黄山地区气溶胶吸湿增长特性数值模拟研究

应用多种化学组分气溶胶的绝热气块分档模式,对2008年春季黄山地区气溶胶吸湿增长特性进行了模拟分析.结果表明:黄山地区气溶胶吸湿增长因子f的大小与粒子半径、相对湿度、粒子化学组分、上升速度及上升高度密切相关,且小粒子吸湿增长比大粒子显著.吸湿增长因子与相对湿度呈正相关,相对湿度越接近粒子的临界饱和比,吸湿增长因子变化越显著.可溶性有机气溶胶,通过增加溶液中溶质的百分比来影响临界饱和比,使吸湿增长因子增大.若不考虑不可溶粒子的成核作用,会高估粒子的吸湿性.随着上升速度增大,吸湿增长因子降低,降低程度与粒子初始高度的相对湿度有关.上升高度通过改变气块相对湿度的变化来影响气溶胶吸湿增长因子.     

大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展

大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中外研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统回顾和总结,并对未来发展方向做出展望。中国在该领域开展的研究数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。     

浙江城市区域灰霾天气的长期变化

大气气溶胶污染引起的灰霾天气已成为中国许多城市面临的重要环境问题,了解灰霾天气发生的时空变化特征对于控制气溶胶污染具有重要意义。对浙江省11个城市的灰霾历史数据进行分析,揭示1950年代以来,浙江城市地区灰霾天气发生特征。结果表明,1951—1953年期间和改革开放后的30年是浙江省灰霾天气出现比较频繁的时期,尤其2000年以后是灰霾天气出现最多的时期;1957年到改革开放初期是灰霾天气出现最少的时期。1950年代初期,杭州、温州、衢州是出现灰霾天气最多的地区,改革开放后的1978—1999年期间,随着市场经济和民营经济在浙江的快速发展,湖州、杭州、舟山、金华、温州、衢州等地区灰霾天气出现频率都很高;2000年之后,浙江省各地区灰霾天数都在迅速增加,尤为突出的是湖州、绍兴、杭州、嘉兴等浙北城市,这几个地区在2000—2007年之间的灰霾天数比2000年之前几十年总的灰霾天数还要多,说明近几年浙江省尤其是浙北地区大气环境污染非常令人担忧,控制大气气溶胶污染,改善空气质量,提高大气能见度已是迫在眉睫。     

基于能见度数据分析的气溶胶吸湿增长特征研究

基于相对湿度、能见度等气象数据,分析气溶胶吸湿增长特性,有助于了解气溶胶对大气环境和区域气候的影响。利用南京地区2016年1—12月、2017年2—12月、2018年1—8月和12月相对湿度和能见度等数据,通过非线性拟合研究气溶胶吸湿增长因子(f(RH))与相对湿度(RH)之间的关系。结果表明,吸湿增长因子在RH值较低(<80%)时,增长率较小;当RH值较高(>80%)时,增长率迅速增大。吸湿增长因子随着月RH值变化而表现出较大差异。此外,当南京地区盛行西风时,高能见度出现的时次较多。f(RH)与PM_2.5/PM₁₀成正比,PM_2.5/PM₁₀值越高,对应的气溶胶光学吸湿增长因子往往会越高。     

北京和邢台新粒子生成的差别及其对CCN活性的影响

基于2016年冬季和2017年夏季在北京、2016年夏季在邢台的三次气溶胶外场观测实验,选取三次观测期间典型的新粒子生成事件,分析其对气溶胶吸湿和云凝结核（CCN）活化特性的影响。两地分别位于华北平原北部超大城市区域和中南部工业化区域,两地不同季节新粒子形成机制不同,对应的凝结汇、生长速率以及气溶胶化学组分也不同。北京站点新粒子生成事件的发生以有机物的生成主导,而邢台站点新粒子生成事件的发生则以硫酸盐和有机物的生成共同主导。邢台站点新粒子生成过程中气溶胶吸湿性及云凝结核活化能力明显强于北京站点,此特点在核模态尺度粒子中表现尤为明显。以上结果表明,在估算新粒子生成对CCN数浓度的影响时,应充分考虑气溶胶吸湿和活化特性的差异。     

大气气溶胶吸湿性质国内外研究进展

大气气溶胶的吸湿性质是联系气溶胶微物理、化学参数的桥梁和纽带之一,更是气溶胶基本光学性质的决定性参数之一,因此研究气溶胶吸湿性质在整个大气气溶胶科学研究中处于基础地位。对气溶胶吸湿性质的研究意义、研究方法与技术、主要研究结论做了系统回顾,并指出该研究领域存在的不足并对未来的研究方向做出展望。众多研究者从实验室分析、外场实验、数值模拟3个方面来研究颗粒物的吸湿性质,研究表明大气气溶胶的吸湿性质对研究大气能见度、大气辐射强迫具有重要影响。国内对大气气溶胶吸湿性质的研究数量偏少,研究方法单一,在国内广泛开展气溶胶吸湿性质的研究非常必要。     

2009年上海浦东新区能见度资料的深度分析——兼论高时间分辨率地面观测资料的应用

利用2009年上海浦东新区气象站高时间分辨率的能见度资料及其同步地面气象要素资料,在气块静力稳定的假设下研究了由于辐射冷却引起的霾或雾在演变的各阶段气溶胶吸湿性增长及其消光系数随相对湿度的变化,结果表明：气溶胶吸湿性增长率f（RH）随相对湿度的增长具有先慢后快平滑连续的特点;气溶胶吸湿性增长率在不同季节有所差异,在夏季和秋季较高,在冬季和春季时较低;平均而言,当相对湿度从40%增大到95%时,气溶胶吸湿性增长率可达6.6;对比国内外实验和观测结果,发现f（RH）随相对湿度的变化曲线与硫酸铵亲水增长相似;在这种雾消散时,随着气温的升高,测量给出的相对湿度值不会立即下降,而是在接近饱和的情况下维持一段时间,然后再迅速下降,其滞后大约为1～2小时。这很可能是测湿元件不能及时反映外界湿度变化所致。     

中国超大城市综合实验:京、沪、穗气溶胶理化和吸湿特性

气溶胶对环境、气象和人体健康都有较大影响,这些影响与气溶胶理化特性(粒子尺度谱、化学组分、混合状态等)密切相关。为了深入研究气溶胶的环境和气候效应,发展了一套气溶胶在线综合观测系统。本文介绍了利用该系统在北京、上海、广州三个超大城市开展的综合观测实验结果。通过对比分析发现,广州气溶胶数浓度最高,其粒子尺度谱分布特征与北京特征相似,均以核模态为主,上海气溶胶数浓度则整体较低。对比三个超大城市的新粒子生成(New Particle Formation,NPF)特征发现,北京NPF的发生频率低于广州,主要由于北京地区大气中大粒径气溶胶更多,较高的碰并汇抑制了NPF的发生和发展。研究发现,观测期间北京和上海站点气溶胶的吸湿性强于广州,人为一次性排放气溶胶吸湿性较弱。气溶胶吸湿性日变化特征与人为活动、气溶胶老化程度密切相关。此外,三个超大城市中气溶胶光吸收系数的日变化特征存在明显差别,北京站点的气溶胶吸收系数呈现白天高、夜间低的特点,而广州站点气溶胶的吸收系数呈现相反的日变化趋势,这可能是由观测站周边的环境差异及大气边界层的变化特征差异造成的。     

2009年秋冬季天津低能见度天气下气溶胶污染特征

为研究天津城区秋、冬季雾霾等低能见度天气下气溶胶污染特征,采用2009年10—12月的大气能见度及相关气象和环境监测数据,并结合一次典型雾霾事件分析PM₁₀和PM_2.5质量浓度演化过程及其垂直分布特征。结果表明,低能见度天气占秋、冬季观测时长的一半以上,其中以霾天气为主;典型低能见度过程分析显示,霾日近地层内PM_2.5分布均匀,表现出显著的区域污染特征;雾日气溶胶质量浓度先升高后下降,系气溶胶粒子吸湿性增长与导致可溶性组份溶出的湿清除协同作用,低层PM_2.5质量浓度显著高于较高层,其垂直分布差异与相对湿度的垂直变化和逆温层高度有关。     

北京一次污染过程气溶胶光学特性及辐射效应

利用地面激光雷达、太阳光度计观测反演气溶胶光学特性参数,结合PM_2.5观测数据,分析了2018年1月25—28日北京一次完整污染过程中气溶胶光学特性变化。基于观测数据,利用短波辐射传输模式计算了不同程度污染日,晴空背景下气溶胶对辐射加热率的改变程度。结果表明:清洁日（25日）,PM_2.5日平均质量浓度为19.00 μg·m-3,440 nm气溶胶光学厚度为0.13,单次散射反照率为0.87,整层气溶胶消光系数低于0.10 km-1,短波辐射均为增温效应;污染期间（26—27日）,PM_2.5日平均质量浓度为83.21 μg·m-3,气溶胶光学厚度为2.48,气溶胶散射能力增强,单次散射反照率达到0.94,气溶胶主要消光层厚度提升至3.00 km高度,消光系数平均值为0.43 km-1,气溶胶在垂直方向的变化导致气溶胶中上层（1.50~3.00 km高度）加热作用强烈,短波辐射加热率平均值达到13.89 K·d-1,而低层（1.50 km高度以内）加热作用较弱,加热率平均值仅为0.99 K·d-1。气溶胶散射能力增强导致加热作用减弱,污染日加热率对于气溶胶散射能力变化更敏感。     

Aerosol Hygroscopicity during the Haze Red-Alert Period in December 2016 at a Rural Site of the North China Plain

A humidification system was deployed to measure aerosol hygroscopicity at a rural site of the North China Plain during the haze red-alert period 17–22 December 2016. The aerosol scattering coefficients under dry [relative humidity (RH) < 30%] and wet (RH in the range of 40%–85%) conditions were simultaneously measured at wavelengths of 450, 550, and 700 nm. It is found that the aerosol scattering coefficient and backscattering coefficient increased by only 29% and 10%, respectively when RH went up from 40% to 80%, while the hemispheric backscatter fraction went down by 14%, implying that the aerosol hygroscopicity represented by the aerosol scattering enhancement factor f(RH) is relatively low and RH exerted little effects on the aerosol light scattering in this case. The scattering enhancement factors do not show significant differences at the three wavelengths, only with an approximate 2% variation, suggesting that the aerosol hygroscopicity is independent of the wavelength. Aerosol hygroscopicity is highly dependent on the aerosol chemical composition. When there is a large mass fraction of inorganics and a small mass fraction of organic matter, f(RH) reaches a high value. The fraction of NO₃^– was strongly correlated with the aerosol scattering coefficient at RH = 80%, which suggests that NO₃^– played an important role in aerosol hygroscopic growth during the heavy pollution period.     

黄山夏季气溶胶多尺度吸湿性的参数化方案构建研究

利用2014年7月在黄山光明顶观测的气溶胶吸湿性参数（κ）和气溶胶离子化学组分、有机碳（OC,organic carbon）数据,对多尺度气溶胶吸湿性参数进行分析,并在此基础上建立了多尺度κ的参数化方案。研究结果表明,影响黄山夏季气溶胶来源的主要气团包括西南气团、北方气团以及东南气团。黄山夏季κ的变化范围为0.2-0.48,且随粒径增大成先增大后减小的分布特征;气溶胶粒径在0.15-1.1 μm的强吸湿段,κ>0.3,而在粒径小于0.15 μm和粒径大于1.1 μm弱吸湿段,κκ分布不同,气溶胶粒子在小于1.1 μm的粒径段,当受西南气团影响时,κ值最大,而受东南气团影响时,κ值最小;在气溶胶粒径大于1.1 μm时,κ在两个气团背景下呈现与气溶胶粒径小于1.1 μm时相反的分布特征。影响粒径小于1.1 μm气溶胶吸湿能力的主要水溶性化学组分为NH4+、SO42-、水溶性有机碳（WSOC,water soluble organic carbon）,而影响大于1.1 μm粒径范围气溶胶吸湿能力的主要水溶性化学组分为NH4+、SO42-、NO3-、WSOC和Ca2+。由气溶胶多尺度离子化学组分和WSOC构建的气溶胶κ的参数化方案,在小于1.1 μm和大于1.1 μm的粒径范围内的表达式分别为κreg=0.12+0.45fNH4++0.63fSO42-+0.18fWSOC和κreg=0.01+0.78fNH4++0.76fNO3-+0.8fSO42--0.28fCa2++0.14fWSOC（f为对应组分的质量份数）。两个参数化方案均能较好地预报κ,预报值κreg与κ的计算值间存在较好的相关关系,相关系数通过了置信度99%的显著性检验,且预报误差在30%范围内。      

Recent Progress of Aerosol Light-scattering Enhancement Factor Studies in China

Assessment of the radiative forcing of aerosols in models still lacks sufficient input data for aerosol hygroscopicity. The light scattering enhancement factor [ f(RH, λ)] is a crucial parameter for describing aerosol hygroscopic growth properties.In this paper, we provide a survey of f(RH, λ) studies in China for the past seven years, including instrument developments of humidified nephelometers, ambient f(RH, λ) measurements in China, f(RH, λ) parameterization schemes, and f(RH, λ)applications in aerosol measurements. Comparisons of different f(RH, λ) parameterizations are carried out to check their performance in China using field measurement datasets. We also summary the parameterization schemes for predicting f(RH, λ)with aerosol chemical compositions. The recently developed methods to observe other aerosol properties using f(RH, λ)measurements, such as calculating the aerosol hygroscopicity parameter, cloud condensation nuclei number concentration,aerosol liquid water content, and aerosol asymmetry factor, are introduced. Suggestions for further research on f(RH, λ) in China are given.     

A multifunctional HTDMA system with a robust temperature control

The hygroscopicity of atmospheric aerosols significantly influences their size distribution, cloud condensation nuclei ability, atmospheric residence time, and climate forcing. In order to investigate the hygroscopic behavior of aerosol particles and serious haze in China, a Hygroscopic Tandem Differential Mobility Analyzers (HTDMA) system was designed and constructed at Fudan University. It can function as a scanning mobility particle sizing system to measure particle size distribution in the range of 20--1000 nm in diameter, as well as a hygroscopicity analyzer for aerosol particles with diameters between 20--400 nm in the range of 20%--90% RH (relative humidity). It can also measure the effect of uptake of inorganic acids or semi-VOCs on the hygroscopic behavior of aerosols, such as typical inorganic salts in atmospheric dust or their mixtures. The performance tests show that the system measured particle size of the standard polystyrene latex spheres (PSLs) is 197 nm, which is in excellent agreement with the certified diameter D=199±6 nm, as well as a standard deviation of the repeated runs SD=8.9x10^-4. In addition, the measured hygroscopic growth factors of the model compounds, (NH₄)₂SO₄ and NaNO₃, agree with the Kohler theoretical curves. The results indicate that the HTDMA system is an excellent and powerful tool for studying the hygroscopic behavior of submicron aerosols and meets the demand required for laboratory research and fieldwork on atmospheric aerosols in China.     

北京冬季雾霾事件的气象特征分析

利用观测的气象要素和细颗粒物(即PM2.5)浓度资料,并结合中尺度数值天气模式WRF(Weather Research and Forecasting Model),对2013年1月北京地区雾霾污染期间天气条件和边界层气象特征进行了分析。模拟与观测对比表明,WRF模式可以较好地反映北京—天津—河北地区地面和高空主要气象要素的时空分布。对1月10~14日、27~31日两次重雾霾天气的分析表明,雾霾的形成是高浓度的大气颗粒物和特殊的气象条件共同作用的结果。小风或静风、稳定的大气层结,使大气扩散能力减弱,造成污染物堆积,偏南气流将周边污染物和水汽输送到北京,不仅增加了污染物浓度,而且有利于气溶胶吸湿增长,消光增强,使能见度下降,进而形成雾霾。     

Cloud condensation nuclei spectra derived from size distributions and hygroscopic properties of the aerosol in coastal south-west Portugal during ACE-2

In this work we propose and test a method to calculate cloud condensation nuclei (CCN) spectra based on aerosol number size distributions and hygroscopic growth factors. Sensitivity studies show that this method can be used in a wide variety of conditions except when the aerosol consist mainly of organic compounds. One crucial step in the calculations, estimating soluble ions in an aerosol particle based on hygroscopic growth factors, is tested in an internal hygroscopic consistency study. The results show that during the second Aerosol Characterization Experiment (ACE-2) the number concentration of inorganic ions analyzed in impactor samples could be reproduced from measured growth factors within the measurement uncertainties at the measurement site in Sagres, Portugal.
CCN spectra were calculated based on data from the ACE-2 field experiment at the Sagres site. The calculations overestimate measured CCN spectra on average by approximately 30%, which is comparable to the uncertainties in measurements and calculations at supersaturations below 0.5%. The calculated CCN spectra were averaged over time periods when Sagres received clean air masses and air masses influenced by aged and recent pollution. Pollution outbreaks enhance the CCN concentrations at supersaturations near 0.2% by a factor of 3 (aged pollution) to 5 (recent pollution) compared to the clean marine background concentrations. In polluted air masses, the shape of the CCN spectra changes. The clean spectra can be approximated by a power function, whereas the polluted spectra are better approximated by an error function.     

基于离子配对法的黄山地区云凝结核闭合研究

为了对黄山地区云凝结核（Cloud Condensation Nuclei,CCN）进行闭合研究,2014年6月30日至7月28日在黄山光明顶对大气气溶胶理化性质和CCN数浓度进行观测,分析了气溶胶化学组分、谱分布以及CCN数浓度随时间变化的特征,通过κ-Köhler理论并使用离子配对法计算得到CCN数浓度与观测得到的CCN数浓度进行对比。结果表明：计算与观测的CCN闭合结果较好,低过饱和度CCN闭合结果好于高过饱和度,过饱和度较低时低估了CCN数浓度,而过饱和度较高时则高估了CCN数浓度,由此说明气溶胶的化学组分数据对预测CCN数浓度至关重要,同时说明该方法可以实现CCN的闭合。考虑到40%水溶性有机碳（Water Soluble Organic Carbon,WSOC）对气溶胶粒子吸湿性影响,在较低过饱和度CCN闭合结果较好,但影响效果并不显著,尤其是在拟合结果相对较差的高过饱和度下基本没有影响。因此,气溶胶粒子中水溶性无机组分对CCN活化有重要影响,而含量较多、化学组分复杂并且吸湿性不确定的WSOC对CCN活化影响较为有限,这与一些研究得出无机组分对于气溶胶吸湿性的影响比具有复杂特征的有机组分更重要的结论相符合。     

广州地区旱季一次典型灰霾过程的特征及成因分析

通过研究2009年11月广州市气溶胶颗粒物质量浓度(PM10、PM2.5、PM1)、黑碳浓度、散射系数(Scatter)等大气成分要素,以及微波辐射计、激光雷达及风廓线雷达所探测的风、温、湿等边界层结构,统计分析广州旱季一次典型灰霾过程(2009年11月23—29日)中气溶胶颗粒物及其光学特性的时空变化特征,并配合天气形势背景、边界层结构对其形成原因进行详细分析。在典型灰霾过程中,黑碳浓度高达58.7μg/m3,散射系数高达1 902.7 Mm-1,PM10浓度高达423.5μg/m3,PM2.5浓度高达355.7μg/m3,PM1浓度高达286.5μg/m3。通过对同期的气象条件分析表明在广州地区旱季,区域性污染过程,特别是灰霾天气的形成具有以下三种气象条件:大气边界层高度较低;高压变性出海的天气形势与之密切相关;在偏东和偏南气流带来的高湿度环境下,气溶胶吸湿增长效应显著,导致出现严重灰霾天气。     

Hygroscopic growth of aerosol particles and its influence on nucleation scavenging in cloud: Experimental results from Kleiner Feldberg

The hygroscopic growth of individual aerosol particles has been measured with a Tandem Differential Mobility Analyser. The hygroscopic growth spectra were analysed in terms of diameter change with increasing RH from 20% to 85%. The measurements were carried out during the GCE cloud experiment at Kleiner Feldberg, Taunus, Germany in October and November 1990.Two groups of particles with different hygroscopic growth were observed. The less-hygroscopic group had average growth factors of 1.11, 1.04 and 1.02 for particle diameters of 50, 150 and 300 nm, respectively. The more-hygroscopic group had average growth factors of 1.34, 1.34, and 1.37 for the same particle diameters. The average fraction of less-hygroscopic particles was about 50%. Estimates of the soluble fractions of the particles belonging to the two groups are reported.Hygroscopic growth spectra for total aerosol, interstitial aerosol and cloud drop residuals were measured. A comparison of these hygroscopic growths of individual aerosol particles provides clear evidence for the importance of hygroscopic growth in nucleation scavenging. The measured scavenged fraction of particles as a function of diameter can be explained by the hygroscopic growth spectra.