青藏高原雪冰中碳质气溶胶含量变化

文中采用供氧两步加热的方法对过滤到石英膜上的雪冰中碳质气溶胶含量进行分析,其中有机碳(OC)和元素碳(EC)分别在340和650℃的条件下进行热解、氧化分离,生成的CO2转化成CH4并由气相色谱仪氢火焰离子化检测器(FID)检测其含量。空白测试表明,该系统的OC本底值为(0·50±0·04)(1σ)μgC,EC为(0·38±0·04)(1σ)μgC。利用这套分析系统对青藏高原8条冰川的34个雪冰和降水样品中OC和EC的含量进行了测试。结果表明,在青藏高原雪冰中OC和EC含量自东向西、自北向南呈明显的下降趋势(西昆仑除外)。在高原东北部EC的质量分数相对较高,平均为79·2ng·g-1;在喜马拉雅西段EC的质量分数最低,平均为4·3ng·g-1。在冰川表面,雪的融化使雪冰中碳质气溶胶聚集,并导致其含量明显升高,该过程降低了雪表面的反照率,加速了冰川的消融。     

恢复地史时期大气CO2浓度的新指标: 苔藓植物化石

在中国已知最好的苔藓植物化石产地之一河北蔚县, 采集了大量中侏罗世的苔藓植物化石, 选取了3种保存较好的数十块苔类植物化石进行实验室分析处理, 测定了它们的碳同位素组成, 并计算出Δ13C, 运用国际学术界古大气CO₂浓度的最新研究成果, 即通过地质学、植物学、植物生理学、地球化学和概率统计学的多学科交叉研究, 利用苔藓植物化石有机碳同位素判别这一全新指标和重建古大气二氧化碳的模型——BRYOCARB, 恢复出中侏罗世的古大气CO₂浓度约为705(BRYOCARB_NP)或566(BRYOCARB_P)μmol/mol, 结果表明苔藓植物化石是恢复地质历史时期大气CO₂浓度变化的有效新指标.      

慕士塔格夏季近地表大气CO2浓度变化特征

利用CIRAS SC型号的CO₂和H₂O分析仪, 对东帕米尔高原慕士塔格地区2003年夏季(6~8月)近地表大气CO₂浓度和水汽进行精确持续观测, 给出了我国内陆高原大气近地表 CO₂ 浓度夏季的变化特征. 观测表明, 该地夏季CO₂浓度呈整体下降趋势, 并因受陆地植被光合作用、呼吸作用和土壤微生物等的影响, 有明显的日周期变化. 在短时间尺度上, 其变化趋势与瓦里关站点观测结果基本一致, 与Mauna Loa站点观测结果差别明显. 通过考察当地 CO₂浓度与大气水汽的关系, 发现两者具有很显著的反相关性. 上述现象揭示, 慕士塔格近地表大气CO₂含量的变化不仅受植物光合作用的影响,同时大气中水汽的含量在控制CO₂含量方面起着重要作用.     

冬春季青藏高原北麓河多年冻土活动层中气体CO2浓度分布特征

2005年1~5月在青藏高原北麓河附近的高寒干草原、高寒草甸和高寒草原3种典型草地上进行了不同深度土壤气体采样和CO₂浓度分析.结果表明:土壤剖面的土壤气体CO₂浓度呈现出上低下高的分布特征.在动态变化上,土壤中CO₂浓度在多年冻土活动层春季升温过程中出现一个峰值,经过短暂的降低后随夏季融化过程开始而升高.土壤剖面CO₂浓度与土壤有机碳、重组有机碳、轻组有机碳、水溶性有机碳、植物残体有机碳、微生物碳贮量和土壤温度呈明显的相关关系,在100 cm以上深度与土壤水分呈负相关关系.在整个观测期间,高寒干草原、高寒草原和高寒草甸植被下3种土壤剖面土壤气体CO₂浓度变化范围分别为1 052~3 050 mL·m^-3、3 425~39 144 mL·m^-3和984~12250 mL·m^-3,高于我国塿土CO₂浓度变化范围,也远远高于青藏高原五道梁地区高寒草原土壤气体CO₂浓度变化范围.石灰简育寒冻雏形土和石灰寒冻砂质新成土CO₂浓度变化范围低于国外报道的草地和农田CO₂浓度变化范围;石灰草毡寒冻雏形土CO₂浓度变化范围明显高于国外报道的草地和农田CO₂浓度变化范围.活动层冻结期,土壤CO₂的闭蓄作蓄作用比较明显.由于微地形导致土壤水分条件的差异,夏季融化过程各观测点土壤CO₂浓度开始升高时间存在差异.     

地质封存CO2水岩作用对页岩有机碳的萃取效应研究

CO₂ 水岩相互作用实验研究对于CO₂地质封存以及页岩气开发都具有重要意义。近年来多数研究主要侧重于岩石中矿物成分的反应过程,对于岩石中有机质成分的研究比较有限。本文选取盖层页岩,重点研究CO₂对于页岩中有机碳的萃取效应作用。实验使用高压反应釜在95 ℃和15 MPa条件下进行CO₂ 水页岩反应,同时考查不同的水岩接触方式对反应的影响,实验中分别测试了反应后水体中的溶解性有机碳(DOC)和反应前后岩石表面形态变化(SEM表征)。DOC的测试结果表明,相对于空白对照组高压N₂作用,超临界CO₂体系对于岩石有机碳具有明显的萃取效果,其中在不含水和仅含少量水的体系中,CO₂体系对DOC的萃取量能达到N₂体系的3倍以上,显示超临界CO₂极强的萃取能力。对比不同含水量的实验体系,发现含有少量水的情况下,CO₂对于有机碳的萃取量达到最大,比不含水的体系高出了87%,而这种能力的提高是由于少量极性分子H₂O的加入,能够增强超临界CO₂流体的溶剂化性能导致的。SEM结果也说明了不同的水岩气接触方式对岩石表面形貌具有不同的改造效果。本文实验结果有助于更好认识CO₂地质封存水岩作用及其潜在环境风险。     

高压下深海碳循环的过程及其对生命活动的影响

目前约25%化石燃料来源的CO₂被海洋吸收,缓解了人类活动对气候变化的影响。海洋通过多个概念的碳泵将大气中的CO₂输送到深海。深海高压和低温的特点有利于CO₂溶解,目前已经储存了相当于大气含量50倍的无机碳,另外,深海沉积物中还储存有大量甲烷水合物。认识深海中的碳循环过程,对于保护海洋固碳能力、开发固碳潜力有重要意义。总结了国内外在海洋碳库、碳输送研究方面的进展,重点讨论了深海C元素转化循环的过程以及高压对生命活动的影响。微生物驱动了深海碳循环,大部分浮游植物所包含的有机碳在沉降过程中被微生物矿化成CO₂以及转化为难降解的有机碳,使深海成为巨大的、长周转时间的有机碳库; 高压能提高古菌甲烷厌氧氧化的活性,提升屏蔽海底甲烷释放的能力,同时,高压下氧化甲烷的过程中不仅产生碳酸氢盐,还产生可支持异养生物的乙酸,因此,全球甲烷厌氧氧化的通量可能被低估; 高压下细胞代谢额外产生的氨,可作为氨氧化古菌固定无机碳的潜在能量来源。总之,研究现在以及未来的人类活动对深海碳循环过程的影响以及环境效应,评估应用深海作为地球工程技术平台封存CO₂的可能性,都迫切需要加深对碳循环在内的深海元素循环的认识。     

鄂尔多斯盆地苏里格庙与靖边天然气单体碳同位素特征及其成因

苏里格庙上古生界砂岩气藏天然气重烃含量高,干燥系数低,为湿气;靖边奥陶系风化壳气藏天然气重烃含量低,干燥系数高,属干气。苏里格庙天然气的正构烷烃碳同位素具有δ13 C₁<δ13 C₃ <δ13 C₂ <δ13 C4的规律,靖边天然气具有δ13 C₁<δ13 C₂ <δ13 C₃ 的规律。二者高碳数烷烃的同位素差别较大,尤其是苏里格庙的乙烷碳同位素比靖边平均重 3.6‰。根据天然气单体碳同位素及其含量变化,苏里格庙天然气属煤成气,靖边天然气属煤成气与油型气的混合气。苏里格庙和靖边天然气中均含少量CO₂ 气,其碳同位素表明苏里格庙除苏 5井为无机CO₂ 气外,均为有机CO₂ 气;靖边林 1、林 5井为无机CO₂ 气,陕参 1井为有机CO₂ 气。结合烷烃气和CO₂ 气,苏里格庙天然气可以分为含有机CO₂ 煤成气和含无机CO₂ 煤成气。碳同位素比值与Ro 关系分析认为,苏里格庙的天然气成熟度处于成熟到高成熟阶段,其相应气源岩的平均Ro 为 1.2 9%～ 1.39%,这一结果与该区二叠系煤岩的成熟度符合较好。     

鄂尔多斯盆地JX井延长组砂岩固碳潜力分析

神华集团在我国CO₂地下埋藏的潜在目标区(鄂尔多斯盆地)实施的CO₂注入工程仍存在有关其注入层之上泥岩盖层安全性方面的争议.通过对与神华集团CO₂注入井相邻且钻遇地层系统、岩石组合一致的JX井三叠系延长组(位于注入层之上)的研究预测一旦CO₂透过盖层后的再续固碳能力.研究层位岩屑样品类型主要为长石砂岩和岩屑长石砂岩,其次为岩屑砂岩和岩屑石英砂岩;其物源区岩石类型主要为长英质火山岩、其次为中性火山岩及少量富含石英的沉积岩,具中性斜长岩成分特征;其上段(466~534 m)及下段(666~958 m)砂岩母岩受到弱-中等化学蚀变,并可能经历了再旋回过程;中段(534~666 m)砂岩母岩未受化学蚀变影响,并可能为第一次旋回沉积物.作为潜在的CO₂再续固碳场所,延长组砂岩具有实现CO₂矿物圈闭的物质条件及形成片钠铝石、方解石、铁白云石和菱铁矿等固碳矿物的潜力.     

AMAP评估报告解读:短寿命气候强迫因子特征及其对北极气候变化的影响

基于北极理事会北极监测与评估计划(AMAP)工作组于2021年发布的“短寿命气候强迫因子(SLCFs)对北极气候、空气质量和人类健康的影响”科学评估报告,本文系统解读了黑碳(BC)、甲烷(CH₄)、臭氧(O₃)与硫酸盐(SO₄^2-)气溶胶等短寿命气候强迫因子特征及其对北极气候变化的影响。报告指出:BC、O₃和CH₄共同促进了北极地区的快速变暖,而SO₄^2-气溶胶对北极气候变化具有致冷效应,由此减缓了由CO₂和SLCFs导致的部分增暖效应。全球人为源CH₄排放量以及北极大气中的CH₄含量持续增加,苔原退化、泥炭地融化、森林火灾频发等导致北极地区BC和有机碳气溶胶排放日益增多,气候变暖进一步导致更大范围且更加频繁的森林火灾和冻土退化,对BC与CH₄等释放以及气候效应形成正反馈。因此,SLCFs减排将有利于北极地区生态环境的健康可持...     

2012—2013年重庆雪玉洞洞穴系统碳循环特征

重庆雪玉洞洞内CO₂浓度之高,在国内外皆罕见,但此洞穴系统碳循环特征及控制因素仍不清楚.利用土壤二氧化碳分压(P_CO2-soil)、洞内大气二氧化碳分压(P_CO2-cave)、地下河水二氧化碳分压(P_CO2-eq)、方解石饱和指数(SIc)、地下河水溶解无机碳同位素(δ13C_DIC)等指标来研究雪玉洞洞内CO₂浓度变化、控制因素以及地下河对洞内碳循环的影响.结果表明:雪玉洞上覆P_CO2-soil雨季高,旱季低;降雨量是控制上覆P_CO2-soil的重要因子.雪玉洞P_CO2-cave变化规律明显,暖季高,冷季低;温度变化导致洞内外气流频繁交换是P_CO2-cave突变的重要原因,地下河水CO₂脱气能够在短时间内让P_CO2-cave上升到较高值.雨季由于土壤CO₂效应,地下河水具有低SIc、高P_CO2-eq特性,矿化度较高,并且部分月份地下河水具有溶蚀性;旱季由于土壤CO₂效应及降雨较少,地下河水呈现高SIc、低P_CO2-eq特性,矿化度较低,以沉积为主.      

雪冰中的黑碳记录研究的历史回顾

黑碳(Blackcarbon)是一类大气气溶胶,也是重要的气候驱动因子之一,它与人类活动密切相关.迄今发现,雪冰是保存和记录历史时期黑碳变化的最好介质.根据前人对南极冰芯、格陵兰冰芯、中低纬度山地冰川冰芯以及雪坑样品中的黑碳记录的研究成果,讨论了不同研究地区雪冰中黑碳含量的变化,黑碳对气候环境突变、大气环流变化的响应,总结了人类活动与雪冰黑碳记录之间的关系.雪冰黑碳记录还可以获得如森林大火这样的特殊事件的信息.     

中国年封存量百万吨级CO2地质封存选址策略

CO₂地质封存是实现碳中和背景下难减排产业可持续发展的重要支撑技术。相较一些发达国家已经成功实现封存量为每年百万吨级CO₂封存项目工业化,中国的CO₂地质封存项目起步较晚,以封存量为每年十万吨级CO₂封存项目为主,而针对年封存量百万吨级及以上大型CO₂封存项目的选址、封存和监测尚缺乏经验。在针对世界上15个年封存量百万吨级CO₂地质封存项目成功案例调研基础上,按照封存场地圈闭地质类型划分了构造型圈闭(背斜型、断层型和裂缝型)和岩性型圈闭(砂岩型和碳酸盐岩型)两大类。在统计不同类型封存场地地质特征参数基础上,从“规模性、注入性、安全性和经济性”4大指标入手,提出了“大(Big)、通(Permeable)、保(Preserved)、值(Value)” BPPV选址原则,明确了年封存量百万吨级CO₂地质封存场地选址原则及参数标准。我国盆地类型多样差异大,需要采取不同的CO₂封存策略。针对鄂尔多斯、大庆油田等大型坳陷型盆地,由于其构造规模大、砂体分布面广、大规模背斜和岩性圈闭发育,寻找大型整装深层盐水层或者衰竭型油气藏封存场地的潜力大;针对东部渤海湾及近海断陷型盆地,由于断层发育、断层相关圈闭多、单圈闭容量较小,封存有效性受断层影响大,宜采取圈闭群综合评价与断层活动性动态评价相结合的策略;对西部叠合盆地,盆地边缘构造冲断带一般构造应力强、地层压力高、CO₂注入难度大,但盆地中央古隆起斜坡可以成为有效的封存场地,因此对西部盆地需要采取分区分带分层评价策略。     

不同含水性无烟煤CO2吸附行为及其对地质封存的启示

深部煤层CO₂地质封存是助力“碳达峰碳中和”战略的重要途径,煤层含水性对以CO₂吸附封存为主的深部煤层CO₂地质封存能力影响显著。以无烟煤为例,开展了45℃下干燥、平衡水、饱和水煤样高压CO₂等温吸附实验,校正了饱和水煤样过剩吸附曲线,利用改进的D-R吸附模型拟合得到三者吸附能力与吸附热,对比了不同含水条件下CO₂绝对吸附曲线,阐释了饱和水增强无烟煤吸附能力的微观作用机理。结果表明:(1)干燥、平衡水、饱和水煤样CO₂吸附能力分别为56.72、45.19和48.36 cm3/g,吸附热分别为29.42、26.23和27.24 kJ/mol。(2) CO₂密度小于0.16 g/cm3(6.48 MPa)时,无烟煤CO₂绝对吸附量大小顺序为干燥煤样、饱和水煤样和平衡水煤样,而CO₂进入超临界状态后,顺序变为饱和水煤样、干燥煤样和平衡水煤样。(3)水分子优先占据高能吸附位是平衡水煤样吸附能力减弱的主要原因,而煤?水体系与CO₂相互作用强于CO₂与H₂O竞争吸附下的煤?CO₂相互作用是饱和水煤样在CO₂超临界阶段吸附能力高于干燥煤样的根本原因。(4)吸附封存是煤层CO₂地质封存的主要形式,深部煤储层条件下,煤层饱和水对超临界CO₂增储作用更为明显,高压注水是提高深部煤层CO₂地质封存潜力,改善煤储层渗透性的有效手段。      

内蒙浩尧尔忽洞金矿流体包裹体和矿床成因研究

内蒙浩尧尔忽洞金矿中比鲁特岩组一、二岩性段是主要的赋矿层位,岩石类型有炭质变粉砂岩、粉砂质板岩、炭质板岩和千枚岩等。该组中Au含量是地壳丰度值的7.14倍,且碳含量较高,介于1%~7%之间。矿化过程分为4个阶段:早期石英脉阶段包裹体均一温度245.2~323.3℃,石英-黄铁矿阶段均一温度为236.9~317.5℃,石英-多金属硫化物阶段均一温度231.7~324.5℃,石英-碳酸盐阶段均一温度187.6~312.9℃。激光拉曼显微探针分析结果显示,气液两相包裹体中液相成分主要为H₂O,含少量CO₂;气相成分主要为CO₂,含少量的CH₄和N₂。氢、氧同位素特征表明成矿流体与岩浆热液关系密切。气相成分中大量有机成分可能是岩浆上侵促使地层中有机质发生热降解而生成的。矿床类型属于黑色岩系型金矿,与中亚成矿带的黑色岩系型金矿具有很高的可比性。      

富镁尾矿封存二氧化碳的实验地球化学研究

为了实现IPCC 提出的控温1.5℃的目标，矿物封存因其具有长期稳定性和安全性的特点而成为研究热点，文章选取富镁尾矿作为封存原料进行研究。该尾矿为盐湖钾盐生产废弃物，由于无法利用，一直困扰当地产业。将其利用为封存二氧化碳的原料，可实现以废治废。文章通过实验研究不同反应温度（0、20、50、80℃） 下二氧化碳吸收和碳酸盐沉淀两个核心过程，探讨二氧化碳在MgCl₂-NH₃-H₂O 体系中的反应路径和速率，发现二氧化碳在气—液界面的动力学反应速率常数 是限制CO₂传质的重要因素，对温度和反应速率常数进行建模发现两者关系为： k_app=1.4857×10⁵ exp(-1974/T) 。另外，通过对比不同温度下的二氧化碳吸收率和碳沉淀速率，提出最佳的实验温度条件，为富镁尾矿规模化封存二氧化碳提供参考。     

CO2流体对含片钠铝石砂岩改造作用的实验研究

不同温度（100℃,200℃和300℃）下CO_{2流体对含片钠铝石砂岩的改造作用研究显示:随着温度的升高,砂岩的溶蚀、溶解程度逐渐增强,样品中片钠铝石的稳定性逐渐减弱。同时,各温度下样品表面均有一水软铝石放射状集合体沉淀。200℃时,随着片钠铝石的溶解有自生菱铁矿生成,300℃时样品局部有绿泥石沉淀。100℃下片钠铝石的微弱溶解及200℃下菱铁矿的形成表明,在地层条件下以碳酸盐矿物形式捕获的CO2,不会由于CO2的二次注入而重新释放。}     

玄武岩CO2矿化封存潜力评估方法研究现状及展望

二氧化碳地质封存是实现减排增汇的重要技术选择,能够将CO₂长期、安全地封存在地下岩层中。常规的CO₂封存地质体包括地下深部咸水层和枯竭油气藏,玄武岩是近年来逐渐受关注的新一类CO₂封存地质体,进一步丰富和拓展了CO₂地质封存的技术手段和碳汇潜力。封存潜力评估是CO₂地质封存技术发展的重要基础工作之一,文章系统梳理国内外玄武岩矿化封存潜力的评价方法,对比分析各类方法的原理机制和应用情景,并以冰岛活动裂谷带玄武岩为例应用、对比各类方法。研究认为目前玄武岩矿化封存潜力评估方法一般包括三类：(1)单位矿化法：基于玄武岩单位体积或单位反应面积的固碳量开展潜力评估;(2)矿物置换法：基于玄武岩中可固碳矿物的总量开展封存潜力评估;(3)孔隙充填法：基于CO₂矿化后产生次生矿物所占岩石孔隙体积比例的上限值开展封存潜力评估。单位矿化法的评估数据需进行系统的实验分析,增加了潜力评估的难度。当玄武岩储层孔隙度较大、可固碳矿物含量相对较小时,矿物置换法较为合适;反之,孔隙充填法更...     

准噶尔盆地南缘东部中二叠流芦草沟组黑色页岩中白云岩夹层的成因探讨

准噶尔盆地南缘东部中二叠流芒草沟组是一套温暖潮湿气侯条件下形成的半深湖至深湖相黑色页岩夹白云岩沉积。本文通过芦草沟组黑色页岩及其白云岩夹层在岩石学和地球化学等方面的对比研究认为:①黑色页岩形成环境及其有机质演化为白云岩的形成提供了十分有利的热力学、动力学条件;②白云岩是在黑色页岩形成环境及其有机质演化过程中、底层水盐度提高、CO₃2-浓度增大的条件下原生沉淀的。     

Advances in Seasonal Variations and Controls of the Air-sea CO2 Flux in the South China Sea

Marine carbon cycle of the South China Sea is an important part of global carbon cycle. Researches on the air-sea CO₂ flux in the South China Sea will help us understand the global carbon cycle and improve the global carbon system parameter database. This paper concisely summarized the changes of partial pressure of CO₂ (pCO₂), air-sea CO₂ fluxes (FCO₂), and related environmental factors in four regions in domains in the South China Sea. The low-salinity area of the upper reaches of the Pearl River estuary in the northern of South China Sea shelf area acted as a strong source of atmospheric CO₂, with high pCO₂（405.3~810.6 Pa）all year round. The lower area of the Pearl River estuary (salinity > 33.7) acted as a weak sink of CO₂ in winter, with relatively low pCO₂ （35.2~37.0 Pa). The northern slope/basin in the South China Sea acted as a source of CO₂ in warm seasons with a relatively high pCO₂ (45.0 Pa), and acted as a sink of CO₂ in cold seasons with a relatively low pCO₂ (34.7 Pa). The west of the Luzon Strait acted as a sink of CO₂ in spring, while it acted as a source of CO₂ in other seasons, with relative high pCO₂ (38.4~47.5 Pa) in winter. The central/southern basin in the South China Sea acted as sources of CO₂, with relative high pCO₂ (41.0 Pa) all the year. Generally, the estimation of annual sea-air CO₂ fluxes showed that most domains in the South China Sea served as weak sources of atmospheric CO₂. In the future, more researches should be focused on the time-series of sea surface pCO₂ and the remote sensing of the sea-air CO₂ fluxes.