复合体系有机气体氧化生成二次有机气溶胶研究进展

生物源与人为源有机气体氧化形成的二次有机气溶胶(SOA)对气候变化和人类健康具有重要影响。SOA的产生与其前体物研究已取得了一些进展,但由于有机气体之间存在复合相互作用以及SOA形成机制复杂,目前对不同有机气体混合体系中SOA的形成认知还比较匮乏。因此,深入了解有机气体多源、复杂的相互作用,摸清有机气体的大气氧化机制、SOA的形成及影响等对深入理解真实大气有机气体化学演变具有指导意义。本文旨在了解复合体系有机气体氧化生成SOA的相关研究进展。一方面总结了复合体系有机气体产生SOA质量浓度、产率、成分、挥发性、光学性质等的变化,侧重于实验室复合体系有机气体氧化对SOA形成的多重影响以及SOA组成元素、分子构成的变化特征,并总结了目前实验室基于模型对复合体系SOA生成的模拟研究和拟合情况;另一方面探究了环境因素,如相对湿度(RH)、温度(T)以及无机气体,如氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、氨气(NH₃)等对复合体系有机气体形成SOA的影响。     

2008—2018年黑龙江省大气自净能力变化特征分析

利用2008—2018年黑龙江省33个观测站的定时观测气象资料,按照国标《大气自净能力等级》（GB/T34299—2017）,分析了黑龙江省大气自净能力时间、空间的变化特征,并以省会城市哈尔滨为例,结合逐日空气质量指数（AQI）数据,分析了大气自净能力与AQI的关系。结果表明：2008—2018年黑龙江省平均大气自净能力指数为12.6×10⁴ km·a^-1,整体呈上升趋势,2015年以来大气自净能力明显增强。春季大气自净能力最高,秋季次之,冬季最低;空间分布大致呈北低南高分布,包含二、三级两个级别,春季全省各地均处于第二级别,有利于对大气污染物的清除,冬季漠河处于第五级别,不利于对大气污染物的清除;哈尔滨市冬季AQI与大气自净力指数呈显著负相关,考虑了通风量和雨洗作用的大气自净能力与AQI关系密切,直接影响着空气质量状况。     

京津冀及周边“2+26”城市秋冬季大气重污染气象条件及其气候特征研究

基于1961—2017年的地面常规气象观测资料以及ERA-Interim再分析资料等数据,采用大气自净能力指数（ASI）建立了重污染气象条件等级判别方法。通过对京津冀及周边“2+26”城市秋冬季大气重污染气象条件的长年代变化特征及其成因的分析,得出以下结论：从大气重污染气象条件多年平均水平来看,山西晋城从发生频次到极端性均为最高,北京、河北廊坊和河南郑州多发,河北保定、石家庄和衡水极端性较高。自1961年以来,虽然京津冀及周边“2+26”城市秋冬季大气重污染气象条件在历史上均有发生,但发生次数在2010年后显著增加,这是导致大气重污染频发的重要因素之一。相比2013—2016年,2017年秋冬季京津冀及周边“2+26”城市大气对污染物的清除能力相对较好,虽然北京不利于污染物扩散的气象条件仍然多发,但极端性明显降低。20世纪80年代和2010年以来京津冀及周边地区大气重污染气象条件发生频次均较多,这受到了气候变化背景下冷空气强度和大气滞留条件变化的明显影响,同时也在一定程度上受到了城市化的影响。     

一个反映中国冬季气温异常的指标——东亚区域西风指数

分析了中国冬季气温变化的主要特征 ,揭示了能够较好反映中国冬季气温异常整体变化的主要空间分布 ;进一步研究了与之相对应的环流异常特征 ,结果表明中国冬季气温的异常与东亚及西伯利亚 50 0 h Pa高度场的异常有着密切的联系。在分析传统季风指数对气温及对应异常环流特征的表现能力的基础上 ,定义了一个能够反映环流异常的东亚区域西风指数 (IEARW)。经检验 ,可以利用 IEARW来反映中国冬季气温变化的主要特征。最后 ,对 IEARW的变化特征进行了初步分析。     

1961—2017年华北区域大气自净能力变化特征及其影响因素分析

基于华北区域80个国家地面气象观测站资料,采用大气自净能力指数(ASI)分析了1961—2017年华北区域大气自净能力的气候分布特征及长期变率;用MK和MT法及Morlet小波对ASI进行了突变检验和能量谱分析;结合ASI的REOF空间载荷场分布特征,将华北区域进行分区,并研究了气象要素与华北区域及各分区的可能联系;对于大气自净能力较低的Ⅳ区,选择近年污染相对严重的部分城市（石家庄、保定和唐山）,对比了ASI与污染气象条件及不同级别AQI天数占比情况。结果表明:年、季尺度的大气自净能力在京津冀和山西大部、内蒙古东北部等区域呈现出较低的气候值,在内蒙古中部等其他地区呈现出相对较高的气候值,大气自净能力在季节尺度上呈现出从春季到冬季逐渐下降的变化趋势;区域变暖背景下,冬季风环流减弱,天气过程频率和强度减弱,地面风速随之降低,导致ASI降低;研究区域的ASI与混合层高度、地表通风系数、良和轻度级别天数占比均呈现出同相月变化,而与静稳天气指数、重度和严重级别天数占比呈现出反相月变化规律。根据风速和气温对大气自净能力的影响规律,推测未来大气自净能力很可能进一步降低,因此建议地方政府进行适当的大气污染减排和区域产业升级,有利于控制未来的空气污染形势。      

济源市“十一五”期间大气环境变化分析

以济源市“十一五”期间的大气环境质量监测数据为依据,首先对济源市主要大气污染物的年均和季均浓度进行了分析,然后运用综合污染指数法和Spearman秩相关系数法对大气污染程度的变化趋势进行了分析,并把“十一五”末与“十五”末的大气污染物综合污染指数进行了对比。结果表明,“十一五”期间大气环境质量总体上保持基本稳定并有所好转,但也存在一定程度的污染,特别是冬季污染程度明显高于其他季节,二氧化硫仍是首要污染物。最后,提出了进一步改善大气环境质量的对策和建议。     

北京市大气细粒子质量浓度与能见度定量关系初探

北京近年的监测结果表明,大气中通过消光作用使大气能见度下降的气溶胶细粒子的污染水平呈现上升趋势。中国气象局北京城市气象研究所与北京大学合作于2001年春季(3月)、夏季(6月)、秋季(9月)和冬季(12月)开展了大气细粒子与气象能见度的同步综合观测,旨在探求细粒子的物理化学特征及其与大气能见度的关系。监测结果表明,能见度与PM2.5质量浓度在春季呈乘幂关系;夏季除高相对湿度外,呈指数关系;秋季呈对数关系;冬季呈指数关系。为了便于比较,将两者间的关系全部用指数关系表示。北京市大气能见度与细粒子质量浓度呈现很好的负相关性,无疑细粒子污染是造成大气能见度下降的主要原因,它已成为目前中国大气污染研究的重要内容之一。     

浙江省空气质量与大气自净能力的特征分析

利用最新的高时空分辨率ERA-Interim探空和地面资料,计算分析了1979—2015年浙江省大气输送和自净能力的时空分布变化特征,结合环保局空气质量监测数据探讨了浙江省空气质量与大气自净能力的关系,结果表明:大气自净能力在春、夏季表现出沿海地区小,内陆地区大的分布;到了秋、冬季,沿海地区大气自净能力增大,内陆地区则减小;研究时段内全省平均大气自净能力有增大趋势。表征低层输送能力的10 m风速在秋、冬季最大,夏季最小,随时间略有减小,这是浙江省空气污染加剧的可能原因之一;10 m风速的分布基本呈从东部沿海地区往西部山区逐渐减小的变化趋势,秋、冬季风速略大,以偏北风为主。浙江省大部分地区冬季大气自净能力最差,盛行的偏北风又容易将北方污染物带下来,因此冬季是浙江省最易发生空气污染的时段。当风速较小,风向转为偏西北风时,污染物从北方输入并且积累,最易出现较严重的污染天气。中度及以上的空气污染主要发生在杭嘉湖、宁波、绍兴、金华这些经济发达的地区,沿海地区的舟山、温州、台州由于大气输送条件好发生站次很少。丽水和衢州山区海拔高,加之本地工业经济发展较弱,空气污染发生的频次较少。     

ERA5再分析云量在大气环境评估中的适用性研究

以河北省7个国家级气象站为例，利用1979—2013年ERA5云量和地面实测云量数据，依国标推荐法计算混合层高度，通过公式推导出通风量和大气自净能力指数，比较两套数据的计算结果，对ERA5再分析云量在大气环境评估中的适用性进行了研究；采用ERA5云量计算2013年3月至2021年2月的大气自净能力指数，对其与PM2.5浓度之间的关系进行分析。结果表明：①两种云量资料计算的月平均混合层高度、通风量和大气自净能力指数的相对误差近似符合正态分布，主要集中在0～5%；各月混合层高度：相对误差＞通风量＞大气自净能力指数，相关性则相反。秋冬季的相对误差（相关系数）大都低（高）于春夏季，邢台、石家庄和保定的误差明显小于其他站。②利用两种云量数据计算的大气自净能力指数的多年平均相对误差最小，通风量的次之，历年值的相关性和偏差也是中南部站点的更为理想。③2013年3月至2021年2月，各站月平均大气自净能力指数和PM2.5浓度呈反向相关，中南部站点的相关性更为显著。     

京津冀地区一次雾霾过程的污染分布及来源分析

利用气象与化学模块在线耦合的模式WRF-Chem V3. 5(Weather Research and Forecasting Model coupled to Chemistry Version 3. 5)对2016年11月3-6日的一次京津冀污染过程展开了数值模拟,设计进行了包含人为排放源的实验,运用有效的模拟结果对过程进行分析。结果表明:大气稳定度指数能有效量化反映污染过程中的大气稳定状况,且K指数和TT指数相较其他两种指数的指示效果更为准确,是讨论雾霾发生发展原因的有力依据。本次污染高值中心有三个,分别为北京天津一带、河北东北部以及河北南部。PM_(2. 5)、PM_(10)以及SO_2污染物水平分布有明显日变化特征,CO和NO_2则变化不明显,污染从3日开始发展至6日结束,除NO_2外各项污染物都明显受到冷空气的影响,在6日浓度骤降。北京和天津地区的污染是主要来源于河北南部的工业和交通排放的外源型污染,而河北东北部和河北南部的污染则是主要受本地排放影响的内源型污染。污染物主要化学成分为CO,污染物颗粒PM_(2. 5)和PM_(10)量级相当且浓度差别不大,均对本次污染有较大贡献。     

乌鲁木齐市冬季严重污染日的环流分型特征

根据2000-2008年冬季逐日08时高空500 hPa、地面天气图和官方网站发布的乌鲁木齐市逐日大气污染指数API值,分析了全市大气污染概况及季节分布、月际变化特征,研究了环流形势对全市空气质量的影响。结果表明：影响乌鲁木齐市的环流形势分为高空7型和地面5型,分析各型环流形势与冬季严重污染日相关性;最易引发冬季严重污染的环流形势是高空脊中型、地面低压型,其次为脊前型或空档型、地面高压后型。     

1961-2020年郑州主城区大气自净能力变化特征分析

利用郑州市主城区1961—2020年气象观测资料和2014—2018年空气质量监测数据,分析了郑州主城区大气自净能力指数的长期变化趋势与影响因子以及2014—2018年主城区大气自净能力与PM_(2.5)的关系。结果表明:郑州主城区大气自净能力指数30 a气候均值为4.42 t·(d·km^(2))^(-1),春季大气自净能力最强,为5.20 t·(d·km^(2))^(-1);秋季大气自净能力最弱,为3.88 t·(d·km^(2))^(-1),不利于对大气污染物的清除。1961—2020年郑州主城区大气自净能力呈显著的减弱趋势,其中1969年最强为6.85 t·(d·km^(2))^(-1),2020年最弱为3.06 t·(d·km^(2))^(-1)。影响因子中,1961—1980年混合层厚度与大气自净能力指数呈正相关;日平均风速≥2.5 m·s^(-1)的日数和小风日数与大气自净能力分别呈正、负显著相关;大气自净能力指数与降水日数显著相关,2015年后偏强降水日数的增加对大气自净能力在同时期的增强有一定影响。此外,研究还表明主城区大气自净能力和PM_(2.5)浓度存在显著的负相关,说明大气自净能力强时,对应的PM_(2.5)浓度低,环境空气质量趋好。     

2009年11月13日至12月19日北京气溶胶吸收特性分析

利用北京地区供暖期间2009年11月13日至12月19日共计37 d的黑碳仪测量数据,以气溶胶吸收ngstrom指数（absorption ngstrom exponent, AAE）和各种气溶胶特性之间的关系作为气溶胶组分指示器,分析了北京冬季燃煤和交通排放对环境气溶胶组分的影响。37 d平均(average)、清洁大气(clean)和雾 霾大气(fog haze)三种天气状况下AAE的日变化特征及对比分析结果显示：average和fog haze状况下的AAE均在交通高峰时段达到最小值,在其他时段相对增大;clean状况下的AAE则从夜间到白天逐渐减小,在交通高峰时段出现相对变小的拐点;AAE在clean状况下明显高于其他两种天气状况,且在夜晚差值增大。结合各种天气状况下的气象条件的变化,证明了北京冬季夜间燃煤时段含有褐碳气溶胶的较高排放和交通时段细颗粒物的显著增加,及两者对大气环境中气溶胶组分变化的重要影响。     

贵州绿色食品茶叶大气环境质量研究

绿色食品茶叶是无污染的安全、优质、营养类茶叶,即除具有传统的涵义外,还必须安全,它是贵州省绿色食品开发的主要发展项目之一。茶叶生产属非灌溉农业,其大气环境质量主要指大气的净化程度。本文分别采用单项污染指数法和综合污染指数法对贵州省有代表性的15个茶场的大气环境质量进行了研究,认为贵州省的大气环境质量优越,有93．3％茶场的大气环境质量适宜发展绿色食品茶叶。     

极地与青藏高原地区NOX的冰雪来源

NO_x在雪-气之间的交换能够影响到极地大气边界层的大气成分和大气化学过程,增强极地大气边界层的氧化性,并可能影响对冰雪大气成分记录的解释。近年来,人们认识到冰雪在光照下释放NO_x是极地大气边界层NO_x的一个重要来源。从以下几方面对大气边界层NO_x的冰雪来源进行综述：NO_x冰雪来源的观测和实验证据、冰雪释放NO_x的机制和影响参数、极地NO_x浓度和通量以及极地冰雪NO_x化学过程对环境的影响。近年来,笔者已在处于北半球中纬度的青藏高原观测到冰雪表面光照下释放出比极地高1个量级浓度水平的NO_x,因此需更深入的科学研究揭示其对青藏高原大气氧化性的影响。     

2001-2011年西宁市空气质量特征及其与气象条件的关系

利用2001-2011年西宁市城市空气质量日报资料,研究西宁市区域性污染特征,并结合气象资料对空气质量变化特征和影响因素进行了分析。结果表明：西宁市空气污染以可吸入颗粒物为主要污染物,空气质量状况以优和良居多;空气质量季节变化特征明显,春季空气质量最差,其次是冬季和秋季,夏季空气质量最好,冬春季空气质量不稳定,夏秋季空气质量较稳定; 空气质量年变化幅度大,供暖期API指数明显高于非供暖期;沙尘影响指数呈现下降趋势;从年际变化来看,空气质量已经有了明显改善;气象要素对大气污染物有制约关系,其中起主要作用气象因子为沙尘日数、降水量、相对湿度和气温; 可吸入颗粒物长距离输送是西宁市冬春季重污染现象的主要原因,来源于新疆、甘肃西北部、内蒙古中西部及本省西北部的柴达木盆地。     

碘代异丙烷在黑碳表面的吸附研究

黑碳气溶胶由于其对大气辐射平衡和气候的影响而受到高度重视,碘化学则是大气化学中十分重要的研究领域。然而对于卤素化合物尤其含碘化合物与黑碳气溶胶表面相互作用的研究还少有报道。文中首次研究了在298K下,碘氧自由基(IO)重要源之一的碘代异丙烷(i-C3H7I)在黑碳表面的吸附,黑碳样品使用DegussaFW2(一种含有氧化态的无定形黑碳)。实验发现碘代异丙烷与黑碳表面发生相互作用,使黑碳表面逐渐被钝化,并且其吸附系数(γ)与暴露时间相关。实验测得初始吸附系数(γ0)值为(9.5±3.8)×10-2。所报道的初始吸附系数γ0可以提供一个上限值,实验结果表明在真实大气环境下,i-C3H7I在黑碳气溶胶表面的非均相消耗可能是十分重要的,也许会对i-C3H7I在真实大气中的浓度有一定影响。并且研究结果对进一步研究i-C3H7I与黑碳气溶胶相互作用对大气辐射平衡、黑碳气溶胶非均相化学作用和云雾降水凝结核(CCN)形成的影响均有十分重要的意义,研究结果也为评估i-C3H7I与碳质气溶胶非均相相互作用对大气环境的影响和深入的模式研究提供了基本参数。     

一个SO2气相化学模式及其敏感性分析

气相化学过程是硫沉降过程中的重要过程。气相化学反应既是ＳＯ２气体的氧化去除过程,也为液相化学过程提供初值条件。首先建立了一个适合于研究硫沉降过程的气相化学数值模式,模式包括了５２个方程、３１个物种。然后利用这个气相化学模式探讨了ＳＯ２的气相氧化过程对大气温度、湿度、太阳光强等条件的敏感性并给出了ＳＯ２气相氧化率的日变化。     

2019年冬季呼和浩特市大气污染频发的气象条件分析

利用2015—2019年呼和浩特市大气污染物质量浓度、气象要素观测及NCEP FNL 1°×1°再分析资料,分析近5 a冬季环境空气质量特征及与大气污染扩散紧密相关的气象要素和大气边界层特征,研究2019年冬季呼和浩特市大气污染频发的气象条件变化特征。结果表明:(1)呼和浩特市冬季较易出现污染天气,以PM 2.5污染为主,2019年冬季,大气污染呈现出污染物积聚难于扩散、污染长时间持续、污染天数和重污染占比均显著增高等特点。(2)2019年冬季呼和浩特市气象条件呈现出平均风速偏小、小风日数偏多、南风出现频率增多、相对湿度偏高、混合层高度偏低、通风系数较小、逆温日数较多等特征。     

大气自净容量的算法及关键物理因子分析

为更科学地量化大气对污染物的清除能力,使用WRF-NAQPMS模式对2017年12月进行模拟,对比分析影响大气清除能力的主要关键物理因子,修正A值法和大气自净容量算法的差异,进一步计算大气自净容量余量及各关键物理化学过程的贡献量。结果表明,边界层高度、风廓线、湿清除系数等3个关键物理参数较混合层高度、10 m高度风速、雨洗强度等更适用于量化清除过程;修正A值法和大气自净容量算法虽均能表征大气清除能力的强弱,但前者受目标城市面积影响较大,结果远高于大气自净容量算法;大气自净容量余量与细颗粒物（PM2.5）浓度变化趋势呈负相关,污染越重,大气自净容量亏空越多,其中平流扩散对大气自净容量贡献最大,化学转化过程次之,湿沉降等过程也不可忽视。