东亚区域对流层臭氧及其前体物的季节性关联

利用2010—2012年对流层臭氧（O₃）及其多种前体物的卫星遥感资料和全球水汽再分析资料,研究东亚区域O₃及其前体物的时空分布,以及在中国东部（分为南、北两部分）相关性的季节变化。结果表明:东亚区域NO₂与CO的对流层柱含量均表现为冬季高、夏季低的时空变化形式。O₃对流层柱含量夏季达到峰值,冬季为谷值。中国东部的北部与南部地区O₃与NO₂均在夏秋季呈正相关,冬春季呈负相关。夏季大部分地区NO_x的光化学循环反应对O₃生成有积极的促进作用,冬季大部分地区O₃的光化学循环生成受到抑制。O₃与CO在北部地区夏秋季和南部地区夏季正相关性最大,无论是在北部还是南部地区,O₃与CO的相关性在轻污染情况下最大,而在重污染和背景情况下较小,表明重污染气团向下风方的输送更有利于O₃的光化学生成。O₃与水汽在北部和南部地区的多数时间均呈较显著的正相关性,而在南部地区夏季和北部地区冬季具有较大的负相关性,反映出不同的环流形式、气团来源及伴随的天气条件变化对O₃分布的影响。     

我国北方地区对流层中下层臭氧收支

为了揭示我国北方地区对流层中下层臭氧(O₃) 的形成机理以及周边地区的污染输送对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响, 在与外场观测数据比较分析的基础上, 利用全球化学输送模式(MOZART-2) 采用收支分析方法定量分析了影响我国北方地区对流层中下层O₃的各个物理化学过程。结果表明:我国北方地区对流层下层O₃最重要的来源是光化学生成作用, 约占总来源的58.3%(41.5 Tg), 光化学生成反应中HO₂对于O₃生成的贡献最大; 最大的汇是干沉降过程, 约占总汇的43.2%(26.2Tg); 水平净输送作用对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响非常大, 在我国北方地区对流层下层, 41.6%左右的O₃来自水平净输送, 随高度增加, 水平输送影响增大, 我国北方地区对流层中层大约81.5%的O₃来自水平净输送。     

气象因子和海风对秦皇岛市臭氧污染的影响

利用2017年9月至2019年9月秦皇岛市环境监测站污染物浓度资料以及秦皇岛市国家基本气象站和浮标站的气象数据,统计分析了秦皇岛市O₃污染特征以及气象因子和海风对秦皇岛市O₃污染的影响。结果表明：秦皇岛市O₃污染月变化特征表现为以5—6月和9月最为严重,10—12月和1—2月则无O₃超标天气出现。O₃污染的日变化特征表现为单峰型分布,午后O₃浓度最高而清晨O₃浓度最低。有利于秦皇岛市出现O₃污染的气象条件为太阳辐射强度850—950 W·m^-2、日最高气温高于32℃、无降水和相对湿度50%—60%、受SW和SSW风影响。秦皇岛市海风以6—8月最多,出现频率达50%以上,海风多在上午08—10时开始出现,午后12—15时达到最大,傍晚以后减弱结束;5—6月和8—9月有海风日的O₃-8h平均浓度均高于无海风日,且5月、6月和9月有海风日的O₃-8h月平均浓度高达155—166 μg·m^-3,海陆风环流对秦皇岛市的O₃污染有加重的影响。     

广州亚运会期间鼎湖山站大气污染特征

为了解广州亚运会期间华南区域大气质量状况以及气象条件对区域本底浓度值的影响,2010年11月对鼎湖山站主要污染物NO_x,SO₂,O₃,PM₁₀和PM_2.5进行了连续在线观测。利用MICAPS,NCEP FNL资料及后向轨迹模拟对观测时段大气污染物变化特征进行了分析。结果表明:观测时期鼎湖山区域NO₂,SO₂和O₃平均体积分数分别为 (7.2±3.1)×10-9,(8.5±3.8)×10-9和 (28.7±9.8)×10-9。PM₁₀和PM_2.5的月平均质量浓度分别达到113 μg·m-3和81 μg·m-3,PM_2.5超标日数达13 d (标准为世界卫生组织第1阶段值,日平均值为75 μg·m-3)。不同时段日变化分析表明,广州亚运会期间高值时段 (定义为PM_2.5质量浓度超过世界卫生组织的IT.1标准的时段) NO_x和O₃平均体积分数为13.2×10-9和20.9×10-9,较2009年同期分别下降了41.3%和10.7%。不利气象要素影响和污染物区域传输作用是形成珠江三角洲区域大气本底 (鼎湖山地区) 细粒子污染偏高的主要原因。     

2020年1—3月四川地区大气污染物变化特征分析

利用2018-2020年中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台公布的监测点数据以及中国气象局气象站点的同期地面观测资料,采用相关性分析的方法对2020年1-3月四川地区大气污染物的变化特征进行分析。结果表明：由于2020年1-3月人为排放源管控政策的实施,成都、绵阳、宜宾和攀枝花的NO₂和PM₁₀浓度相比2018-2019年同期平均下降幅度达到30%,而O₃质量浓度在四座城市的日均值却分别上升了15.21%、10.32%、5.03%和0.42%。同时,O₃与相对湿度成负相关关系,与温度、风速和降水成正相关关系且相关系数都超过了0.7。O₃的反常增长不仅是受到气象要素的影响,较低的氮氧化物和PM₁₀浓度也间接维持了O₃的存在。严格的污染物排放控制措施对主要污染物排放影响较大,但对臭氧等次生污染物的影响较小,次生污染物污染的防治依旧面临严峻挑战。     

陕西初夏臭氧污染事件及其成因

关中平原至陕北黄土高原海拔渐次升高,大气污染物分布、排放源和下垫面特征均有较大变化。利用陕西省由南至北西安、延安、榆林三市环境空气质量监测数据和气象观测数据及NCEP再分析产品,对2018年春末夏初(5月下旬至6月初)连续两次臭氧(O₃)污染过程开展研究。结果表明：三市O₃质量浓度(用C(O₃)表示)皆呈昼高夜低的日变化特征;三市日均C(O₃)表现出随海拔高度升高而增加的现象,即榆林最高,延安次之,西安最低,较高海拔的黄土高原高背景O₃可能是榆林、延安C(O₃)较高的重要原因。两次O₃污染发生在大气环流由春季型向夏季型过渡阶段,陕西处于500 hPa暖性高脊、850 hPa偏南风主导、地面静稳晴热的天气形势下,有利于光化学O₃生成以及大气低层O₃区域输送,其中西安的光化学生成对其日间C(O₃)升高作用最明显。三市温度和C(O₃)呈正相关,相同温度下...     

2016—2019年唐山市臭氧污染及其与气象条件的关系

利用2016—2019年唐山市逐时O₃浓度和气象数据,分析了O₃污染特征及其与气象条件的关系。结果表明: 2016年唐山市O₃超标天数为53 d,2017—2019年O₃超标天数每年在70 d以上,污染程度偏重。O₃月平均浓度值呈双峰型分布,6月O₃平均浓度值最大,达112.26 μg·m^-3,9月次之。O₃浓度超标日分布在3—10月,夏季超标天数最多,其他依次为春季、秋季,具有明显的季节变化特征。O₃日均浓度为15:00最大,日变化呈单峰型分布。O₃浓度与温度、风速正相关,与相对湿度负相关。气温高是导致O₃浓度超标的重要因素,日最高温度超过25 ℃时要考虑O₃浓度出现超标现象。相对湿度在50%左右及60%—80%时,O₃浓度超标率均大于30%,在60%—70%时O₃-8h浓度平均值达到最大。夏秋季O₃浓度超标率高与地面小风、较低的混合层高度有关。当日均风速1＜V≤4 m·s^-1时,O₃浓度超标率较高。容易产生中度以上O₃污染的天气形势场为500 hPa高空受西北气流或高压脊影响,850 hPa有西南或偏南气流经过,地面大多处在高压后部、低压前部或低压辐合区内。     

彭州市大气污染物浓度变化特征研究

本文利用2017年彭州市大气污染物(SO₂、NO₂、O₃、CO、PM₁₀、PM_2.5)小时浓度数据并结合地面气象观测资料,统计分析了该地区大气污染物浓度的演变规律及影响因素。结果表明:该地区细粒子(PM₁₀和PM_2.5)污染较为严重,O₃次之,其它污染物浓度水平则低于国家新二级标准限值。观测期间,各污染物浓度表现出明显的日变化与季节变化,其中SO₂、O₃呈单峰型日变化,NO₂、CO和细粒子则呈双峰型日变化;污染物浓度的季节变化基本表现为冬高夏低、春秋次之的变化特征(O₃为夏高冬低),并且固态污染物(PM₁₀、PM_2.5)与气态污染物(NO₂、CO)之间有显著的相关性。在污染物浓度与气象要素相关性分析中表明,湿度对于污染物浓度的影响整体上要弱于温度和风速,除了O₃与温度、风速呈正相关外,其它污染物与两者均呈负相关。除此以外,风向对于当地各种大气污染物的积累与清除也有直接的影响。      

CAPPS多箱模式中光化学模式的嵌套与城市大气臭氧数值预报

为解决城市边界层中大气O₃浓度的预报问题，选用一种简明有效的光化学反应方案建立光化学模式, 并与大气平流扩散的箱格预报模型进行了嵌套，从而将大气化学过程引入到城市空气污染数值预报系统 (CAPPS) 中。同时，根据实际需要研究了VOC (Volatile Organic Compounds) 浓度及NO_x源排放量等参数缺测时，根据前期监测浓度采用遗传算法反演未知参数的具体方法。利用2001年9月8~17日在北京舞蹈学院监测的O₃、NO_x资料及相应的气象数据，用改进后的CAPPS模式进行了单箱预报试验。预报试验结果表明，嵌套后的模式对O₃浓度的变化具备一定的预报能力。     

2021年南京市新冠疫情期间大气污染物变化特征及来源解析

为了解2021年南京市新冠疫情期间城市大气污染物浓度的变化和成因,利用南京大学SORPES站点2021年7月1日—2021年8月30日大气污染物在线监测数据,分析疫情前、中、后颗粒物及气态污染物的浓度变化,针对臭氧(O₃)的关键前体物,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)采用正定矩阵因子分解法模型(Positive Matrix Factorization,PMF)、拉格朗日粒子输送与扩散模型(Lagrangian Particle Distribution M odel,LPDM)分析其污染来源。结果表明:疫情封闭期间,南京市PM_2.5质量浓度较疫情前降低了40%～50%,组分中硝酸盐、有机物质量浓度降幅最为显著,分别下降了34.0%和16.5%。臭氧体积浓度不降反升,城中区域增幅最显著站点可达50%左右。其气态前体物氮氧化物(NO_x)及VOCs浓度变化呈相反态势,分别较疫情前降低28%、升高49.6%。模型及卫星遥感结果表明,疫情期间南京市臭氧属于协同偏VOCs控制区。气团溯...     

夹卷对郊外大气边界层内臭氧影响的数值模拟研究

夹卷是大气边界层与自由大气进行能量和物质交换的重要途径,对边界层动力结构及边界层内温度、水汽和各种污染物浓度有重要影响。利用化学-地表-大气-土壤(CLASS)模式定量评估了夹卷过程对远郊地区大气边界层内臭氧（O₃）浓度的影响并与大气化学反应贡献进行了对比,结合地面O₃、NO_x及边界层高度、位温和比湿等观测资料和再分析资料对CLASS模拟结果进行了定量评估。结果表明:CLASS模式能较为真实地模拟夹卷和大气光化学反应对远郊地区大气边界层臭氧浓度的影响,且当自由大气层内臭氧浓度达到一定值时,两者对边界层内臭氧峰值影响相当。数值试验结果进一步揭示,夹卷对控制氮氧化物（NO_X）和可挥发性有机物(VOC_S)排放源控制效果有重要影响,且当夹卷区内O₃跳跃值增大到一定时,可完全抵消源排放减排控制的效果。本研究旨在表明,为有效控制近地层臭氧浓度,在制定人为污染源减排措施时必须考虑自由大气层臭氧的夹卷贡献。      

污染源反演对重点城市群夏季O3模拟的改进效果评估

在嵌套网格空气质量预报模式系统(NAQPMS)的基础上,采用污染源反演方法优化以中国多尺度排放清单(MEIC)为主的先验排放清单中臭氧(O₃)前体物排放量估计。分析时段为2019年6～8月,重点评估了污染源反演对我国“2+26”城市、长三角、珠三角、成渝4个重点城市群O₃模拟的改进效果。评估结果表明,污染源反演获得的“2+26”城市、长三角、珠三角的氮氧化物(NO_x)排放速率整体低于先验清单的排放速率约0.6μg m_-2 s_-1,但反演的挥发性有机物(VOCs)排放速率在“2+26”城市整体上高于先验清单的排放速率约0.5μg m_-2 s_-1。利用反演的NO_x和VOCs排放量和NAQPMS模式对4个城市群O₃进行模拟,发现反演排放数据可以显著改进夏季O₃模拟性能,使得O₃日最大8小时平均值(MDA8-O₃)模拟的均方根误差(R...     

京津冀及周边地区大气细颗粒物和臭氧对医院日门诊量的急性影响及季节性差异

探究京津冀及周边地区大气细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）短期暴露对人群因病就诊的急性影响及其季节性差异,为区域性大气污染的协同治理提供流行病学证据。收集2013年1月1日—2018年12月31日京津冀及周边地区共14个城市100家医院门诊的日就诊量,以及大气PM_2.5和O₃日均浓度和气象因子数据,基于时间序列研究设计,采用二阶段统计分析策略（广义相加模型联合meta分析）,在控制气象因子和时间趋势等混杂因素的基础上构建双污染物模型,分析大气PM_2.5和O₃短期暴露对人群因病就诊的影响。研究期间,大气PM_2.5和O₃日均浓度平均分别为 72.2±56.8 μg/m3和 58.2±36.9 μg/m3,医院门诊就诊量达6257万人 · 次。双污染物模型结果显示,移动平均滞后0—1 d的PM_2.5和O₃暴露浓度每升高10 μg/m3,医院门诊就诊量分别增加0.25%（95%置信区间（95%CI）:0.20%—0.29%）和0.15%（95%CI:0.07%—0.22%）;拟合季节分层模型发现,冷季PM_2.5暴露对门诊就诊量的急性影响较强,而O₃相关效应则呈现出暖季较强的特征。京津冀及周边地区大气PM_2.5和O₃短期暴露均增大人群因病就诊的风险,提示应采取积极措施协同治理大气PM_2.5和O₃复合污染,同时重视污染物冷、暖季风险的差异。      

武汉地区疫情管控期间空气质量变化及改善措施研究

2020年1月23日起,武汉地区施行了严格的交通管控措施,对当地的人为活动产生了重大影响。本文基于地面监测站网和卫星遥感分析了管控期间武汉地区的主要大气成分的变化,并研究了人为排放下降对O₃和细颗粒物（PM2.5）污染的影响。研究发现,由于管控期间施行机动车禁行政策,武汉地区的NO₂浓度与2019年同期相比下降53.2%,挥发性有机物（VOCs）下降了25.1%;与NO₂和VOCs的显著下降不同,O₃日最大8小时滑动平均第90百分位浓度平均值与去年同期相比上升16.5%,尤其是2月温度同比增高超过5°C,紫外辐射增长超过100%,O₃浓度显著高于去年同期,说明应基于O₃前体物NO_x和VOCs 活性种类的非线性定量关系加强协同减排;同时,管控期间PM2.5浓度与去年同期相比下降了35.6%,但是PM2.5浓度低值主要集中在风速较大、扩散较好的2月,其他时段PM2.5浓度下降并不明显;值得注意的是,与2月的显著下降不同,3月硝酸盐的浓度同比变化不大,说明导致NO_x转化为硝酸盐的大气氧化能力并未受到较大削减,武汉地区颗粒物减排应基于颗粒物不同组分的形成机理,加强颗粒物一次排放源和关键前体物控制。     

2013—2016年海口市空气质量特征及典型个例污染物来源分析

根据海南省环境科学研究院提供的海口站2013—2016年逐日空气污染数据,统计分析了海口市空气质量状况。综合应用高低空环流场、AQI指数结合MODIS卫星蓝光气溶胶厚度图,采用HYSPLIT轨迹聚类分析法、潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹分析方法,重点分析了2013年12月海口空气污染的的主要输送路径,并探讨了首要污染物PM_2.5和O₃的潜在源区。结果表明：冬夏季风风向转换是海口发生空气污染的最主要气象原因,且首要污染物为PM_2.5,其次是PM₁₀和O₃;海口市空气质量达标率在97.1%,总体较好,AQI指数呈逐年下降趋势;值得关注的是,O₃呈逐年稳定上升趋势。大气污染物浓度受污染物排放和环流场共同影响,海口污染日对应的地面天气形势主要有3种类型,冷高压、变暖高压脊和台风外围下沉气流。此次污染过程中污染源是来自北方地区污染物长距离输送影响的结果。污染物个例分析中,首要污染物PM_2.5潜在源区主要集中在湖南和江西的交界处、广东沿海地区、广西北部、江西和福建的交界处以及浙江中部地区,这些潜在源区气团沿着轨迹1、2和4通过长距离输送到海口。海口O₃质量浓度贡献较大的区域主要集中在湖南和江西的交界处、粤西一带,主要沿着轨迹2将内陆地区的污染源输送到海口。     

汾渭平原空气质量及气象要素对其日变化和年际变化的影响

汾渭平原因其封闭的地形条件以及煤炭为主的能源结构,大气污染问题一直存在,并于2018年被列入大气污染防控的重点区域。文章利用2015年以来PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO、O₃质量浓度的观测数据和空气质量指数（Air Quality Index,简称AQI）,分析了汾渭平原AQI及大气污染物质量浓度的时空分布特征;使用多元线性回归模型研究了气象条件对冬季PM_2.5和夏季O₃浓度日最大8 h滑动平均值（MDA8_O₃）日变化和年际变化的影响。研究发现,汾渭平原的空气质量在2015～2017年间逐年变差,在2018～2019年有所好转,污染较重的城市为西安、渭南、咸阳、临汾、运城、三门峡、洛阳,集中在汾河平原与渭河平原交界处。汾渭平原的首要大气污染物多为PM_2.5、PM₁₀或O₃,三者占比之和约90%。重污染时期主要集中在天气条件不利及污染物排放量大的冬季供暖期,但夏季O₃浓度的升高趋势使得汾渭平原夏季污染情况越来越严重。影响汾渭平原冬季PM_2.5浓度和夏季MDA8_O₃日变化最主要的气象要素都是2 m高度气温（简称T2M）,相对贡献分别是45.5%、35.3%,都表现为正相关;第二主要的气象要素都是2 m相对湿度（简称RH2M）,相对贡献分别是41.5%（正相关）、25.4%（负相关）。影响汾渭平原冬季PM_2.5浓度年际变化最主要的2个气象要素是T2M和RH2M,其相对贡献分别为43.6%、31.9%,且都呈正相关,2015～2019年汾渭平原冬季气象条件的变化会导致PM_2.5浓度上升,部分削弱了人为减排导致的下降趋势（?8.3 μg m?3 a?1）。影响汾渭平原夏季MDA8_O₃年际变化最主要的2个气象要素是T2M（正相关）和850 hPa风速（WS850,负相关）,其相对贡献分别为71.7%、16.3%。2015～2019年汾渭平原夏季气象条件的变化导致O₃污染呈上升趋势（1.2 μg m?3 a?1）,但O₃污染的总上升趋势（8.7 μg m?3 a?1）中,人为排放变化的贡献更大（7.5 μg m?3 a?1）。本研究表明,汾渭平原大气污染形势严峻,其颗粒物污染问题尚未解决,还面临着新的臭氧污染的挑战,汾渭平原内的11个地级市分属陕西、山西、河南三省管辖,三省交界处又是重污染区域,所以需要三省联合防治防控,协同改善汾渭平原的空气质量。     

2017—2019年太原南部城区夏季O3特征及其影响因子

利用2017—2019年夏季（6—8月）太原市污染物浓度和气象逐小时数据,分析了太原南部城区O₃浓度及其影响因子的变化特征,通过神经网络构建了O₃与其影响因子的关系模型,并进行了检验。结果表明：2017—2019年夏季太原南部城区O₃浓度超标天数分别为55 d、39 d、59 d,超标主要集中在6月和7月;O₃浓度日变化特征呈单峰型,每日06时前后达到最低,15时前后达到峰值。高温、强辐射、低湿、低压、西南风容易引起太原南部城区O₃浓度升高,西北风有利于O₃扩散;NO₂、CO与O₃浓度表现为负相关关系,但NO₂对其影响更加显著。利用神经网络构建O₃浓度与影响因子的关系模型,相关系数达0.96,均方根误差、平均绝对误差分别为8 μg·m^-3、6%,TS评分为0.95,神经网络模型具有较高预报能力,可为太原地区O₃预报提供参考价值。     

贵阳市大气污染物浓度特征及降水的清除作用

本文利用2013年1月1日~2015年6月30日贵阳市9个环境监测站的6种主要大气污染物(SO2、NO2、O3、PM10、CO、PM2.5)监测数据,分析了贵阳市主要大气污染物的年变化、日变化特征及降水对首要污染物浓度变化的影响。发现SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度为单谷型年变化,夏季浓度最低,冬季浓度最高;O3浓度为双峰型年变化,4、10月分别有两个极大值、11~2月与7月分别为两个极小值;SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度日变化呈双峰型特征;O3浓度日变化为单峰型特征;郊区SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5日平均浓度低于市区,而郊区O3日平均浓度高于市区。降水对O3的湿清除效果不好,对其余大气污染物的湿清除效果较好,尤其夜间降水对颗粒污染物(PM2.5、PM10)的清除效果优于白天降水,但会使O3浓度明显上升。     

2018年冬季鲁西北大气污染特征及影响因子分析

利用2018年12月至2019年2月滨州、德州和聊城PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO和O₃逐日质量浓度及其对应的气象资料,分析了鲁西北大气污染特征和影响因子。结果表明：2018年冬季鲁西北大气污染比较严重,聊城、德州和滨州轻度及以上污染天数分别占61%、60%和54%,重度以上染污天数分别占24%、11%和9%;首要污染物均为PM_2.5、PM₁₀和NO₂,其中PM_2.5占60%以上。PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂和CO日变化呈双峰双谷型,谷值分别出现在04-07时和15-17时,且下午比清晨更低,峰值出现在上午和下午交通高峰期后2-3 h,且峰值上午大于下午;O₃呈单峰型分布,09时出现极小值,18-19时出现极大值。PM_2.5是鲁西北主要的首要污染物,与PM₁₀、CO、NO₂均为显著正相关,并通过0.01水平显著性检验,与NO₂的相关性在低相对湿度(< 60%)时大于高相对湿度(≥ 60%),与CO的相关性在高相对湿度时大于低相对湿度;污染时段(PM_2.5>75 μg·m^-3)的平均相对湿度和平均温度明显大于清洁时段(PM_2.5 ≤ 75 μg·m^-3),清洁时段风速和气压比污染时段明显偏大。