利用北京地区太阳辐射和其它常规气象观测资料，得到了到达地面的太阳紫外辐射的计算公式，并将计算值与观测值进行了比较，两者吻合得比较好。最后给出了北京地区地面太阳紫外总辐射的变化趋势，计算结果表明，地面太阳紫外总辐射对大气浑浊度的变化比对大气臭氧总量的变化敏感得多。     

上甸子大气本底站太阳辐射观测数据的质量评价

采用了基准地面辐射观测网络(BSRN)推荐的辐射观测数据质量评价方法,对2005年上甸子大气本底站太阳辐射观测数据进行了质量评价,并通过分析晴空地面太阳总辐射观测值与计算值之间的均方根误差和变差系数来替换BSRN质量评价方法中的"辐射观测值序列的目视"检验步骤.结果表明,通过前3步检验的直接、散射和地面太阳总辐射数据的百分比,除7月和8月外其他月份均在95%以上;地面向上辐射除3、4、7、8和11月在74.7%～85.5%之间外,其他月份均在91%以上.通过前3步检验的晴空地面太阳总辐射观测值与计算值之间的均方根误差均在23.5 W·m-2以下,除11月和12月外其他月份的变差系数均在0.05以下.     

地面臭氧光化学过程规律的初步研究

给出了1996年夏季在广东肇庆鼎湖山对光化辐射、地面O3、NO、NO2浓度的观测结果,对影响地面O3、NO、NO2的主要因子进行了分析。晴天,地面O3、NO、NO2浓度有明显的日变化;阴天,它们的日变化比较复杂。晴天和阴天,在lnQUVB/m和lnQvis/m(其中QUVB为紫外B辐射,Qvis为可见光辐射,m为大气质量)与地面O3、NO,NO2浓度、整层大气水汽含量(q1、q2、q3、q4)之间存在着很好的相关关系。利用得到的关系式计算了地面O3浓度,在紫外和可见光波段,计算值与观测值符合得都比较好。     

漠河地区臭氧的观测和计算

1997年3月上旬,在黑龙江漠河地区对地面和整层臭氧、太阳辐射等进行了短期观测,以初步了解该地区臭氧和辐射的变化规律以及它们之间的相互关系.研究发现,漠河地区近地面臭氧日变化明显,其峰值出现在每日10:00(北京时间)左右,并早于紫外辐射(UV)峰值出现时间.整层大气臭氧总量的日变化特征不明显.基于UV能量守恒,建立了臭氧与其影响因子-光化学、散射、UV等因子之间较好的定量关系和经验模式,并将其用于计算地面、整层大气臭氧小时值和日平均值.结果表明,计算值与观测值吻合的都比较好,它们相对偏差的平均值分别为:地面臭氧小时值(11.9%)和日平均值(9.0%);整层大气臭氧小时值和日平均值-7.4%、1.8%.因此,地面和整层臭氧的经验算法是合理和可行的.利用散射辐射/直接辐射(D/S)和散射辐射/总辐射(D/Q)可以描述大气中的物质如气溶胶、云等的散射作用.采用D/Q表示散射作用可以提高地面臭氧和整层大气臭氧计算的准确度,特别是对云量较大的情况.       

1979～1996年期间北京地区太阳紫外总辐射的变化趋势

对实际天气条件下北京地区1990年1月至1992年8月太阳辐射观测资料进行了详细的分析,得到了实际天气条件下到达地面的太阳紫外总辐射的计算公式。结果表明,计算值与观测值吻合得比较好。最后,利用此公式计算了北京地区1979年1月～1996年6月的太阳紫外总辐射,并讨论了1979～1996年北京地区太阳紫外总辐射的变化趋势。     

平流层臭氧变化对大气加热率及到达地面紫外辐射的影响

平流层臭氧的变化对平流层的温度结构，整个大气环流以及到达地面的紫外辐射均有影响。本文采用一个计算臭氧吸收太阳辐射的参数化方法和有关资料，研究了臭氧变化对大气最大加热率和到达地面的紫外辐射通量密度的影响情况。文中给出的参数化方法可直接应用于大气环流模式计算臭氧吸收太阳辐射的加热率。     

东亚地区的大气辐射能的收支(一)——地球和大气的太阳辐射能收支

本文是讨论东亚地区大气辐射能收支研究工作的第一部分,讨论了以下三个问题: (1)本文利用文献[1]的水汽各吸收带的吸收光谱实验资料,求得了一个适合于手算的水汽对太阳辐射的总吸收能量公式(公式(6))。并把式(6)与Mugge—Moller公式进行了比较。 (2)利用公式(6),计算了东亚地区39个测站1,7月自地面到100毫巴各气层对太阳辐射的吸收能量,及其对大气的加温率。本文还进一步考虑了云的订正、大气对地面反射辐射的吸收,而求得了东亚地区对流层大气吸收能量的分布。 (3)利用1958—1960年中国地区的一些地面总辐射和反射率观测资料,以及本文计算的大气中各种吸牧能量,讨论了中国地区行星反射率的分布和地球大气系统中各种太阳辐射能的收支。     

浅析延吉市辐射状况的时间变化规律及其在测报业务中的应用

1引言 气象辐射观测是气象业务、气象服务和科学研究的基础。虽然投射到大气顶部的太阳辐射只有48％到达地面,正是这部分太阳辐射能量造成地表的冷热分布、引起大气和海洋环流运动以及推动着地球上包括地表上的所有过程发生变化。因此,辐射观测资料     

大城市气溶胶对光化辐射通量及臭氧的影响研究(Ⅱ)——数值试验分析

城市化已引起大量痕量气态污染物、气溶胶以及臭氧前体物的人为排放,从而引起区域大气化学循环的扰动变化。在分析国内外研究现状与观测实例的基础上,进一步用辐射模式与化学模式研究了气溶胶对到达地面的光化辐射通量以及臭氧形成的影响,表明气溶胶可显著减小到达地面的光化学辐射通量,减缓光化学反应进程,并进一步抑制臭氧的形成;在目前广州等大城市的污染过程中,高浓度的气溶胶可造成光化学辐射通量衰减高达70%~80%,紫外线的衰减比可见光更明显,在可见光波段随波长增大衰减幅度减小,气溶胶层的存在对短波长激发的光化学过程的影响更加显著。分析说明城市污染大气中光化学反应的生成物与反应物之间存在自抑制过程,在目前的城市群复合污染情况下,气溶胶与臭氧之间的非线性相互作用值得关注。     

近地面臭氧研究进展

近地面臭氧是空气中氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应的产物,其浓度与气象条件密切相关。晴天少云、紫外辐射较强、温度较高、相对湿度较低以及风速较小的天气,均有利于臭氧的生成,其中紫外辐射是产生臭氧最关键的因素。臭氧前体物（氮氧化物和挥发性有机物）的浓度及其比值是影响近地面臭氧浓度的另外三个重要因素。我国大多数城市的O3处于VOC控制区,即NOx浓度的增加会引起O3浓度的降低,而VOCs浓度的增加则会使其浓度升高。因而VOC源解析问题成为近年来O3研究的一个热点问题。同时,由于气溶胶可以直接吸收、散射太阳紫外辐射、短波辐射以及大气长波辐射,因此气溶胶的存在会影响大气中光化学反应的进程,从而影响臭氧的光化学生成,气溶胶对近地面臭氧的影响已成为目前大气环境的前沿课题。     

A Possible Photochemical Link Between Stratospheric and Near-Surface Ozone on Swiss Mountain Sites in Late Winter

Record high near-surface ozone concentrations at two elevated sites (Chaumont, 1140 m asl, and Rigi, 1030 m asl) in Switzerland were observed simultaneously with extremely low total ozone during a fair weather period in mid-February 1993. An analysis of ozone, temperature, humidity, and wind profiles suggests that the surface ozone peaks were most possibly generated within the region in a layer between about 1000 and 1500 m asl. Mean diurnal cycles of ozone concentration during the period shows a strong increase from late morning to late afternoon at Chaumont and at the same time a decrease at the high alpine site Jungfraujoch (3580 m asl). The different diurnal ozone cycles can both be explained photochemically by taking into account the large difference in NOx concentrations (about two orders of magnitude) between the sites. Photochemical processes are also indicated by the diurnal cycles of NO2 and NO concentration. As a strong photochemical activity is not expected in mid-February at 47°N, we hypothesize that the extremely low total ozone played a role. Total ozone controls the amount of UV-B radiation reaching the troposphere and thus influences photochemical processes. Using a radiation model, we calculated an increase in ozone photolysis at Chaumont and Jungfraujoch of 73% and 83%, respectively, on the day with the lowest total ozone (243 DU) compared to average February conditions (335 DU). It is suggested that total ozone changes have the potential to stimulate photochemistry sufficiently to produce the observed surface ozone peaks at Chaumont and Rigi of 61 and 64 ppbv, respectively. A fog layer just below Chaumont during these days probably also influenced photochemistry, but on a smaller spatial scale. Our empirical results on the influence of changing UV radiation on tropospheric photochemistry are in close agreement with model studies of other groups. Although this case study represents unique conditions, a distinct anticorrelation between near-surface ozone at Chaumont and total ozone also appears in other years (1992–1997) when selecting fair weather days in mid-February. However, other influences cannot be excluded. The selected days provide evidence of a significant photochemical source of ozone in the mid-latitude lower troposphere in late winter.     

Simulation of the influence of ion-produced NOx and HOx radicals on the antarctic ozone depletion with a one-dimensional model

A one-dimensional time-dependent photochemical model is used to simulate the influence of ion-produced NOx, and HOx radicals on the Antarctic ozone depletion in polar night and polar spring at a latitude of 73 degrees south.Vertical transport and nitrogen-oxygen (NOx), hydrogen-oxygen (HOx) production by ionic reactions have been introduced into the model.NOx and HOx produced by precipitating ions are transported into the lower stratosphere by vertical motion and have some effects in the development of the Antarctic ozone depletion.From winter through spring the calculated ozone column decreases to 269.4 DU. However, this value is significantly higher than the total ozone observed at several Antarctic ozone stations.     

应用查表法模拟区域对流层O3、Nox分布和演化的研究

应用STEM-II气相光化学模式探讨了影响对流层O3、NOx气相光化学转化率的各物理、化学因子。表明在我国多数地区光化学污染物特征(NMHC/NOx较高)下,光辐射强度、温度、初始O3浓度和NOx浓度是影响O3、NOx气相光化学转化率的主要因子。将以上因子分档组合,计算并建立了各种情况下O3、NOx气相光化学转化率的查算表,并将之用于模拟区域O3、NOx的演化和分布。结果表明,与光化学模式直接耦合计算法相比,该方法既能显著缩短计算时间,又能基本反映大气化学反应的非线性过程,并与直接耦合法符合得较好。     

Surface Trace Gases at a Rural Site between the Megacities of Beijing and Tianjin

The North China Plain （NCP） has recently faced serious air quality problems as a result of enhanced gas pollutant emissions due to the process of urbanization and rapid economic growth. To explore regional air pollu- tion in the NCP, measurements of surface ozone （O3）, nitrogen oxides （NOx）, and sulfur dioxide （SO2） were car- ried out from May to November 2013 at a rural site （Xianghe） between the twin megacities of Beijing and Tianjin. The highest hourly ozone average was close to 240 ppbv in May, followed by around 160 ppbv in June and July. High ozone episodes were more notable than in 2005 and were mainly associated with air parcels from the city cluster in the hinterland of the polluted NCP to the southwest of the site. For NOx, an important ozone precur- sor, the concentrations ranged from several ppbv to nearly 180 ppbv in the summer and over 400 ppbv in the fall. The occurrence of high NOx concentrations under calm condi- tions indicated that local emissions were dominant in Xianghe. The double-peak diurnal pattern found in NOx concentrations and NO/NOx ratios was probably shaped by local emissions, photochemical removal, and dilution re- sulting from diurnal variations of surface wind speed and the boundary layer height. A pronounced SO2 daytime peak was noted and attributed to downward mixing from an SO2-rich layer above, while the SO2-polluted air mass transported from possible emission sources, which differed between the non-heating （September and October） and heating （November） periods, was thought to be responsible for night-time high concentrations.     

平流层臭氧季节变化的动力和光化学作用之比较

1992年到2005年的HALOE资料显示, 在臭氧光化损耗中, ClOx 和NOx 的贡献大小和作用位置有所差异。SOCRATES3模式模拟表明, 两半球夏季高纬极区的臭氧减少, 主要是NOx的化学贡献; 北极春季和南极冬季副极地臭氧的变化, 主要是动力输送引起。南、北极春季臭氧减少的化学机制也有所不同, 南极春季的臭氧耗损包括极区内ClOx 的异相化学作用和副极区NOx的化学作用; 北极春季的臭氧耗损主要以NOx 和ClOx 的气相化学作用为主, 其中NOx 的作用更大。动力和光化学在臭氧变化中的贡献表明, 整个中低平流层及低纬平流层高层的动力输送贡献可达到45%, 而高纬平流层中上层, 化学作用贡献在65%以上。