CAPPS多箱模式中光化学模式的嵌套与城市大气臭氧数值预报

为解决城市边界层中大气O₃浓度的预报问题，选用一种简明有效的光化学反应方案建立光化学模式, 并与大气平流扩散的箱格预报模型进行了嵌套，从而将大气化学过程引入到城市空气污染数值预报系统 (CAPPS) 中。同时，根据实际需要研究了VOC (Volatile Organic Compounds) 浓度及NO_x源排放量等参数缺测时，根据前期监测浓度采用遗传算法反演未知参数的具体方法。利用2001年9月8~17日在北京舞蹈学院监测的O₃、NO_x资料及相应的气象数据，用改进后的CAPPS模式进行了单箱预报试验。预报试验结果表明，嵌套后的模式对O₃浓度的变化具备一定的预报能力。     

新冠疫情影响下全球对流层臭氧变化特征研究进展

自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O₃)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O₃及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NO_x排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NO_x的减少量达50%以上。NO_x的减少导致NO对O₃的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O₃增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O₃主要受NO_x控制,NO_x...     

武汉地区疫情管控期间空气质量变化及改善措施研究

2020年1月23日起,武汉地区施行了严格的交通管控措施,对当地的人为活动产生了重大影响。本文基于地面监测站网和卫星遥感分析了管控期间武汉地区的主要大气成分的变化,并研究了人为排放下降对O₃和细颗粒物（PM2.5）污染的影响。研究发现,由于管控期间施行机动车禁行政策,武汉地区的NO₂浓度与2019年同期相比下降53.2%,挥发性有机物（VOCs）下降了25.1%;与NO₂和VOCs的显著下降不同,O₃日最大8小时滑动平均第90百分位浓度平均值与去年同期相比上升16.5%,尤其是2月温度同比增高超过5°C,紫外辐射增长超过100%,O₃浓度显著高于去年同期,说明应基于O₃前体物NO_x和VOCs 活性种类的非线性定量关系加强协同减排;同时,管控期间PM2.5浓度与去年同期相比下降了35.6%,但是PM2.5浓度低值主要集中在风速较大、扩散较好的2月,其他时段PM2.5浓度下降并不明显;值得注意的是,与2月的显著下降不同,3月硝酸盐的浓度同比变化不大,说明导致NO_x转化为硝酸盐的大气氧化能力并未受到较大削减,武汉地区颗粒物减排应基于颗粒物不同组分的形成机理,加强颗粒物一次排放源和关键前体物控制。     

基于观测的污染气体区域排放特征

利用2006年9月—2007年8月河北省固城生态与农业气象试验基地 (固城站) 反应性气体观测数据获得了CO与NO_x,CO与SO₂,SO₂与NO_x体积分数比的变化特征,并将观测得到的体积分数比与从INTEX-B等排放源资料得到的排放比进行比较研究。当风向来自北方向 (北京) 时,固城站的CO和NO_x体积分数显著高于其他方向,而来自南方向 (保定、石家庄) 时,SO₂体积分数显著高于其他方向。固城站观测到的CO与SO₂,CO与NO_x体积分数比分别为43.7和31.6,较排放比高出2~12倍。分析表明:排放源清单对CO排放低估了大约2倍以上,生物质燃料燃烧,尤其是收获季节大规模秸秆燃烧排放可能是重要的且被低估了的源。从观测数据估计得到秸秆燃烧期比平时CO大约多排放了90%±30%,忽略秸秆燃烧期额外排放对CO排放强度估计有重要影响。未来排放源清单编制和使用需要更加关注我国农业区秸秆燃烧排放对排放强度的影响。     

夹卷对郊外大气边界层内臭氧影响的数值模拟研究

夹卷是大气边界层与自由大气进行能量和物质交换的重要途径,对边界层动力结构及边界层内温度、水汽和各种污染物浓度有重要影响。利用化学-地表-大气-土壤(CLASS)模式定量评估了夹卷过程对远郊地区大气边界层内臭氧（O₃）浓度的影响并与大气化学反应贡献进行了对比,结合地面O₃、NO_x及边界层高度、位温和比湿等观测资料和再分析资料对CLASS模拟结果进行了定量评估。结果表明:CLASS模式能较为真实地模拟夹卷和大气光化学反应对远郊地区大气边界层臭氧浓度的影响,且当自由大气层内臭氧浓度达到一定值时,两者对边界层内臭氧峰值影响相当。数值试验结果进一步揭示,夹卷对控制氮氧化物（NO_X）和可挥发性有机物(VOC_S)排放源控制效果有重要影响,且当夹卷区内O₃跳跃值增大到一定时,可完全抵消源排放减排控制的效果。本研究旨在表明,为有效控制近地层臭氧浓度,在制定人为污染源减排措施时必须考虑自由大气层臭氧的夹卷贡献。      

西太平洋地区大气边界层内臭氧的季节变化及其影响因子分析

利用臭氧探空资料,分析了西太平洋地区香港(Hong Kong)、那霸(Naha)和札幌(Sapporo)三个站点2000~2010年期间大气边界层内臭氧(O₃)的季节分布和年变化趋势。结果表明,三个站点O₃的季节分布存在明显的差异。其中,那霸和香港大气边界层内O₃季节平均呈双峰值分布,其峰值分别出现在春季和秋季;而札幌站为单峰分布,峰值出现在春季。造成季节分布差异的主要原因包括人为污染源和自然因素如气象条件。另外,三个站点大气边界层内O₃均呈上升趋势。其中札幌、那霸上升最快,分别达0.80 ppb a-1和0.77 ppb a-1。(ppb表示10-9,下同)香港的年际增长较不明显,但秋季增长却非常明显,高达1.21 ppb a-1。结合GOME (Global Ozone Monitoring Experiment) 和SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectro Meter for Atmospheric Chartography)卫星反演的NO₂数据发现,过去10年中国京津唐和东北地区的对流层内NO₂柱总量增加极为迅速。这些O₃前体物通过远距离输送是导致札幌、那霸O₃浓度增加的主要原因之一。珠江三角洲人为污染源的增加及偏北气流的影响,是导致香港地区秋季O₃增加的主要原因。     

基于WRF/CMAQ的成都空气质量模拟与预报

本文是成都地区空气质量预报的一次模拟试验,文章通过污染源排放清单编制、不同模式下垫面资料使用、气象模式大气物理过程参数选取、以及成都地区空气质量实例模拟预报几个方面来开展工作。分析结果表明:使用新下垫面资料对SO₂、NO₂的模拟结果的统计结果均好于旧下垫面资料;选出了适合于成都地区的气象模式物理过程参数方案;受外地源影响较小的NO₂与PM₁₀的模拟预报效果比受外地源影响较大的SO₂模拟预报效果好;清单编制过程中对污染物排放的时间分配因子把握不精确造成了预报趋势与监测值趋势存在差异;对污染源排放量的低估是造成预报值普遍小于监测值的重要原因,同时未考虑外源的输入影响,以及用监测值的点均值来验证预报值的面均值,也是造成预报值与监测值存在明显差异的主要原因。      

京津冀周边秸秆燃烧对PM2.5无机组分影响

华北平原是我国主要农作物产区,田间秸秆焚烧现象普遍存在,选取秋收季节（2014年10月）分析了秸秆燃烧的排放特征,利用区域化学传输模型WRF-Chem模拟研究了燃烧排放对气态前体物及其氧化产物的影响,以及最终导致的PM_2.5中硫酸盐、硝酸盐和铵盐的变化。研究表明:2014年秋收季节,河南和山东等省份的秸秆燃烧排放会在东南风的输送作用下影响京津冀地区;秸秆燃烧排放大量挥发性有机物（VOCs）,导致火点源及周边地区大气中主要氧化剂浓度上升,提升了区域大气氧化能力;当携带大量VOCs的秸秆燃烧烟羽与以化石燃料排放为主的城市气团相混合时,大气氧化性增强会加速城市地区人为源排放的NO_x和SO₂等气态前体物的氧化过程,提高硫酸盐和硝酸盐的形成速率、促进二次无机气溶胶的生成。     

广州亚运会期间鼎湖山站大气污染特征

为了解广州亚运会期间华南区域大气质量状况以及气象条件对区域本底浓度值的影响,2010年11月对鼎湖山站主要污染物NO_x,SO₂,O₃,PM₁₀和PM_2.5进行了连续在线观测。利用MICAPS,NCEP FNL资料及后向轨迹模拟对观测时段大气污染物变化特征进行了分析。结果表明:观测时期鼎湖山区域NO₂,SO₂和O₃平均体积分数分别为 (7.2±3.1)×10-9,(8.5±3.8)×10-9和 (28.7±9.8)×10-9。PM₁₀和PM_2.5的月平均质量浓度分别达到113 μg·m-3和81 μg·m-3,PM_2.5超标日数达13 d (标准为世界卫生组织第1阶段值,日平均值为75 μg·m-3)。不同时段日变化分析表明,广州亚运会期间高值时段 (定义为PM_2.5质量浓度超过世界卫生组织的IT.1标准的时段) NO_x和O₃平均体积分数为13.2×10-9和20.9×10-9,较2009年同期分别下降了41.3%和10.7%。不利气象要素影响和污染物区域传输作用是形成珠江三角洲区域大气本底 (鼎湖山地区) 细粒子污染偏高的主要原因。     

华南区域大气成分数值模式GRACEs预报性能评估

利用2016-2019年广东省国控站实况监测数据对华南区域大气成分数值模式系统(GRACEs)预报性能进行了综合评估。除空气质量指数AQI外,重点对PM_2.5、O₃及NO₂进行了分析评估。(1) 模式预报性能存在年际差异,对各要素的预报值总体偏低。(2) 模式预报能较好地反映空气质量的空间分布,PM_2.5中心在珠三角西北部,而O₃-8 h高值区在珠三角核心区和粤东沿海,但模式对O₃-8 h高值区存在显著预报低估现象。(3)模式可较好地模拟出PM_2.5月变化的单峰型特征和O₃-8 h月变化双峰型特征,但模式对AQI的秋冬季主峰值和春季次峰值的预报存在低估,分别与模式对O₃-8 h、PM_2.5的低估有关。(4) 模式能较好体现O₃的午后峰值和NO₂双峰值的日变化规律;模式对O₃前体物NO₂的预报偏差,有可能是导致随后几小时对O₃浓度预报偏差的重要原因。(5) 日平均浓度预报效果检验显示模式可较好预测AQI和3种污染物的变化趋势,但对夏秋季高O₃-8 h浓度预报显著偏低;模式对轻度污染及以上等级预报能力偏低,亟需提升模式对污染天气的预报能力。      

汾渭平原空气质量及气象要素对其日变化和年际变化的影响

汾渭平原因其封闭的地形条件以及煤炭为主的能源结构,大气污染问题一直存在,并于2018年被列入大气污染防控的重点区域。文章利用2015年以来PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、CO、O₃质量浓度的观测数据和空气质量指数（Air Quality Index,简称AQI）,分析了汾渭平原AQI及大气污染物质量浓度的时空分布特征;使用多元线性回归模型研究了气象条件对冬季PM_2.5和夏季O₃浓度日最大8 h滑动平均值（MDA8_O₃）日变化和年际变化的影响。研究发现,汾渭平原的空气质量在2015～2017年间逐年变差,在2018～2019年有所好转,污染较重的城市为西安、渭南、咸阳、临汾、运城、三门峡、洛阳,集中在汾河平原与渭河平原交界处。汾渭平原的首要大气污染物多为PM_2.5、PM₁₀或O₃,三者占比之和约90%。重污染时期主要集中在天气条件不利及污染物排放量大的冬季供暖期,但夏季O₃浓度的升高趋势使得汾渭平原夏季污染情况越来越严重。影响汾渭平原冬季PM_2.5浓度和夏季MDA8_O₃日变化最主要的气象要素都是2 m高度气温（简称T2M）,相对贡献分别是45.5%、35.3%,都表现为正相关;第二主要的气象要素都是2 m相对湿度（简称RH2M）,相对贡献分别是41.5%（正相关）、25.4%（负相关）。影响汾渭平原冬季PM_2.5浓度年际变化最主要的2个气象要素是T2M和RH2M,其相对贡献分别为43.6%、31.9%,且都呈正相关,2015～2019年汾渭平原冬季气象条件的变化会导致PM_2.5浓度上升,部分削弱了人为减排导致的下降趋势（?8.3 μg m?3 a?1）。影响汾渭平原夏季MDA8_O₃年际变化最主要的2个气象要素是T2M（正相关）和850 hPa风速（WS850,负相关）,其相对贡献分别为71.7%、16.3%。2015～2019年汾渭平原夏季气象条件的变化导致O₃污染呈上升趋势（1.2 μg m?3 a?1）,但O₃污染的总上升趋势（8.7 μg m?3 a?1）中,人为排放变化的贡献更大（7.5 μg m?3 a?1）。本研究表明,汾渭平原大气污染形势严峻,其颗粒物污染问题尚未解决,还面临着新的臭氧污染的挑战,汾渭平原内的11个地级市分属陕西、山西、河南三省管辖,三省交界处又是重污染区域,所以需要三省联合防治防控,协同改善汾渭平原的空气质量。     

京津冀典型工业城市沙河市大气污染特征及来源分析

近些年京津冀地区秋、冬季大气重污染事件频发,工业生产与居民燃煤是大气灰霾污染的重要原因。河北省沙河市是京津冀地区以玻璃制造和加工为主的典型工业城市,本研究选取该城市为研究对象,主要利用2017年1月至12月国控站点的大气环境监测和气象数据,采用扩散模型、潜在源分析等手段,分析了沙河市主要污染物的时空分布特征和污染来源。主要结论有:（1）沙河市首要污染物具有明显季节特征,春季、夏季、秋冬季分别以PM₁₀、O₃、PM_2.5污染为主,季节贡献率分别为43.3%、72.3%、61.5%。（2）受城市大气边界层和排放的共同影响,PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂和CO浓度均有剧烈的季节—日变化特征。（3）冬季东北风时PM_2.5、NO₂、SO₂均展现出高浓度和高相关性特征,表明站点可能受东北方向玻璃企业排放影响。同时,站点可能也受城中村散煤燃烧影响。（4）沙河市冬季PM_2.5浓度为143 μg m-3。冬季的一次重污染中硫氧化率SOR、氮氧化率NOR的最高值分别达0.67、0.39,气态污染物的二次转化剧烈,高湿度利于二次粒子的生成。重污染中C(NO₃-)/C(SO₄2-)均值为1.89,推测沙河市NO₂主要来自大型运输车辆和企业的共同排放。（5）本地源是沙河市PM_2.5的主要潜在源区,周边几个重工业城市也有一定贡献。因此本研究建议沙河市PM_2.5的治理除需加强本地污染源的削减和控制外,区域联防联控也十分重要。     

京津冀及周边地区大气细颗粒物和臭氧对医院日门诊量的急性影响及季节性差异

探究京津冀及周边地区大气细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）短期暴露对人群因病就诊的急性影响及其季节性差异,为区域性大气污染的协同治理提供流行病学证据。收集2013年1月1日—2018年12月31日京津冀及周边地区共14个城市100家医院门诊的日就诊量,以及大气PM_2.5和O₃日均浓度和气象因子数据,基于时间序列研究设计,采用二阶段统计分析策略（广义相加模型联合meta分析）,在控制气象因子和时间趋势等混杂因素的基础上构建双污染物模型,分析大气PM_2.5和O₃短期暴露对人群因病就诊的影响。研究期间,大气PM_2.5和O₃日均浓度平均分别为 72.2±56.8 μg/m3和 58.2±36.9 μg/m3,医院门诊就诊量达6257万人 · 次。双污染物模型结果显示,移动平均滞后0—1 d的PM_2.5和O₃暴露浓度每升高10 μg/m3,医院门诊就诊量分别增加0.25%（95%置信区间（95%CI）:0.20%—0.29%）和0.15%（95%CI:0.07%—0.22%）;拟合季节分层模型发现,冷季PM_2.5暴露对门诊就诊量的急性影响较强,而O₃相关效应则呈现出暖季较强的特征。京津冀及周边地区大气PM_2.5和O₃短期暴露均增大人群因病就诊的风险,提示应采取积极措施协同治理大气PM_2.5和O₃复合污染,同时重视污染物冷、暖季风险的差异。      

2016—2019年唐山市臭氧污染及其与气象条件的关系

利用2016—2019年唐山市逐时O₃浓度和气象数据,分析了O₃污染特征及其与气象条件的关系。结果表明: 2016年唐山市O₃超标天数为53 d,2017—2019年O₃超标天数每年在70 d以上,污染程度偏重。O₃月平均浓度值呈双峰型分布,6月O₃平均浓度值最大,达112.26 μg·m^-3,9月次之。O₃浓度超标日分布在3—10月,夏季超标天数最多,其他依次为春季、秋季,具有明显的季节变化特征。O₃日均浓度为15:00最大,日变化呈单峰型分布。O₃浓度与温度、风速正相关,与相对湿度负相关。气温高是导致O₃浓度超标的重要因素,日最高温度超过25 ℃时要考虑O₃浓度出现超标现象。相对湿度在50%左右及60%—80%时,O₃浓度超标率均大于30%,在60%—70%时O₃-8h浓度平均值达到最大。夏秋季O₃浓度超标率高与地面小风、较低的混合层高度有关。当日均风速1＜V≤4 m·s^-1时,O₃浓度超标率较高。容易产生中度以上O₃污染的天气形势场为500 hPa高空受西北气流或高压脊影响,850 hPa有西南或偏南气流经过,地面大多处在高压后部、低压前部或低压辐合区内。     

秦皇岛市气温与近地面臭氧浓度的关系分析

利用2013年1月至2014年12月和2017年1月至2019年6月秦皇岛市近地面臭氧（O₃）浓度数据和气象资料,采用广义相加模型（GAM）,运用回归分析方法和基于R语言的统计分析软件,控制气压、相对湿度、日照时数、总云量等要素的混杂效应及时间变化趋势,分析春季、夏季、秋季、冬季气温与O₃浓度的关系。结果表明：秦皇岛市O₃浓度夏季最高、春季次之,冬季最低,与气温变化趋势基本一致,呈现明显的季节变化。各季气温与O₃浓度呈非线性相关关系,拟合曲线存在拐点,拐点两侧相关效应存在明显差异,主要表现为春季日平均气温高于15.0℃时,气温每升高1℃,O₃浓度增加7.6 μg·m^-3,增长速率是气温低于15.0℃时的4.0倍;夏季日平均气温高于27.2℃时,气温每升高1℃,O₃浓度增加13.9 μg·m^-3,增长速率是气温低于27.2℃时的11.6倍;秋季日平均气温高于21.4℃时,气温每升高1℃,O₃浓度增加47.5 μg·m^-3,增长速率是气温低于21.4℃时的19.1倍;冬季O₃浓度偏低且变化较为平稳,气温对O₃浓度的变化影响不大。由于春夏两季O₃浓度基础值偏高,因此,夏季和春季气温偏高时O₃浓度快速增加现象应引起高度重视。     

基于飞行阶段的精细化航空二氧化碳排放因子研究

航空运输是交通领域CO₂排放增长最快速的部门。文中选择中国民航使用频率较高的超大型、大型、中型和小型飞机的典型机型,基于不同飞机在起飞、爬升、巡航、接近和滑行阶段引擎油耗速率、运行时间和油耗量的变化,计算航空飞机CO₂排放因子。同时结合各机型碳排放因子、额定载客量与客座率评估旅客搭乘不同飞机时的人均CO₂排放量（即单位客运周转量CO₂排放因子)。结果显示,超大型飞机、大型飞机、中型飞机和小型飞机在其航程区间内的平均CO₂排放因子分别为49.8、31.7、16.2和8.5 kg CO₂/km;满载条件下单位客运周转量CO₂排放因子均值分别为102.6、95.2、81.7和112.4 g CO₂/(人∙km)。起飞和爬升阶段引擎油耗速率约为巡航阶段油耗速率的2.6~3.4倍和2.0~2.8倍,飞机CO₂排放因子随飞行里程的提高而降低。航空运输是高碳客运方式,相同里程条件下,航空单位客运周转量CO₂排放因子显著高于高铁、道路机动车等其他客运方式。提升燃油效率、减少短途航运、合理安排航线以提高客座率并减少中途转机是降低航空碳排放量的有效途径。     

2017—2019年太原南部城区夏季O3特征及其影响因子

利用2017—2019年夏季（6—8月）太原市污染物浓度和气象逐小时数据,分析了太原南部城区O₃浓度及其影响因子的变化特征,通过神经网络构建了O₃与其影响因子的关系模型,并进行了检验。结果表明：2017—2019年夏季太原南部城区O₃浓度超标天数分别为55 d、39 d、59 d,超标主要集中在6月和7月;O₃浓度日变化特征呈单峰型,每日06时前后达到最低,15时前后达到峰值。高温、强辐射、低湿、低压、西南风容易引起太原南部城区O₃浓度升高,西北风有利于O₃扩散;NO₂、CO与O₃浓度表现为负相关关系,但NO₂对其影响更加显著。利用神经网络构建O₃浓度与影响因子的关系模型,相关系数达0.96,均方根误差、平均绝对误差分别为8 μg·m^-3、6%,TS评分为0.95,神经网络模型具有较高预报能力,可为太原地区O₃预报提供参考价值。     

2020年1—3月四川地区大气污染物变化特征分析

利用2018-2020年中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台公布的监测点数据以及中国气象局气象站点的同期地面观测资料,采用相关性分析的方法对2020年1-3月四川地区大气污染物的变化特征进行分析。结果表明：由于2020年1-3月人为排放源管控政策的实施,成都、绵阳、宜宾和攀枝花的NO₂和PM₁₀浓度相比2018-2019年同期平均下降幅度达到30%,而O₃质量浓度在四座城市的日均值却分别上升了15.21%、10.32%、5.03%和0.42%。同时,O₃与相对湿度成负相关关系,与温度、风速和降水成正相关关系且相关系数都超过了0.7。O₃的反常增长不仅是受到气象要素的影响,较低的氮氧化物和PM₁₀浓度也间接维持了O₃的存在。严格的污染物排放控制措施对主要污染物排放影响较大,但对臭氧等次生污染物的影响较小,次生污染物污染的防治依旧面临严峻挑战。