城市群落大气污染源影响的空间结构及尺度特征

以迅速发展的城市群落-北京及周边区域为样本, 利用2003年冬季(2月)、夏季(8月)北京城市大气环境现场科学试验(BECAPEX, Beijing City Air Pollution Observation Experiment)建筑群边界层大气污染动力-化学过程观测资料以及相关的气象要素、卫星反演气溶胶光学厚度等综合资料, 进行“点-面”空间结构动力-统计合成分析, 剖析北京大城市及周边区域大气污染影响域的空间结构及多尺度特征. 结果表明, 冬、夏季不同污染排放源对大气污染成分特征的贡献率具有显著差异, 统计模型主成分分析结果亦表明, 冬季气溶胶颗粒物成分结构以SO2和NOx影响为主; 夏季粒子成分结构则以CO, NOx影响为主. 冬、夏季北京城区不同方位测点近地层大气动力、热力结构及建筑群上边界各类污染物种均具有“同位相”变化及其“影响域”空间尺度特征. 功率谱分析发现冬、夏季颗粒物浓度和大气风场动力结构的周期谱相吻合, 冬季以长周期为主, 夏季则多为短周期, 揭示出冬、夏季大气环流季节性尺度特征对大气污染变化周期特征的影响效应. 分析城市区域热力非均匀性特征, 可发现北京地区热岛多尺度效应与高层建筑群面积非均匀扩展特征存在相关关系. 城市大气动力、热力特征空间结构中城市边界层群筑群湍流尺度特征对城市大气污染多尺度特征具有重要影响. 晴空、稳定天气条件下MODIS气溶胶变分订正分析场和污染源追踪相关合成风矢场综合分析模型均表明, 冬季北京大气污染气溶胶颗粒物的排放源可远距离追溯到北京南部周边的河北、山东及天津等地更大尺度空间范围, 气溶胶指数高值区与北京及周边地区居民户数高值区(采暖面源)空间分布存在关联. 冬、夏季空气质点后向轨迹特征呈类似上述多尺度特征, 且描述出不同季节污染源空间分布的尺度特征差异, 城区大气污染周边源轨迹路径主体来自城市近郊固定工业面源或采暖面源, 且冬季周边污染源扩散输送距离较夏季呈更远的空间尺度, 上述结论描述出城市区域大气污染源影响和大气动力结构引起的多尺度空间影响域及季节性特征. 冬季TOMS气溶胶光学厚度高值区域位于北京地区并向南延伸, 且呈南北向带状分布, 可描述出周边地形分布对区域尺度大气污染源扩散的动力影响效应. 研究分析表明: 北京周边大地形“谷地”内冬季污染程度与南部周边地区的污染排放源密切相关; 北京及周边地区冬季的气溶胶光学厚度和日照时数的“反位相”变化特征显著, 冬季云量、雾日数与气溶胶呈区域尺度相关特征, 反映了该区域尺度气溶胶影响的局地气候效应. 另外, 流域面尺度的大气干、湿沉降分布对密云水库区域尺度空间水体的影响分析亦反映了夏季水、土、气多圈层污染源影响多尺度空间结构对密云水库水质影响的可能性.     

夏季华北地区二次气溶胶的模拟研究

通过模式结果与观测的NOx,CO,O3,NH3,HNO3,SO2和PM2.5的对比,说明CMAQ空气质量模式能够较好地模拟华北地区污染物的变化.同时,模式结果表明河北、河南和山东地区NH3的浓度较高,平均浓度为(30～35)×10?9.模拟试验的结果表明高浓度的NH3使得二次气溶胶中硫酸盐气溶胶生成效率提高了大约30%以上,特别是在邯郸、安阳和长治交界地区其作用更显著,达到了50%.而且,NH3还会增加二次气溶胶中含氮气溶胶和铵盐成分,二者的质量浓度和与硫酸盐气溶胶相当.北京地区边界层高度在白天较高,中午平均高度为1500m.这使得SO2,NH3和HNO3可以输送到边界层上部850hPa.硫酸盐、铵盐和硝酸盐分别在边界层上部和下部形成各自的高浓度区.由于PM2.5的寿命较长,因此它们可以被输送到对流层的中层,形成深厚的气溶胶层,构成了北京地区气溶胶的穹隆.模式结果表明:如要控制华北地区夏季大气中气溶胶的浓度,除了减少SO2和NOx的排放以及一次气溶胶的排放外,降低大气中NH3的排放也是有效办法之一.     

实施《大气污染防治行动计划》对中国东部地区PM2.5化学成分的影响

为应对严重的大气细颗粒物(PM2.5)污染,中国于2013年发布了《大气污染防治行动计划》(以下简称"大气十条"),制定了严格的污染控制措施.大气中PM2.5化学成分的浓度变化与其前体物排放的变化直接相关,因此,分析"大气十条"实施期间中国PM2.5化学成分的时空变化有助于评估控制措施的效果,并可为未来减排政策的制订提供参考.然而目前中国尚未开展PM2.5化学成分的常规监测,对区域尺度PM2.5化学成分的时空变化特征尚不清楚.本研究融合卫星遥感数据和空气质量模型模拟,构建了中国东部地区2013~2017年时空覆盖完整的PM2.5化学成分浓度数据集,并据此分析了中国东部地区大气PM2.5化学成分的时空变化特征.结果表明, 2013~2017年间,中国东部地区PM2.5各种成分的浓度均有所下降,硫酸盐、硝酸盐、铵盐、有机碳、黑碳和其他组分的人口加权平均浓度分别从2013年的11.1、13.8、7.4、9.9、4.6和12.9μg m–3下降至2017年的6.7、13.1、5.8、8.4、3.8和9.6μg m–3.其中硫酸盐的下降幅度最大, 2017年的浓度相较于2013年下降了40%,而硝酸盐下降幅度最小,仅为5%.由此导致PM2.5中硝酸盐比例升高,硫酸盐比例下降.在区域层面,京津冀地区PM2.5及其化学成分的下降幅度最大.硫酸盐浓度的下降幅度与其前体物SO2排放的下降幅度相当,而SO2排放下降主要由工业部门减排主导.硝酸盐浓度的下降幅度较小,这主要是由于大气富氨条件下硫酸盐浓度降低,促进了大气中硝酸向硝酸盐的生成,从而部分抵消了NOx减排带来的成效.为更有效地控制PM2.5污染,未来应加强对氨的减排工作.     

“大气十条”第三年成绩单 亚洲清洁空气中心《大气中国2016:中国大气污染防治进程》详解

正2013年,国务院印发《大气污染防治行动计划》(简称"大气十条"),被称为"史上最严"的大气污染治理计划。"大气十条"共提出了10条35项重点任务措施,并明确要求到2017年,全国地级及以上城市可吸入颗粒物PM10浓度比2012年下降10%以上;京津冀、长三角、珠三角等重点区域细颗粒物PM2.5浓度分别下降25%、20%、15%;其中,北京市PM2.5年均浓度控制在60微克/立方米左右。     

金沙大气本底站反应性气体本底浓度及长距离输送的影响

对金沙大气本底站在2006年6月至2007年7月之间获得的O3,CO,NOx,SO2浓度的频率分布进行Lorentz多（单）峰曲线拟合,得到4个不同季节下不同的峰值浓度.这些峰值浓度代表着不同过程作用下的本底浓度水平.将这些峰值浓度与相应的总体平均值（中值）浓度比较,讨论了后者在代表本底浓度水平的可行性和局限性.在某些情况下,大气污染物的平均值（中值）浓度可在一定程度上代表该地区的本底浓度,但由于受污染物输送等因素的影响,总体平均值（中值）浓度往往低估或高估了本底浓度.本工作利用HYSPLIT轨迹模式计算了观测期间的气团后向轨迹,通过聚类-气体浓度关联分析法取得了各类轨迹的空间分布、季节变化特征以及对应的O3,SO2,NOx和CO平均浓度水平,并进一步通过滤掉污染物固有的季节变化,取得了不同气团来源对金沙站污染物浓度水平相对影响的信息.结果表明：金沙站可用于研究受长三角、中南地区、江汉平原及其北部地区排放影响的不同气团来源的大气本底信息;来自其南面的华中、华南地区和长三角西部地区的气团对其近地面O3的贡献显著;来自其北至东北方向的江汉平原、黄淮平原和华北平原地区,以及其南面的中南地区的气团对其SO2,CO和NOx的贡献显著;来自海洋的长距离输送气团对局地污染物起清洁作用;来自西北的长距离输送气团常带有自由大气的特征（高O3浓度,低CO,NOx浓度和相对湿度）,但却带着相对高浓度的SO2.     

2013年元月我国中东部地区强霾污染成因分析

2013年元月,罕见强霾污染席卷我国中东部地区,引起社会各界高度关注．中国科学院“大气灰霾追因与控制”专项组,利用其建立的“中国气溶胶观测研究网”（CARE．China）对整个强霾污染过程进行了全程追踪观测,并对其成因进行了分析研究．本次强霾污染涉及我国整个中东部地区,污染最严重的京津冀地区共计发生5次强霾污染过程,其中两次超强过程发生在9—15日和25—31日,北京PM2．5小时浓度最高值分别达到680和530嵋m-。,石家庄和天津等重要城市强霾污染状况与北京相似．天气系统弱、强冷空气活动少和极其不利于污染物扩散的局地气象条件及地理位置,是造成本次强霾污染形成的外部条件;一次排放的气态污染物向颗粒态的快速转化,是本次强霾污染“爆发性”和“持续性”的内部促发因子,特别是大气中燃油排放为主的大量NOx促发了燃煤排放气态SO2向颗粒态硫酸盐的快速转化．通过NOx/SO2协同转化途径分析,发现气态污染物在细颗粒表面的非均相反应可改变大气颗粒物的粒径及化学组分,促使颗粒物中的二次无机盐（如硫酸盐和硝酸盐等）的比例逐渐增大,导致颗粒物吸湿性显著增强,从而对强霾污染形成起到了促进作用．     

它比PM2.5更可怕 臭氧连续5个月成最大污染物

<正>10月21日,环保部发布了今年第三季度京津冀、长三角、珠三角区域及74个城市空气质量状况。其中,京津冀区域空气质量达标天数同比明显增加,PM2.5、PM10、二氧化硫等主要污染物浓度同比明显下降,仅臭氧污染略上升。第三季度,74个城市达标天数比例在43.5%~100%之间。超标天数中,以臭氧为首要污染物的天数最多,其次是PM2.5。这是自今年5月以来,臭氧连续第五个月取代PM2.5,成为空气品质超标的"元凶"。臭氧成了最     

北京地区一次持续重污染过程O3、NOx、CO的垂直分布分析

在2004年9月27日至10月12日期间,北京地区大气环境出现了严重污染事件,其间,使用紫外光度法O3分析仪、化学发光NO-NO2-NOx分析仪和气体相关过滤CO分析仪,在中国科学院大气物理研究所北京325 m气象与环境观测塔上进行了污染物浓度梯度观测,分别在8、120、280 m三层观测平台对大气中的O3、NOx、CO体积比浓度进行了垂直梯度的连续观测.通过分析该过程中大气污染物和相关气象因素的垂直分布数据得知,污染物浓度在280 m以内分布很不均一;较低气压控制下,24 h变温为正时,易形成由辐合、堆积造成的污染物浓度增高.通过敏感性分析计算,近地层臭氧光化学生成处于VOC敏感,是垂直梯度分布的主要因素;边界层顶存在高浓度氧化污染气团的振荡效应.     

PM2.5在国内外的发展

正2012年3月5日,国务院总理温家宝在政府工作报告中指出,中国绝不靠牺牲生态环境和人民健康来换取经济增长,2012年在京津冀、长三角、珠三角等重点区域以及直辖市和省会城市开展细颗粒物(PM2.5)等项目监测,2015年覆盖所有地级以上城市。北京市环保局也表示,计划在春节前,首先开始实时发布包括PM10在内三项常规污染物的每小时浓度,并同时公布PM2.5的研究性监测数据,供市民参考。这也被称为"PM2.5新政"。2013年1月11日至15日,就在"PM2.5新政"实施伊始,一场席卷     

顾及PM2.5浓度遥感生态指数模型的沧州市区生态环境质量动态监测分析

针对空气中颗粒物对城市生态环境存在影响,在遥感生态指数的基础上,加入反映颗粒物PM2.5浓度的差值指数(DI),采用主成分分析法耦合绿度、湿度、干度、热度和PM2.5浓度指标,构建新型遥感生态指数RSEInew.通过对比RSEI与RSEInew第一主成分贡献率和平均相关度,建立基于RSEInew模型的沧州市区生态评估模型,对该区域2000-2019年生态环境质量进行监测分析.结果表明:RSEInew第一主成分更好的集中了各指标的特征,比RSEI更能综合代表生态质量情况;绿度指标NDVI和湿度指标WET为正值,对生态环境质量起积极作用;干度指标NDBSI、热度指标LST和PM2.5浓度指标DI为负值,对生态环境质量起消极作用,研究区生态质量主要受绿度影响,其次是干度和PM2.5浓度,湿度影响最小;2000-2019年,沧州市区生态环境质量维持在一般水平,整体呈现下降趋势,降幅约8.3％,主要由于市区原有植被被建设用地代替,生态质量变好的区域主要分布在中部,说明积极推进中心城区裸露地块增绿等环境保护工作,改善了中心老城区的环境质量;依据多元线性回归模型预测,未来增加0.159单位的NDVI,减少0.391单位的NDBSI或0.413单位的DI,就会使沧州市区的生态环境质量提高0.1单位,说明增加绿地覆盖是改善沧州市区生态环境的最有效方式.     

中国北部背景区域霾天气溶胶的水溶性无机离子组分及混合状态

2011年1月16~31日在华北平原山东半岛背景地区采集大气气溶胶样品,利用离子色谱技术及透射电子显微镜技术分别获得了霾天和清洁天PM2.5中水溶性无机离子的浓度特征和单颗粒的形貌、粒径和混合状态.研究期间PM2.5平均质量浓度为(54.0±29.9)μg m?3,污染天和清洁天的质量浓度分别为(62.5±26.8)和(19.9±11.5)μg m?3,前者是后者的3倍.研究表明,水溶性无机离子占PM2.5质量浓度的61.4%,SO42?,NO3?和NH4+三种离子的质量浓度和为(19.0±11.5)μg m?3,占PM2.5水溶性无机离子的69.8%~89.4%.霾天三者质量浓度表现出不同的粒径分布特征:SO42?与NH4+呈单峰分布,峰值在0.56~1.8μm处,而NO3?粒径呈双峰分布,主峰为0.56~1.8μm,次峰为5.6~10μm.背景区域大气颗粒物主要为二次颗粒(70.9%)和含碳颗粒(13.3%),且污染天的颗粒物老化现象明显,混合程度较为复杂.结合48 h气团来源分析结果,污染天气气团主要来自长距离输送和山东半岛局地低气流的传输,其中长距离输送的污染气团在到达采样点前经过了11~19 h的近地面污染物累积过程.因此,污染地区背景点大气气溶胶颗粒虽然质量浓度和数量浓度低于污染城市点,但是颗粒物老化程度明显增加,这可能极大改变颗粒物的吸湿及光学特性,该研究结果可作为进一步研究背景点大气气溶胶气候效应的依据.     

2013~2017年气象条件变化对中国重点地区PM2.5质量浓度下降的影响

2013~2017年中国出台《大气污染防治行动计划》(简称"大气十条"),实施了系列污染减排措施,重点地区PM2.5质量浓度下降明显,这其中气象条件变化起到了多大作用,是政府和公众特别关心的问题.文章主要基于各类气象要素观测、诊断、结合污染-气象条件指数等对PM2.5污染影响的深入分析,发现"大气十条"实施后的2014~2015年中国重点地区气象条件相较2013年变差, 2016和2017年气象条件相较转好.但在京津冀地区2017年相较2013年PM2.5质量浓度下降的39.6%中,仅有~5%(约占总PM2.5降幅的13%)是来自气象条件转好的贡献;在长三角地区下降的34.3%中,有~7%(约占总PM2.5降幅的20%)是来自气象条件转好的贡献,由于气象条件改善程度明显低于此区域观测到的PM2.5降幅,显示出"大气十条"实施五年减排仍然发挥了PM2.5污染改善的主导作用,天气和气候变化因素虽有影响但没有起到控制性作用(文章是用PLAM指数来量化气象条件变好或变差的).在珠三角地区,气象条件对2017年相较2013年的年均PM2.5浓度下降影响较弱,下降成效也主要来自减排的贡献. 2017年冬季气象条件在京津冀和长三角区域相较2013年分别转好约20%和30%,在两区域冬季PM2.5分别约40.2%和38.2%的降幅中起到了明显的"助推"作用.京津冀区域2016年冬季气象条件好于2017年冬季约14%,但2017年冬季PM2.5降幅仍大于2016年,显示出2017年更大力度的减排措施发挥了重要作用;在北京冬季持续性重污染期间选择气象条件相同的过程对比,也发现因减排导致的PM2.5下降幅度逐年增加,特别是2016和2017年下降的PM2.5浓度幅度更为明显,表明"大气十条"实施5年后空气质量改善的根本原因还是在于各项控制措施取得了实质性进展,特别是2017年冬季污染物排放量得到了有效削减.中国大气PM2.5持续性重污染主要发生在冬季,冬季京津冀地区仅因气象条件不利就会导致PM2.5浓度较其他季节上升约40~100%,这与冬季到达地面的太阳辐射下降有关,与中国华北冬季受青藏高原大地形"背风坡"效应所导致的下沉气流和"弱风效应"有关,与气候变暖导致的区域边界层结构日趋稳定有关.重污染形成是因为区域出现停滞-静稳的形势,高空环流型主要可分为平直西风和高压脊型,污染形成后不断累积的PM2.5污染还会进一步导致边界层气象条件转差、转差气象条件的反馈作用控制了PM2.5的"爆发性增长"现象,形成显著的不利气象条件与PM2.5累积之间的双向反馈.这些表明在中国现今大气气溶胶污染程度仍然居高的情况下,不利气象条件是持续性重污染形成、累积的必要外部条件.在重污染形成初期大幅降低区域污染排放,是消除和减少持续性重污染事件的关键手段.即使在有利气象条件下,也不宜无限制地允许排放,因为当污染累积到一定程度后会显著改变边界层气象条件、会"关闭"污染扩散的"气象通道".     

2013~2017年中国PM2.5污染的快速改善及其健康效益

大气细颗粒物(PM2.5)污染对公众健康造成严重危害. 2013年,中国发布了《大气污染防治行动计划》,开始实施严格的污染控制措施,空气质量随之迅速改善.在此背景下,本研究评估了2013~2017年中国地区PM2.5暴露及其健康影响的变化情况.首先结合地面观测数据、卫星遥感数据和大气化学传输模型模拟,构建了2013~2017年中国高时空分辨率PM2.5浓度数据集,基于该数据集评估了PM2.5暴露的时空变化,并结合PM2.5暴露的长期和短期健康效应模型评估了中国PM2.5暴露导致的超额死亡人数的变化情况.研究显示, 2013~2017年间中国人口加权的PM2.5年均浓度从67.4μg m-3降至45.5μg m-3,下降幅度达到32%.在此期间, PM2.5浓度的快速降低使得与PM2.5长期暴露相关的超额死亡人数下降了14%,从2013年的120万人/年(95%置信区间:100, 130;占总死亡人数的13%)降至2017年的100万人/年(95%置信区间:90, 120;占总死亡人数的10%).目前中国大多数地区的PM2.5暴露依然处于较高水平,由于在高浓度区间PM2.5暴露水平下降带来的健康效益改善幅度要小于暴露下降幅度,虽然2013~2017年间PM2.5浓度迅速下降,但带来的健康效益却相对有限.研究还发现由于重污染天数迅速减少,PM2.5急性暴露导致的超额死亡人数在2013~2017年间降低了61%.本研究表明中国的清洁空气政策有效缓解了当前空气污染所导致的健康危害,但未来仍需要继续大幅减少大气污染物排放,以进一步保护公众健康.     

深圳大气PM_(2.5)来源解析与二次有机气溶胶估算

PM2.5是我国大气复合污染的关键污染物,随着新的国家空气质量标准的实施,PM2.5成为未来我国大气污染防控的重点对象.准确细致地掌握PM2.5的来源结构是有效防控PM2.5的前提条件,但全面系统的我国PM2.5源解析研究结果在国内外文献中却鲜有报道.研究基于2009年全年在深圳开展的PM2.5样品采集与分析,应用正向矩阵因子解析(PMF)模型对其主要来源及时空变化规律进行了解析,结果表明,深圳市区(大学城点)大气PM2.5年均浓度为42.2μg m-3,其中二次硫酸盐生成、机动车排放、生物质燃烧和二次硝酸盐生成是最主要来源,对PM2.5总质量分别贡献了30.0%,26.9%,9.8%和9.3%;高氯源、重油燃烧、海盐、扬尘和冶金工业分别贡献了PM2.5总质量的2%~4%.不同源贡献的时空变化规律显示,机动车排放主要为本地源,二次硫酸盐和生物质燃烧主要为区域源,而本地排放和区域传输对二次硝酸盐生成都有重要贡献.二次有机气溶胶(SOA)的识别一直是颗粒物源解析的难点,在本研究中结合了PMF模型与OC/EC比值法对PM2.5中SOA进行了估算,结果表明,深圳市区(大学城点)PM2.5中SOA年均浓度为7.5μg m-3,占有机物质量的57%,机动车排放是SOA前体物的最主要来源.研究可为国内今后更广泛深入地开展PM2.5污染与源解析研究提供相关案例借鉴.     

麦秸焚烧对北京市空气质量影响探讨

基于MODIS卫星资料、大气流场及地面环境监测数据, 系统分析了近年来华北地区麦秸焚烧火点分布状况及影响北京的麦秸焚烧污染源区和输送路径, 探讨了周边麦秸焚烧对北京市空气质量的影响及焚烧过程前后各种污染物浓度变化规律. 结果表明: (1) 影响北京空气质量的麦秸焚烧污染物, 主要来源于华北平原冬小麦产区. 大气污染物输送路径为偏南及偏东方向, 其中以西南路径为主, 污染最严重. (2) 麦秸焚烧使北京主要大气污染物浓度迅速升高, 气态污染物中CO浓度升幅最明显、最迅速. (3) 麦秸焚烧排放大量O₃前体物, 在适宜气象条件下致使O₃浓度显著升高; NO白天由于O₃大量消耗, 浓度不高, 但夜间随O₃浓度的降低其浓度显著升高. (4) 麦秸焚烧排放的颗粒物中, 细颗粒浓度升幅最大, 输送最快. (5) 麦秸焚烧对不同大气污染物的浓度贡献差异明显, 可用PM10/SO₂, CO/SO₂等比值反映麦秸焚烧污染强弱; 麦收季节当两比值都明显增大时, 配合源区分析, 可判定是否受麦秸焚烧影响, 并依此定量分析麦秸焚烧对北京市大气污染的贡献. (6) 麦秸焚烧污染有明显区域分布特征, 距离北京较近的城市天津与北京所受影响有很好的相关性. 麦秸焚烧活动的无序性使该类污染变化存在明显的随机性; 同一区域麦秸焚烧活动时间相对集中, 往往形成严重大气污染事件.     

北京及周边地区雾形成的边界层特征

采用国家科学技术部“973”项目北京环境大气外场科学实验(BECAPEX)获得的大气边界层探测, 包括大气风廓线仪、系留气艇、铁塔边界层梯度观测及超声风速仪等探测、大气成分探测以及常规高空、地面和加密自动气象站(AWS)观测资料, 对2001年2月北京及周边罕见大雾过程进行综合分析.对大雾的形成、发展、持续等不同阶段边界层动力、热力特征及层结结构演变特征进行分析.结果表明: (ⅰ) 作为城市大雾的典型例子, 北京及周边此次持续大雾形成前期低空出现逆温, 城市及周边大气中烟尘污染物SO₂及NO₂在城市低空积聚. 起雾前, 随着SO₂及NO₂浓度的增加, 凝结度迅速增长; 大雾期间, 随着凝结度增长, SO₂及NO₂浓度反而下降. 表明城市大气污染物作为凝结核在低空堆积对触发凝雾起重要作用. (ⅱ) 采用铁塔上布设的梯度平均场观测仪器及超声脉动风速仪的脉动观测资料分析, 均得到起雾之前, 在边界层低层有强扰动信号出现. 即起雾前约10 h, 边界层低层平均及扰动动能均出现显著跃升.揭示起雾前低空风切变增大, 有利于湍流的激发.此强信号对指示起雾、监测和预测雾的发生、发展十分有意义. (ⅲ)雾一旦形成后, 雾的凝结反馈效应使逆温层在大气低空的中、上层产生抬升、维持与再建过程, 对城市雾的持续起重要作用.     

北京春季大气中氨的气粒相转化及颗粒态铵采样偏差研究

利用Partisol 2300型化学物种采样器,通过溶蚀器-膜-后置膜采集了北京2013年春季大气颗粒物及酸碱性气体样品,利用离子色谱分析获得PM2.5中主要无机组分和气体SO2,HNO2,HNO3和HCl浓度.结果表明,NH3,NH4+和PM2.5的昼夜变化特征相似,晚间浓度均高于日间.非雾霾天[NH3]:[NH4+]均大于1,而雾霾期间NH3,NH4+和PM2.5浓度大幅度增加,NH3转化率加快,导致该比值小于1,表明NH3在灰霾的形成过程中起着重要作用.采样偏差研究表明,采样过程中普遍存在颗粒态NH4+的正、负偏差,半挥发无机组分在低污染水平下损失明显,但整体上单一滤膜采样高估NH4+浓度.NH4+的挥发损失受气象条件影响,而由于溶蚀器对酸碱性气体的吸收,[NH3]:[N(-Ⅲ)]和[HNO3][NH3]对NH4+的损失影响显著.因此对颗粒物中半挥发性组分进行采样偏差补偿,有利于提高大气颗粒物化学质量重构、污染物形成机制及其来源解析等研究结果的准确性.     

2013~2017年中国重点区域颗粒物质量浓度和化学成分变化趋势

对大气颗粒物浓度及其化学组分精准观测有助于探究大气霾污染的成因与来源解析,评价环境空气质量控制策略的合理性.文章基于CARE-China观测网中中国重点区域典型站点大气PM2.5膜采样和分不同粒径段颗粒物采样及化学成分数据,结合同期中国环境监测总站发布的环境空气质量数据,评估分析了中国2013~2017年《大气污染防治行动计划》实施期间,全国及重点区域大气颗粒物质量浓度的变化及其相应化学组成的演变.研究结果表明:(1)研究期内,中国环境空气颗粒物年平均浓度整体呈明显下降趋势,但仍有64%的城市PM2.5年平均浓度未达到中国现行标准(GB3095-2012).太行山东麓、汾渭平原和新疆乌昌等地区大气PM2.5浓度负荷依然较高,秋冬季重霾污染频发.(2)秋冬季重污染期间,颗粒物中硫酸盐和有机组分质量浓度下降明显.京津冀、珠三角、成渝和汾渭平原地区PM2.5中SO42-平均浓度分别下降了76%、12%、81%和38%;OM平均浓度分别下降70%、44%、48%和31%;NH4+平均浓度分别下降68%、1.6%、38%和25%. EC平均浓度在京津冀和成渝分别下降84%和20%,在珠三角和汾渭平原地区分别上升61%和11%;矿尘及未解析的化学成分(MI)平均浓度在京津冀、珠三角和汾渭平原地区下降了70%、24%和13%. PM2.5中化学成分的变化量,总体上与PM2.5质量浓度的下降量相一致.(3)相比2013年, 2015年京津冀、长三角、珠三角和成渝地区粗颗粒物中OM平均浓度下降46~57%,MI分别下降31~60%和39~73%,是颗粒物浓度下降的最主要因素. 2013~2015年,不同粒径段化学组分中,粗粒径段峰值降低显著,并且随着不同粒径段中颗粒物质量浓度的降低,其SO42-、NO3-和NH4+的细粒径段峰值从0.65~1.1μm转移到更细的0.43~0.65μm粒径段.     

青藏高原地-气过程动力、热力结构综合物理图象

根据第二次青藏高原大气科学试验（ＴＩＰＥＸ）３个边界层观测基地（改则、当雄。昌都）及相关的卫星、探空、地面等加密观测（ＩＯＰ）资料，综合分析了青藏高原地－气物理过程及其动力学模型，揭示了高原边界层动力学特征和高原湍流运动规律；发现高原边界层低层风向、风速具有多层次变化特征，高原边界层对流混合层较为深厚，高原边界层大气密度远小于平原特征相联系的高原湍流运动“强浮力”效应。高原深厚边界层Ｅｋｍａｎ螺线及高原边界层动力“抽吸泵”效应。研究了高原近地层局地水汽静态分布状况和水汽的侧边界平流输送特征。分析了高原近地层与边界层异常热力结构，其中包括高原强辐射现象、高原中部地面强热源特征等。综合上述青藏高原近地层与行星边界层动力、热力结构特征，提出了描述高原边界层湍流与对流混合机制的综合物理图象。揭示了显著影响中国长江流域洪涝的青藏高原对流云团的生成、发展和移动的特征，给出与高原“爆米花”云系频发相关的湍流运动和对流泡动力、热力结构概念模型。     

北京城区低层大气PM10和PM2.5垂直结构及其动力特征

2003年8月10~26日在中国科学院大气物理研究所气象铁塔3个不同高度(8, 100和320 m)得到了1 min平均的PM_2.5和PM₁₀连续质量浓度资料, 配合其它观测资料, 其中包括4个不同高度(8, 100, 200和320 m)PM_2.5和PM₁₀日平均质量浓度, CO和NO₂连续观测, 并结合气象铁塔同期的气象场观测, 揭示了北京城区PM_2.5和PM₁₀垂直结构及其动力特征. 北京325 m铁塔所观测到的气溶胶垂直分布大致分为两种类型: 渐缓递减型和快速递减型. 静稳天气以及污染日气溶胶垂直分布属于渐缓递减型, 而弱冷空气过境及清洁日气溶胶垂直分布属快速递减型, 气溶胶垂直分布特征是和边界层大气动力、热力结构及湍流特点密切相关. 清洁日低层(100 m)PM_2.5和PM₁₀浓度较接近于8 m, 高层(320 m)浓度下降较快, 其浓度和8 m相比几乎下降了—半, 其中PM_2.5下降的略偏多些. 清洁日150 m以下存在较强的湍流强度, 气溶胶能够很好地混合, 但受上层较强的逆温层阻档又不能向高层输送, 同时, 清洁日各层水平风速较大, 尤其高层增加更加明显, 结果高层气溶胶浓度迅速降低, 因此造成气溶胶垂直分布上下浓度的明显差异. 污染日低、中(200 m)、高层PM_2.5和PM₁₀浓度与8 m比较平均逐层下降10%左右. 污染日伴随着边界层低风速出现, 同时边界层有两重浅薄递温层结构, 但气溶胶仍可在逆温层下进行—定的混合, 因此污染日PM_2.5和PM₁₀浓度随高度降低比较缓慢; 观测结果还发现320 m高度在西南和东南风向条件下PM_2.5和PM₁₀均明显出现高浓度值, 而其它高度PM_2.5和PM₁₀浓度和风向没有关系. 足痕分析计算结果表明这是由于来自污染相对较重的河北省保定、石家庄以及天津、山东等北京偏南地区对该高度的贡献, 而低层仅受北京局地源的影响. 所计算的功率谱和周期初步反映了静稳天气条件下铁塔各高度PM₁₀的周期仅以分钟量级计, 而风速较大情况下PM₁₀和PM_2.5在320 m除存在分钟量级的短周期外, 尚有小时级的较长周期出现; 和作者以往观测所发现的在北京不同测点、不同高度, 各空气污染物种有同位相变化特点一样, 基于试验同样观测到铁塔不同高度PM_2.5和PM₁₀日变化及平均日变化也有同位相的特点, 其充分展示了北京城市冠层中存在空气污染物同位相的时空分布特征; PM10和PM_2.5平均日变化呈较平缓的双峰特征. 其密切地联系到北京城市冠层中不同高度存在明显的湍流动量通量、感热通量和湍流动能的相似日变化的特点; 此外, 静稳天气PM_2.5和PM₁₀浓度随高度增加降低较慢, 低层降低为8 m的90%左右, 中层略低于低层, 高层约为8 m的80%. 弱冷空气过境天气条件下PM_2.5和PM₁₀浓度随高度增加明显降低, 低层可降到8 m的70%, 中层以上降到20%~30%, 其中PM_2.5降低的更多—些.