中国地区硫酸盐气溶胶的分布特征

建立了一个三维欧拉型排放/输送/转化/沉降模式,其主要特点是采用独立的气相化学子模式计算各种不同条件下SO2的转化速率,建立转化率的数据库,直接为欧拉模式调用,并对液相化学和湿清除过程进行了参数化处理。这样使模式既考虑了大气化学过程的非线性,又具有较高的计算效率,能够方便地计算年（季）尺度的硫酸盐气溶胶SO2-4的浓度分布。利用中尺度气象模式MM4和欧拉输送模式模拟了中国地区硫酸盐气溶胶的时空分布,其结果可以方便地应用到考虑硫酸盐气溶胶气候效应的气候模式中去。     

欧拉型区域硫沉降模式研究

建立了一个三维硫沉降欧拉模式，模式中比较全面地考虑了硫沉降过程中的物理、化学机制。包括平流、扩散、干湿沉降和积云的垂直输送作用等物理过程，气相化学、液相化学和气溶胶表面的非均相化学等化学过程。其中非均相化学和积云的垂直输送参数化在国内外同类模式中尚不多见。模式结果与实测及其他模式结果的对比表明，该模式能够较好地模拟出SO2的水平和垂直分布及SO2-4在降水中的浓度。     

东亚地区春季硫氧化物浓度分布及其收支研究

利用一个耦合的区域化学输送模式系统,模拟了2001年3~4月间东亚区域二氧化硫(SO2)和硫酸盐(SO42-)气溶胶浓度的时空分布,并分析了它们的来源、输送、转化和沉降过程在浓度形成中的作用。为了检验模拟结果的合理性,侧重分析了4月9~12日SO2的输送和转化过程。在这一期间,SO2浓度观测资料显示,日本的观测站Happo、Oki和Hedo周围及日本海部分海域先后经历了一次SO2浓度高值。模拟结果表明,日本东京附近的三宅岛火山喷发严重影响了日本列岛和周边海域SO2和SO42-气溶胶的分布,是引起观测站周围及日本海部分海域SO2浓度高值的主要原因。3月1日至4月31日间的硫收支分析显示,气相与液相化学过程在SO2的氧化过程中具有同等的重要性,模拟区域排放的硫氧化物中有约42%(其中约25%为SO2)被输送到模拟区域以外,约57%(约35%为湿沉降)沉积在模拟区域内。     

硫酸盐气溶胶间接效应对中国东部冬季气候的影响

气溶胶间接效应通过对云的作用来影响气候,其过程复杂且不确定性较大。本研究利用美国国家大气研究中心（NCAR）的公共大气模式CAM5.1,通过改变模式中硫酸盐气溶胶转化为云凝结核数浓度的数量,设计了硫酸盐气溶胶间接效应的敏感性试验,通过与控制试验对比来研究其间接效应对中国东部地区冬季云、降水和季风强度的影响。结果表明：在东亚地区云凝结核形成过程中,硫酸盐气溶胶占绝对的主导地位。硫酸盐气溶胶间接效应导致中国东部地区冬季云凝结核和云滴数浓度显著增加,海洋和陆地低层的云滴有效半径减小和总云液水路径的增加,导致了云反照率的增加。引起的负辐射强迫使地表和大气降温,海平面气压升高,增加的海陆气压梯度导致中国南方地区东亚冬季风增强,总降水率减少。硫酸盐气溶胶间接效应可能不是东亚冬季风在20世纪80年代中期年际变率减弱的原因。     

东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究I.模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料,作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响,并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征.模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较.比较结果显示,模拟值与观测值具有很好的一致性,模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律,再现了许多观测到的重要特征,为进一步分析模拟结果奠定了基础.     

东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究Ⅰ．模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料，作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响，并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征。模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较。比较结果显示，模拟值与观测值具有很好的一致性，模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律，再现了许多观测到的重要特征，为进一步分析模拟结果奠定了基础。     

强降水天气对南宁市气溶胶主要组分的影响程度

分别对比分析了晴天无云和台风影响出现强降水条件下南宁市气溶胶的变化特征。结果表明:大的降水和大的风速对南宁市气溶胶有较大的清除作用,风速的作用要大于降水的作用;在一定的风速条件下,降水对气溶胶的冲刷作用有限,当降水量达到一定程度之后,降水对气溶胶主要组分的清除作用不再明显;降水和风速对PM10的影响比SO2的明显;晴天条件下,PM10浓度占主要优势,强降水条件下SO2浓度占优势;强降水天气未能屏蔽交通活动对南宁市气溶胶的影响。     

RegCM3引入气溶胶间接气候效应模拟效果对比

利用2006年区域气候模式RegCM3和Streets气溶胶排放源清单,在原模式中引入间接气候效应模块,改进云降水方案,对硫酸盐气溶胶的时空分布、辐射强迫效应进行了模拟研究。结果表明：硫酸盐气溶胶辐射强迫有明显季节变化;直接效应使地表温度降低,冬春季大值区出现在四川盆地,夏季大值区出现在华北平原。对降水的影响,主要表现在西南—东北水汽输送带上降水减少;其间接气候效应主要表现在使南方地区温度上升、北方地区温度下降;珠江流域和黄河流域降水减少,长江流域和东北地区降水增加。总的来说,直接效应大于间接效应。     

强降水天气对南宁市气溶胶主要组分的影响程度

分别对比分析了晴天无云和台风影响出现强降水条件下南宁市气溶胶的变化特征。结果表明：大的降水和大的风速对南宁市气溶胶有较大的清除作用,风速的作用要大于降水的作用;在一定的风速条件下,降水对气溶胶的冲刷作用有限,当降水量达到一定程度之后,降水对气溶胶主要组分的清除作用不再明显;降水和风速对PM10的影响比SO2的明显;晴天条件下,PM10浓度占主要优势,强降水条件下SO2浓度占优势;强降水天气未能屏蔽交通活动对南宁市气溶胶的影响。     

硫酸盐气溶胶对全球水循环因子的影响

  利用卫星资料进一步检验了CAM3.0模式对云的模拟能力,该模式可以较好地再现全球云的分布和季节变化的主要特征。在硫循环过程与辐射和动力过程之间双向耦合的情况下,探讨了硫酸盐气溶胶直接气候效应对水循环过程的影响。模式较好地模拟了硫酸盐气溶胶的浓度和分布变化。硫酸盐气溶胶对水循环因子的影响在不同季节和区域是不同的,其中,北半球夏季的影响最大,这是因为北半球夏季硫酸盐浓度最高。纬向平均的云量、降水和水汽的变化形势大部分相似,存在比较密切的联系。     

气溶胶核化清除的化学效应 I：云滴化学非均匀性的研究

本文将水汽在云滴上凝结增长的物理过程与气溶胶、气体的化学过程相结合，对气溶胶核化清除的化学效应进行了研究。 计算结果表明:气溶胶的核化清除造成了云滴化学成分随云滴大小分布的非均匀性，这种非均匀性又对云滴内发生的气体吸收、液相氧化产生影响。 本文还比较了不同污染状况下，不同大小的云滴内气溶胶核化清除与液相氧化对云滴化学的相对贡献的差异。 因此，这种云滴化学的非均匀性(云微化学)的研究对于云化学的野外观测及数值模拟都是重要的。     

中国西南典型地区酸雨形成过程研究

本文根据云水和雨水化学特性的观测和雨水酸化模式的模拟计算，研究了中国西南地区酸雨的形成过程。结果表明:在重庆和贵阳等重污染城市，云下过程对雨水的酸化起主要作用，在污染较轻的中小城镇和乡村地区，雨水酸度主要决定于云内过程。 但是云下过程对雨水中的主要酸碱离子浓度都有不可忽视的明显影响。雨水的酸化主要是由于SO2与H2O2和O3的氧化，气溶胶起较弱的缓冲碱化作用。在重庆和贵阳等地，当地SO2浓度已高达饱和，其值增减50％，都不会对该地雨水酸度有明显影响，起控制作用的是氧化剂浓度。     

An evaluation of the ADOM cloud module

Abstract

The Acid Deposition and Oxidant Model (ADOM) is an Eulerian long‐range transport and deposition model. One of the most highly parametrized and least well established parts of the model is the scavenging module that describes cloud formation, pollutant scavenging, aqueous‐phase chemistry and wet deposition. As a means of gaining insight into the scavenging module, results from simulations with the module are compared with the results from simulations for equivalent conditions with a three‐dimensional dynamic cloud chemistry model.

Comparisons of results for a variety of initial conditions show that wet deposition of sulphate, nitrate and ammonium ions tend to be underpredicted by the scavenging module and that the pH of the rain is overpredicted. Although the differences are for the most part not large, they are sensitive to cloud top height. The amount of hydrogen peroxide deposited at the surface is significantly smaller in the ADOM module than in the cloud chemistry model. For the particular conditions that are considered, oxidation is limited by the hydrogen peroxide concentration for the cloud chemistry model, but by the sulphur dioxide concentration for the ADOM module.     

沙尘气溶胶粒子表面变性对云滴形成过程的影响

利用1997年5月14日辽宁省气溶胶和云滴谱航测资料,讨论了沙尘气溶胶粒子表面变性产生的不溶性沙尘粒子外包可溶性硫酸铵层的混合气溶胶粒子作为凝结核的增长规律,计算了由混和核形成的云滴谱特征,并与纯硫酸铵盐核进行对比.结果表明:混和核上初期形成的云滴谱型比纯硫酸铵盐核上初期形成的云滴谱型要宽,更接近实际观测到的云滴谱分布.     

贵阳市SO2雨水清除系数的研究

提出了一种利用SO2 空中和雨水采样资料和气象资料、云物理探测资料等计算云下SO2 降水清除系数的方法 ,计算了贵阳市冬、夏季不同雨强下的SO2 降水清除系数kw,并将所得结果实际用于城市SO2 浓度的数值计算。结果表明 ,这一方法所得结果与实际情况相当一致     

南京"03.7"大暴雨中云物理过程的数值模拟研究

利用三维全弹性、双参数化对流云模式和南京站探空资料,对南京“03．7”特大暴雨过程进行了数值模拟研究,着重分析产生这次大暴雨的云物理机制。模拟结果表明,此次暴雨属于积雨云降水,其中云雨碰并是最主要的成雨过程,贡献率达到74％,其次是霰／雹融化,占22％,说明此次降水以暖雨过程为主。通过暖雨过程对比试验表明,虽然冰相过程对雨水的贡献较小,但加入冰相过程能使模拟结果更接近云的实际情况。     

利用GRAPES模式研究气溶胶对云和降水过程的影响

在GRAPES中尺度模式的双参数微物理方案中加入了气溶胶活化参数化过程,实现了对云滴数浓度的预报。选取不同季节两个降水过程进行模拟,并分别开展了不同气溶胶背景下的两个试验进行对比分析,研究气溶胶对云和降水可能的影响。结果表明:气溶胶浓度增加后,因为活化产生了更多尺度较小的云滴,抑制了云雨的自动转化,使大气中滞留了更多的云水,暖云降水减小;另一方面,云水的增加会使冰相粒子,尤其是雪和霰通过碰并云水等过程而增大,最后融化成雨增加冷云降水,同时冰相粒子增加会释放更多的潜热,促进上升气流的发展,进一步增加冷云降水。气溶胶对降水的影响存在空间不一致性,暖云较厚的地方暖雨过程受到的抑制明显,使地面降水减小,冷云厚度相对较厚时,冷云降水的增加会大于暖云降水的抑制,使地面降水增加。同时由于在云降水发展的不同阶段冷暖云的变化,气溶胶对降水的影响也存在着时间不一致性。     

SO2 Oxidation in a rainband: Effects of in‐cloud H2O2 Production

Abstract

Aqueous‐phase H₂O₂ production in a rainband and its possible effect on sulphate production are studied by means of a two‐dimensional numerical model. In‐cloud peroxide production is incorporated into this chemistry model and its simulation results are compared with those in which aqueous‐phase H₂O₂ came only from the dissolution of gaseous H₂O₂ from the cloud interstitial air.

Results are presented for two different polluted situations ‐ Case 1 having initial SO₂ and sulphate aerosol profiles representative of a moderately polluted air mass, and Case 2 having chemical profiles expected to increase the relative importance of oxidation to nucleation as a means of contributing sulphate to cloud and rain. Sulphate production increased in both cases, although in Case 1 the effect of this increase on the concentration of sulphate in rain is negligible because nucleation and scavenging of aerosol are the major processes by which sulphate enters cloud and rain. In Case 2, sulphate concentrations in rain increase by 5–10%. Under environmental conditions of low sulphate aerosol, where oxidation reactions are the dominant means for sulphate to enter cloud and rain, the neglect of sulphate produced by the additional H₂O₂ may lead to error. The usual uncertainties in the initial SO₂ and sulphate aerosol vertical profiles, however, could be a more significant source of error in simulations of the chemistry of cloud and precipitation than the neglect of aqueous‐phase peroxide production during the lifetime of even a long‐lived system.