珠江三角洲大气灰霾导致能见度下降问题研究

大气气溶胶的气候效应和环境效应研究是当今国际科技界的热门话题。近年来珠江三角洲地区的气溶胶污染日趋严重,一年四季长期稳定存在气溶胶云,重污染区偏于珠江口以西的珠江三角洲西侧。灰霾天气主要出现在10月至次年4月。大气灰霾导致能见度恶化。自20世纪80年代初开始,该地区的能见度急剧恶化,灰霾天气显著增加,其中有3次大的波动,分别代表与珠江三角洲经济发展相伴随的气溶胶污染、硫酸盐加气溶胶污染、光化学过程的细粒子加硫酸盐加气溶胶的复合污染时期。雾和轻雾造成的低能见度的长期变化趋势,没有由于人类活动影响或经济发展影响带来的趋势性变化,其波动主要反映了气候波动固有的年际和年代际变化。珠江三角洲能见度的恶化主要与细粒子关系比较大,PM10有一半月均值超过国家二级标准的日均值浓度限值(150μg/m3),而PM2.5月均值全部超过美国国家标准的日均值浓度限值(65μg/m3),尤其是10月至次年1月的月均值浓度几乎超过标准限值的1倍,细粒子浓度甚高。另外PM2.5占PM10的比重非常高(58%—77%),尤其是旱季比雨季更高。与15a前的资料相比较,细粒子在气溶胶中的比重有明显增加,因而在目前珠江三角洲的气溶胶污染中,主要是细粒子的污染。     

北京市大气细粒子的质量浓度特征研究

大气能见度的降低是当今国际上比较突出的城市环境问题。北京近年的监测结果表明 ,大气中通过消光作用使大气能见度下降的气溶胶细粒子的污染程度呈现上升趋势。从 2 0 0 1年对北京市气溶胶细粒子 (空气动力学直径小于 2 .5μm的粒子 ) 4个季节的采样监测结果分析 (有效采样天数为 50d)得出 ,北京市细粒子质量浓度年平均值已超过美国国家标准的 7倍以上。研究发现细粒子的质量浓度不仅与环境条件有关 ,而且与气象条件也有着密切的关系。文中以细粒子的观测数据为基础 ,结合当时的气象条件进行细粒子浓度与气象条件定量关系的研究     

北京地区大气能见度与大气污染的关系初探

1981年秋冬两季在北京地区十一个监测点进行了两次大气污染状况测量,每次各约十天,取得了SO_4~-、总颗粒物、SO_2、0.3—10微米颗粒物密度、大气能见度等数据.讨论了北京地区大气能见度变化与大气污染的关系.指出北京地区在10年内(1970—1979)平均大气能见度降低6—10公里,在采暖期低于4公里的能见度出现几率增加了10倍.现场实验结果表明,硫酸根、颗粒物浓度,相对湿度和<10微米颗粒物密度的增加会降低大气能见度.其中硫酸盐对大气能见度的影响较为突出,而且在大气中硫酸盐与水汽作用发生潮解,其协同效应更为显著. 本文指出,燃煤量增加、大气污染严重和气象条件等可能是1977年12月连续发生三天大气能见度严重降低的原因.在能源消耗量逐年增加的情况下,建议改善能源结构、改用型煤、制订污染物的控制指标、最高指标和警报指标,以保持较好的大气能见度.     

南海夏季风撤退期的气候特征I——40年平均

近年来广州地区的气溶胶污染日趋严重,灰霾天气主要出现在10月～次年4月。大气灰霾导致能见度恶化。自1980年代初开始,该地区的能见度急剧恶化,灰霾天气显著增加,其中有3次大的波动,分别代表广州地区经济发展相伴随的粉尘污染、硫酸盐加粉尘污染、光化学过程的细粒子加硫酸盐加粉尘的复合污染时期。雾和轻雾造成的低能见度的长期变化趋势,没有由于人类活动影响或经济发展影响带来的趋势性变化,其波动主要反映了气候波动固有的年际和年代际变化。广州地区能见度的恶化主要与细粒子有关,PM10有一半季均值超过国家二级标准的日均值浓度限值,而PM2.5季均值全部超过美国国家标准的日均值浓度限值,细粒子浓度甚高。另外PM2.5占PM10的比重非常高,可达62%～69%,尤其是旱季比雨季更高。     

苏州市SO2污染浓度短期预报方法

为了利用气象台站常规资料制作本地SO_2污染浓度预报,本文用苏州市1979—1982年地面气象观测资料与同期的日平均SO_2污染资料作了对比分析,发现苏州市大气中SO_2污染浓度的变化除了与当地污染源有关外,还与当时的天气气候特征有关。由于一地的SO_2污染源在短期内是少变的,所以可以用当地的天气气候情况来估计大气中SO_2污染浓度的情况。天气气候因子和SO_2污染浓度都可看作是随机变量,故可用统计方法作分析和预报。本文介绍了用“多因子条件概率和”制作苏州市大气中日平均SO_2污染浓度短期预报的方法。其方法和步骤如下。     

2007和2008年夏季北京奥运馆大气PM10与PM2.5质量浓度变化特征

为了监测北京奥运主场馆附近大气颗粒物的污染状况以及评估奥运污染源减排措施对北京大气颗粒物质量浓度变化的影响,利用颗粒物在线监测仪器TEOM于2007年和2008年夏季,在奥运主场馆附近的中国科学院遥感应用研究所办公楼楼顶对大气颗粒物PM10和PM2.5进行了连续同步观测。结果表明,2007年夏季监测点附近大气PM10与PM2.5质量浓度的平均值分别为153.9和71.2μg.m-3,而2008年夏季PM10与PM2.5质量浓度的平均值分别为85.2和52.8μg.m-3。与奥运前一年同时段相比,奥运时段大气PM10和PM2.5的质量浓度分别下降44.5%和25.1%。对比分析奥运前后的2次典型污染过程发现,空气相对湿度的增加和偏南气流输送的共同影响易造成大气颗粒物的累积增长,而降雨的湿清除作用和偏北气流则会使大气颗粒物浓度迅速降低。在相近的气象条件下,奥运前后的污染过程中,大气细粒子的日均增长速率分别为25.1和13.9μg.m-3.d-1,而大气粗粒子的日均增长速率分别为20.8和2.2μg.m-3.d-1,奥运时段污染累积过程中大气粗、细粒子的增长速率分别显著低于和略低于奥运前同时段污染过程中颗粒物的增长速率。污染源减排措施的实施是奥运期间大气颗粒物质量浓度降低的主要原因,从控制效果来看,奥运期间实施的污染源减排措施对大气粗粒子的控制效果明显好于大气细粒子。     

南京北郊冬季大气S0_2、N0_2和0_3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS(differential optical absorption spectroscopy),对2007年11月-2008年1月南京北郊大气SO_2、NO_2和O_3进行了观测.结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析.结果表明,南京北郊大气SO_2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时(北京时,下同)和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO_2浓度更高.降水对SO_2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168h~(-1).NO_2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值.南京北郊是NO_2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响.静风时NO_2浓度最高.O_3浓度受NO_2的影响较明显.O_3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O_3浓度最低.降水对O_3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O_3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O_3浓度升高.     

宁波市大气混合层厚度变化特征及其与空气污染的关系

基于2001—2014年宁波市每日4个时次(02时、08时、14时、20时)的常规气象观测资料和同期宁波市环保局空气污染物(SO_2、NO_2、PM_(10))浓度的日监测数据,采用最小二乘曲线拟合法计算了2001—2014年宁波市大气混合层厚度,并分析了大气混合层厚度的时间变化特征及其与空气污染的关系。结果表明:2001—2014年宁波市年平均大气混合层厚度波动变化明显,大气混合层厚度极大值和极小值分别出现在2004年、2007年,分别为866.1 m和746.1 m。水平风速对宁波市大气混合层厚度的影响较大。春季和7月、8月宁波市大气混合层厚度较大,秋季和冬季大气混合层厚度较小,而6月大气混合层厚度最小。大气混合层厚度在中午达最大值,夜间达最小值,大气混合层位于500.0—1200.0 m高度的出现频率最高。随着大气混合层厚度增大,污染物浓度被稀释。夏季,大气混合层厚度对PM_(10)、SO_2和NO_2浓度的调节能力较强。由于输入性污染的影响,冬季PM_(10)与SO_2浓度的极大值明显高于夏季,同时大气混合层厚度的变化对PM_(10)和SO_2浓度的增减效应比夏季明显削弱,但对NO_2浓度的影响较小。另外,当大气混合层厚度位于500.0—1200.0 m高度时,在同一大气混合层厚度下,同一污染物浓度的变化范围较大。     

2003年夏季临安地区大气气溶胶离子成分的尺度分布特征

文中利用2003年夏季在浙江临安大气本底污染监测站观测的资料,分析了临安的气溶胶质量浓度、离子成分的尺度分布特点及主要离子间的相互关系。初步结果显示,该期间临安气溶胶主要以粒径小于2.1μm的细粒子为主,约占总质量浓度的66%,其中粒径小于0.65μm的粒子可达总质量浓度的50%,远高于其他各级尺度段上的粒子浓度。与质量浓度分布相似,可溶性无机离子成分主要集中在粒径小于2.1μm(记为PM2.1)的细粒子中,PM2.1粒子中可溶性无机离子约占所有尺度段(包括所有5级)离子质量浓度总和的88%。其中粒径小于0.65μm的亚微米粒子中的离子质量浓度是细粒子的主要部分,占所有尺度段上离子质量浓度总和的77%。SO42-,NH4+和K+是PM2.1中决定性的离子成分。相关分析和离子平衡表明,PM2.1中SO42-与NH4+和K+有很高的相关,在粒径小于0.65μm的亚微米粒子中,非海盐硫酸盐(Nss-SO42-)主要为(NH4)2SO4,由气-粒转化产生;而在粒径为0.65~2.1μm尺度段,Nss-SO42-除(NH4)2SO4外,可能还有K2SO4,Na2SO4等存在。     

大连市冬季大气中二氧化硫浓度与天气型的相关性及其预报

1 引言 大连市是我国重要的开放城市之一,经济发达,外商投资踊跃。但随着大连城市人口的不断增长,工业及采暖用煤炭燃料逐年上升,城市中SO_2污染日趋严重,常出现超标现象,这种现象在冬季尤为突出,SO_2的污染必然影响人们的身体健康和外商的投资环境。经统计,大气中SO_2浓度的大小与气象条件密切相关,因此,研究大气中SO_2浓度的变化与天气型的     

积云对二氧化硫和硫酸盐气溶胶作用的研究

利用一个冰雹云模式与云化学模式耦合而成的二维积云化学模式,研究对流云的输送、微物理转化、云内化学过程、湿清除对SO2及硫酸盐气溶胶的作用。云化学模式的结果表明,由于SO2在向上输送的过程中可溶解于云水和雨水中,从而阻止了SO2向上部的转移,因此对气相SO2来说,云的输送是一个相当无效的过程,而液相清除起主要作用。硫酸盐气溶胶的收支分析表明,降水清除了1.67 mol的SO2-4,占气溶胶总量的64%,其中液态降水清除了0.72 mol,固态降水清除了0.95 mol,说明了冰相过程在硫沉降中的重要性。     

对流层光化学过程中的气粒转化研究

在MM5和RADM耦合的基础上，考虑了NH3的源排放，获得了NH3的时空分布、演变特征；在此基础上，讨论了气体向粒子的转化，结果表明:干气溶胶总量分布与大气中H2SO4、NH3的浓度分布有非常好的对应，富氨环境条件下，产生干气溶胶的多少是由H2SO4浓度决定的；气溶胶中的含水量与干气溶胶的浓度分布没有太多的联系，主要取决于大气中相对湿度的大小。     

黄山夏季气溶胶多尺度吸湿性的参数化方案构建研究

利用2014年7月在黄山光明顶观测的气溶胶吸湿性参数（κ）和气溶胶离子化学组分、有机碳（OC,organic carbon）数据,对多尺度气溶胶吸湿性参数进行分析,并在此基础上建立了多尺度κ的参数化方案。研究结果表明,影响黄山夏季气溶胶来源的主要气团包括西南气团、北方气团以及东南气团。黄山夏季κ的变化范围为0.2-0.48,且随粒径增大成先增大后减小的分布特征;气溶胶粒径在0.15-1.1 μm的强吸湿段,κ>0.3,而在粒径小于0.15 μm和粒径大于1.1 μm弱吸湿段,κκ分布不同,气溶胶粒子在小于1.1 μm的粒径段,当受西南气团影响时,κ值最大,而受东南气团影响时,κ值最小;在气溶胶粒径大于1.1 μm时,κ在两个气团背景下呈现与气溶胶粒径小于1.1 μm时相反的分布特征。影响粒径小于1.1 μm气溶胶吸湿能力的主要水溶性化学组分为NH4+、SO42-、水溶性有机碳（WSOC,water soluble organic carbon）,而影响大于1.1 μm粒径范围气溶胶吸湿能力的主要水溶性化学组分为NH4+、SO42-、NO3-、WSOC和Ca2+。由气溶胶多尺度离子化学组分和WSOC构建的气溶胶κ的参数化方案,在小于1.1 μm和大于1.1 μm的粒径范围内的表达式分别为κreg=0.12+0.45fNH4++0.63fSO42-+0.18fWSOC和κreg=0.01+0.78fNH4++0.76fNO3-+0.8fSO42--0.28fCa2++0.14fWSOC（f为对应组分的质量份数）。两个参数化方案均能较好地预报κ,预报值κreg与κ的计算值间存在较好的相关关系,相关系数通过了置信度99%的显著性检验,且预报误差在30%范围内。      

The atmospheric sulfur cycle in ECHAM-4 and its impact on the shortwave radiation

 The atmospheric general circulation model ECHAM-4 is coupled to a chemistry model to calculate sulfate mass distribution and the radiative forcing due to sulfate aerosol particles. The model simulates the main components of the hydrological cycle and, hence, it allows an explicit treatment of cloud transformation processes and precipitation scavenging. Two experiments are performed, one with pre-industrial and one with present-day sulfur emissions. In the pre-industrial emission scenario SO₂ is oxidized faster to sulfate and the in-cloud oxidation via the reaction with ozone is more important than in the present-day scenario. The atmospheric sulfate mass due to anthropogenic emissions is estimated as 0.38 Tg sulfur. The radiative forcing due to anthropogenic sulfate aerosols is calculated diagnostically. The backscattering of shortwave radiation (direct effect) as well as the impact of sulfate aerosols on the cloud albedo (indirect effect) is estimated. The model predicts a direct forcing of −0.35 W m^-2 and an indirect forcing of −0.76 W m^-2. Over the continents of the Northern Hemisphere the direct forcing amounts to −0.64 W m^-2. The geographical distribution of the direct and indirect effect is very different. Whereas the direct forcing is strongest over highly polluted continental regions, the indirect forcing over sea exceeds that over land. It is shown that forcing estimates based on monthly averages rather than on instantaneous sulfate pattern overestimate the indirect effect but have little effect on the direct forcing. Received: 16 October 1996/Accepted: 24 October 1996     

Size Distributions of Aerosol Sulfates and Nitrates in Beijing during the 2008 Olympic Games: Impacts of Pollution Control Measures and Regional Transport

For the 2008 Olympic Games, drastic control measures were implemented on industrial and urban emissions of sulfur dioxide (SO₂), nitrogen oxides (NO_x) and other pollutants to address the issues of poor air quality in Beijing. To investigate the effects of SO₂ and NO_x reductions on the particulate sulfate and nitrate concentrations as well as their size distributions, size-segregated aerosol samples were collected using micro-orifice uniform deposit impactors (MOUDIs) at urban and downwind rural sites in Beijing before and after full-scale controls. During the sampling period, the mass concentrations of fine particles (PM_1.8) at the urban and rural sites were 94.0 and 85.9 μg m^-3, respectively. More than 90% of the sulfates and ～60% of nitrates formed as fine particles. Benefiting from the advantageous meteorological conditions and the source controls, sulfates were observed in rather low concentrations and primarily in condensation mode during the Olympics. The effects of the control measures were separately analyzed for the northerly and the southerly air-mass-dominated days to account for any bias. After the control measures were implemented, PM, sulfates, and nitrates were significantly reduced when the northerly air masses prevailed, with a higher percentage of reduction in larger particles. The droplet mode particles, which dominated the sulfates and nitrates before the controls were implemented, were remarkably reduced in mass concentration after the control measures were implemented. Nevertheless, when the polluted southerly air masses prevailed, the local source control measures in Beijing did not effectively reduce the ambient sulfate concentration due to the enormous regional contribution from the North China Plain.     

关于我国和东亚酸性物质的输送研究II. 硫化物浓度空间分布特征及季节变化

应用硫化物输送三维欧拉实用模式,计算和分析了我国和东亚地区二氧化硫和硫酸盐粒子的空间分布特点及季节变化,给出了年平均硫化物大气含量分布,还讨论了四种典型下垫面硫化物浓度的垂直分布廓线。结果表明,近地层硫化物浓度分布与排放源的分布类似,高值区主要在山东半岛及相邻的华北部分地区和四川盆地,在上海、台南、汉城和东京等地是小范围的高值区。地面浓度冬季大,夏季浓度小。高空分布形势与低层不同,由西南-东北走向变为东西走向。硫酸盐粒子分布高值中心少且平滑。夏季分布更加均匀化。年平均硫酸盐大气含量高值区主要集中在江淮流域,向海上延伸距离较远。四类地区硫化物垂直廓线反映了不同季节外来输送贡献。     

沙尘表面非均相吸附系数不确定性及其影响的数值模式研究

本文从实验气溶胶样品、实验技术和分析方法三个方面对以往的实验室研究结果进行综合分析, 归纳总结出适合东亚地区沙尘气溶胶的非均相吸附系数γ的参考值, 并利用区域大气化学模式, 模拟研究了非均相吸附系数γ的不确定性对东亚地区沙尘气溶胶非均相化学过程的影响。为了研究非均相反应对γ的敏感性, 针对其中四种物质(HNO3、N2O5、O3和SO2) 的γ上限值和下限值, 分别进行了T-up (上限值) 和T-low(下限值)两个敏感实验; 针对相对湿度对HNO3和N2O5非均相吸附系数的影响进行了T-rh敏感实验。模拟结果与观测资料进行了对比分析, 结果表明模式可以比较好地反映气态物质、气溶胶浓度的演变过程和非均相反应过程。考虑非均相反应后模拟的硫酸盐和硝酸盐浓度与观测值更接近一些。采用γ参考值的模拟结果总体上比采用γ上限值和γ下限值更合理, 把γ系数作为相对湿度的函数来处理比作为常数处理更合理。沙尘气溶胶通过非均相化学反应, 可以使模拟区域内SO2、NOx和O3的平均浓度下降, 使硫酸盐和硝酸盐颗粒物浓度增加, 采用γ参考值计算得到3 km以下的上述物质的变化率分别为－3.44%、－5.92%、－1.75%、5.22%和23.25%, 显示沙尘表面非均相化学反应对大气化学成分特别是气溶胶有较大的影响; 不同γ取值对上述物质变化率有一定影响, 其中对硝酸盐和臭氧的影响较大, T-up和T-low 模拟结果之间可以相差13.4%和10.1%。     

Characteristics of Anthropogenic Sulfate and Carbonaceous Aerosols over East Asia： Regional Modeling and Observation

The authors present spatial and temporal characteristics of anthropogenic sulfate and carbonaceous aerosols over East Asia using a 3-D coupled regional climate-chemistry-aerosol model, and compare the simulation with the limited aerosol observations over the region. The aerosol module consists of SO2, SO4^2-, hydrophobic and hydrophilic black carbon （BC） and organic carbon compounds （OC）, including emission, advections, dry and wet deposition, and chemical production and conversion. The simulated patterns of SO2 are closely tied to its emission rate, with sharp gradients between the highly polluted regions and more rural areas. Chemical conversion （especially in the aqueous phase） and dry deposition remove 60% and 30% of the total SO2 emission, respectively. The SO4^2- shows less horizontal gradient and seasonality than SO2, with wet deposition （60%） and export （27%） being two major sinks. Carbonaceous aerosols are spatially smoother than sulfur species. The aging process transforms more than 80% of hydrophobic BC and OC to hydrophilic components, which are removed by wet deposition （60%） and export （30%）. The simulated spatial and seasonal SO4^2-, BC and OC aerosol concentrations and total aerosol optical depth are generally consistent with the observations in rural areas over East Asia, with lower bias in simulated OC aerosols, likely due to the underestimation of anthropogenic OC emissions and missing treatment of secondary organic carbon. The results suggest that our model is a useful tool for characterizing the anthropogenic aerosol cycle and for assessing its potential climatic and environmental effects in future studies.     

The scavenging of nitrate by clouds and precipitation

A model with spectral microphysics was developed to describe the scavenging of nitrate aerosol particles and HNO₃ gas. This model was incorporated into the dynamic framework of an entraining air parcel model with which we computed the uptake of nitrate by cloud drops whose size distribution changes with time because of condensation, collision-coalescence and break-up. Significant differences were found between the scavenging behavior of nitrate and our former results on the scavenging behavior of sulfate. These reflect the following chemical and microphysical differences between the two systems:

1. nitrate particles occur in a larger size range than sulfate particles.
2. HNO₃ has a much greater solubility than SO₂ and is taken up irreversibly inside the drops in contrast to SO₂.
3. nitric acid in the cloud water is formed directly on uptake of HNO₃ gas whereas on uptake of SO₂ sulfuric acid is formed only after the reaction with oxidizing agents such as e.g., H₂O₂ or O₃.
4. nitrate resulting from uptake of HNO₃ is confined mainly to small drops, whereas sulfate resulting from uptake of SO₂ is most concentrated in the largest, oldest drops, which have had the greatest time for reaction.

Sensitivity studies showed that the nitrate concentration of small drops is significantly affected by the mass accommodation coefficient.     

A numerical simulation of the distribution of acid precipitation in Chongqing area of China

A numerical model for the study of the regional acid precipitation is developed. The model consists of five parts: the distribution patterns of SO2 concentration, the mesoscale flow fields, the parameteriza-tion of SO2, transformation into SO4=, the parameterization of precipitation scavenging process, and the relationship between SO2 content in precipitation and ground level concentration of SO2 in the air. The distribution of SO2, SO2= and pH for all precipitations in Chongqing area during the period of July to October 1982 are simulated with the model. A comparison of the simulated results with experimental data shows that high SO2 concentration centres correspond to low pH centres. The source of the acid rain in Chongqing area is local air pollution which is due to the lower effective stack height, low wind velocity in the area, basin topography, and the use of coal with high sulphur content. The mechanism for the formation of the acid precipitation here may be different from that in the United States of America and the Western Europe, where acid rain appears in the area far from pollution source.