WMO区域本底站气溶胶特征分析*

文章通过2002年8月12~27日和2003年7月20日~8月1日在浙江临安县的WMO区域空气污染本底站临安站所采集的气溶胶样品的质量浓度,水溶性离子,有机碳/元素碳(OC/EC)及部分化学元素的特征分析,并与1991年夏季(8月22~28日)气溶胶的某些特征比较,初步研究结果为:1991年至2003年夏季的气溶胶TSP,PM11和PM2.1浓度均呈现出减少的趋势,但是PM11/TSP和PM2.1/PM11则有增加的趋势。1991年、2002年和2003年PM11/TSP的值为90 % 左右,PM2.1/PM11 分别为46.52 % , 69.33 % 和72.29 % ,说明气溶胶以小粒子为主,小粒子又以细粒子为主。1991年、2002年和2003年浓度最高的离子为SO^2-₄,其次为NH^＋₄。其中SO^2-₄占所测离子浓度的百分数分别为65.39 % ,57.75 % 和57.27 % ,并且主要以(NH₄)₂SO₄,(K)₂SO₄和(Na)₂SO₄的形式存在。各离子浓度占所测离子浓度的百分数基本上不随年代变化,具有一定稳定性。2002年和2003年气溶胶中的OC浓度分别为29.91μg/m³和14.14μg/m³,均为各自的组分之首。2002年和2003年OC的比值PM2.1/PM11分别为64.63 % 和77.71 % ,EC的比值PM2.1/PM11分别为69.89 % 和87.17 % ,可见气溶胶中OC和EC主要存在于PM2.1的粒子中。元素富集因子分析表明,自然源与人为源对气溶胶中的元素都有重要的贡献。主因子分析结果显示PM2.1和PM11元素源基本相同,自然源主要是地壳、土壤尘和海盐, 人为源主要是煤飞灰(煤和焦碳)、冶炼工业和道路机动车辆的排放、废物处理、垃圾焚烧及建筑工业粉尘等。     

临安一次沙尘暴过程影响气溶胶物理化学特性演变的初步分析

文章利用2002年3月29日～4月4日在浙江临安大气本底污染监测站观测的气溶胶粒子质量谱、离子与元素成分的数据,结合TOMS卫星的气溶胶指数资料和轨迹模式,重点分析在北方沙尘暴输送影响期间临安气溶胶质量浓度尺度分布的演变特点以及气溶胶化学成分与不同空气来源的关系。初步分析结果显示,受北方沙尘暴天气影响,临安气溶胶质量浓度、离子、元素浓度有明显的尺度分布演变。这种演变与污染物来源和大气污染物的气粒转化有关。沙尘影响前和结束后临安地区气溶胶主要以细粒子为主(<2.1μm),峰值粒径0.65～2.1μm,而受北方地区的沙尘暴影响,峰值粒径偏移到2.1～3.3μm,且在7～11μm间出现另一个峰值,同时临安气溶胶粗粒子中矿物元素显著增加。从离子成分看,在整个观测期间SO^2-₄与NH⁺₄在细粒子段有很好的一致性,而SO^2-₄,NO^-₃与Ca²⁺在粗粒子段有很好的相关,尤其是沙尘影响期间NO^-₃与Ca²⁺有很好的对应关系,表现出较明显的表面非均相反应特征     

应用纤维素示踪北京市PM2.5天然植被排放来源的研究

大气细粒子(PM_2.5)污染是全球尤其是我国许多城市的重要环境问题。利用示踪物质识别和估算大气颗粒物来源是公认的可靠技术,纤维素可以作为示踪物质表征一次颗粒物的天然植被排放来源。本文针对大气细粒子中纤维素含量低、全程序空白相对较高等难点,优化建立了纤维素酶水解、GOD-苯酚-四氨基安替比林测糖法,在我国首次应用于测定大气PM_2.5中纤维素的含量,估算天然植被排放源的贡献。方法检出限为0.26 μg/m³(纤维素),可以满足大气PM_2.5纤维素测定要求;而且有效地降低了空白,全程序空白值(36.5 μg葡萄糖)低于文献方法空白值(53.8 μg葡萄糖),使之更适合于PM_2.5的测定。使用本方法对2012年5月至6月采集的北京市大气PM_2.5样品进行分析,纤维素检出率为96%,纤维素的平均含量为(0.573±0.17) μg/m³,折合为天然植被排放量占PM_2.5质量浓度的1.37%±0.65%;天然植被排放源对有机碳的平均贡献率为4.4%,最大达到9.2%,反映出天然植被排放是北京市PM_2.5的重要来源之 一。本研究方法为我国城市大气颗粒物(包括总悬浮颗粒物、PM₁₀、PM_2.5等)来源识别提供了新的手段。     

奥运会及残奥会期间北京市区大气颗粒物污染特征及微观形貌类型

2008年8月和9月,北京市成功举办了第29届奥运会和第13届残奥会,对这段时间在北京市区(中国矿业大学校园综合楼五层,距奥运村3 km)采集的大气颗粒物的质量浓度和微观形貌类型进行了研究。结果表明:奥运会期间,北京市区大气PM10和PM2.5的日均质量浓度分别小于国家PM10二级标准(150μg/m3)和美国EPA的PM2.5二级标准(65μg/m3),12 h的质量浓度范围分别为7.64~81.63μg/m3和1.91~54.59μg/m3;残奥会期间,12 h的PM10质量浓度范围为33.83~106.36μg/m3,没有超标,PM2.5质量浓度变化范围为15.29~88.30μg/m3,其中出现了3 d超标天,分别为9月6日、7日和14日;从奥运期间PM2.5/PM10的比值(0.26~0.86,大部分值大于0.5)可以看出,奥运期间北京大气颗粒物以细粒子为主。与往年相比,颗粒物质量浓度出现大幅下降趋势。场发射扫描电镜观察显示,奥运会和残奥会期间样品的微观形貌类型主要有球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知颗粒,其数量-粒径分布主要呈单峰分布,峰值均在0.1~0.2μm范围,其中球形颗粒明显占多数。各种分析数据均显示,残奥会期间样品比奥运会期间样品污染要严重。     

北京市大气可吸入颗粒物的化学成分和来源

2007年3月至2008年5月,在北京市成府路东口设立采样点,共采集监测周期为一周的PM2.5(直径小于2.5μm的大气可吸入颗粒物)样品56个,用HR-ICP-MS方法测量了15种元素的含量,并在此基础上应用主因子分析法对PM2.5中这些元素的来源进行探讨。同时,在2008年奥运会和残奥会期间开展了24h时间间隔的密集采样,特别分析了机动车限行期间细颗粒污染物的浓度特征。结果表明,2007年春季至2008年春季期间北京市大气PM2.5平均浓度为72.9μg/m3,超过美国环保局（USEPA）制定的PM2.5年平均浓度限值15μg/m3的近5倍。机动车限行期间北京成府路东口采样点大气PM2.5的平均浓度为40.7μg/m3。通过因子分析方法确定北京PM2.5的3种可能来源：①交通排放、工业排放和燃煤,特征元素为Cu、Zn、As、Sn、Sb、Cd、Pb;②本地扬尘和远源沙尘细颗粒;③可能与成土母岩风化有关的土壤颗粒的再悬浮和/或迁移,其方差贡献率分别为41.2%、31.4%和12.2%。     

西湖茶园茶叶铅污染铅同位素示踪

通过对西湖茶园的植物和土壤样品进行一系列的调查,以着力寻找茶叶的铅污染源。利用铅同位素技术对西湖茶园的土壤、茶叶和城区的燃煤、大气气溶胶、汽车尾气进行铅同位素示踪研究。研究表明,茶园土壤铅物质的可溶相具同源性和残查态偏于多源性。清洗后的茶叶铅含量显著降低,但其同位素组成不发生明显改变,显示出茶叶中的铅与叶面空气沉降物中的铅同源。不同介质铅同位素对比值平均值呈现表土、大气(气溶胶)、煤的w(²⁰⁶Pb)/w(²⁰⁷Pb)与茶叶趋于相近,汽油低之;表土、大气(气溶胶)、汽油的w(²⁰⁸Pb)/〔w(²⁰⁶Pb)+w(²⁰⁷Pb)〕与茶叶趋于相近,煤略高之。不同区域茶叶铅物质具同源性,与种植的农业地质背景无关。在煤燃烧、气化过程中,Pb进入大气,通过大气沉降或被茶树吸收或附着在茶叶叶面;汽车尾气的排放是茶树铅污染的重要原因之一。     

砣矶岛国家大气背景站PM_(2.5)化学组成及季节变化特征

首次在位于渤海海峡中部的砣矶岛国家大气背景监测站连续采集大流量PM2.5样品,对2011年12月至2012年12月期间的65个样品进行了分析,包括质量浓度、有机碳、元素碳、水溶性离子、无机元素等。结果表明,砣矶岛PM2.5的年均质量浓度为54.6μg/m3(17.3~143.8μg/m3),超过国家空气质量标准(35μg/m3)。在季节变化上表现为春季与夏季高(平均浓度分别为73.6μg/m3与60.7μg/m3),分别受沙尘和山东半岛生物质燃烧的影响,而冬季最低(39.0μg/m3),与渤海地区冬季频降暴雪有关。PM2.5中24SO?、OM、3NO?、MMO是最主要的成分,分别占PM2.5质量的18.8%、16.5%、10.8%和9.4%,其次为4NH?(3.5%)和EC(3.3%)。砣矶岛PM2.5的组成较好地反映了颗粒物的主要来源及其季节变化特征,如:春季样品中Fe、Ca与Mg含量最高,与春季北方地区普遍受沙尘影响有关;夏季较高的K+浓度与OC/EC比值反映夏季风影响下山东半岛生物质燃烧对砣矶岛PM2.5的重要贡献;夏季24SO?与3NO?的异常浓度反映了二次气溶胶形成的普遍特征。此外,较高的Na+浓度与V/Ni比值表明海盐和船舶废气对砣矶岛PM2.5有一定影响。     

武汉市秋季灰霾PM_(1.0)水溶性离子特征的初步研究

为研究武汉市灰霾期间亚微米级细粒子(PM1.0)中水溶性离子特征,于2012年9月10日至10月30日期间,利用KS-303采样器,在武汉市郊区进行PM1.0常规/灰霾采样。使用离子色谱分析仪对采集的13个样品的10种水溶性离子(F–、Cl–、NO–3、NO–2、SO2–4、Na+、NH+4、K+、Mg2+和Ca2+)进行分析。结果显示,灰霾期PM1.0平均浓度101μg/m3,比非灰霾期高出81%左右;总水溶性离子(TWSI)平均浓度49.5μg/m3,比非灰霾期高出61%左右;SO2–4在灰霾期与非灰霾期浓度均最高,分别达到22.9μg/m3和14.8μg/m3,其次是NO–3和NH+4,灰霾期间K+和Cl–百分含量有较明显升高;秋季PM1.0呈酸性且酸性强弱与PM1.0浓度有很好的正相关性;PM1.0中水溶性离子主要来自人为源,建筑扬尘和风沙尘也对其有一定贡献。     

攀枝花苏铁自然保护区夏季PM_(2.5)中二次有机物的研究

采用混合溶剂提取、N,O-双(三甲硅醚)-三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化预处理和GC/MS分析技术,对四川攀枝花苏铁国家自然保护区PM2.5中的大气二次有机气溶胶进行了定量检测,探讨了研究区域内气溶胶中异戊二烯、α-/β-蒎烯光氧化产物、β-石竹酸及小分子羧酸和的浓度水平与变化规律,并讨论了有机物占有机碳(OC)的比值。结果表明,24 h PM2.5中,异戊二烯光氧化产物、α-/β-蒎烯光氧化产物和β-石竹酸的平均浓度分别为51.2、16.1和1.7 ng/m3;苹果酸和2-羟基戊二酸的平均浓度分别为12.4 ng/m3和4.9 ng/m3。OC和元素碳(EC)的平均浓度分别为20.3μg/m3和5.9μg/m3。异戊二烯氧化产物、α-/β-蒎烯氧化产物及β-石竹烯氧化产物对OC的贡献率分别为1.63%、0.34%和0.36%。     

新疆罗北洼地湖相沉积物有机碳同位素的变化序列及其古环境意义

测定了新疆罗布泊地区湖相沉积物CK-2钻孔样品的总有机碳含量（TOC）及其同位素组成、碳酸盐含量和C/N比值等环境代用指标,以及石膏矿物的质谱-铀系年龄。测试结果表明,20～9kaB.P.期间沉积物δ¹³C_org.在-23.4‰～-16.1‰之间波动且阶段性明显,与TOC呈现良好的相关关系,整体变化趋势同南极Dome C冰芯中记录的全球大气CO₂浓度一致;C/N比值表明有机碳来源主要是陆生高等植物。因此大气CO₂浓度变化是影响20～9kaB.P.期间罗布泊湖相沉积物δ¹³C_org.值变化的主导因素,周围山体上C₃/C₄植物相对生物量的变化则是另一重要因素。依据δ¹³C_org.的变化序列将此时间段湖区古环境的演化分成6个阶段:20.0～14.1kaB.P.期间受到末次盛冰期的影响,气温偏低,湖水丰沛;14.1～13.3kaB.P.是一个气候不稳定期,冷暖波动较频繁,但以暖为趋势;13.3～12.8kaB.P.期间经历了一段冷期,于12.8kaB.P.结束了末次冰期,随后气候开始转暖至11.8kaB.P.;其后气温再次变冷并维持到10kaB.P.;最后从10kaB.P.进入全新世暖期。δ¹³C_org.序列明显向偏负方向变化,表明该地区变暖的趋势相当明显。罗布泊地区日益干旱化是全球气候变化的结果,尤其是受到全球CO₂浓度的不断升高所制约。     

2006年3月11日南京“泥雨”降尘特征及其粉尘来源

对2006年春季南京地区一次“泥雨”形式的湿降尘特征进行了系统分析,并在此基础上对泥雨粉尘来源及泥雨降尘形成机制进行了探讨。结果表明：  1)本次泥雨降尘通量为3.77g/m²,在南京全境的降尘总量达到2.49×10⁴t;   2)泥雨粉尘的质量磁化率值为174×10^-8m³/kg,略高于黄土磁化率值; 3)泥雨粉尘中<16μm的细粒组分占绝对优势(含量为91.91％),平均粒径6.05μm,众数粒径7.68μm;   粒度参数及分布曲线显示泥雨粉尘具有比黄土和现代干降尘更好的分选性和更对称的峰态;   4)XRD和SEM分析表明,泥雨粉尘以絮状矿物颗粒为主,其中粘土矿物含量最高,占57.7％,其他矿物有石英(15.5％),钠长石(12.0％)和微量的白云石(1.0％);   5)泥雨粉尘的常量元素组成与黄土、现代干降尘以及上陆壳(UCC)大体相似,显示其主要为地壳源;   而微量元素中Zn,Co,Ni,Ba,Cr,V,Cu,Zr,Cd和Pb等重金属元素含量较黄土及UCC偏高,其中Zn,Cu,Cd和Pb等含量显著偏高,显示了地壳源之外的人为污染源的影响;   相比本地的下蜀黄土,南京泥雨粉尘样品的REE组成特征与北方黄土之间的相似程度更高,显示了更为密切的亲缘关系;   6)根据泥雨降尘的特征,结合天气活动过程,可以判定此次南京泥雨降尘并非本地扬尘所致,而主要来源于北方尘暴活动所产生的细粒粉尘;   寒潮冷锋的南侵提供了长距离输送动力,而长江下游海洋性暖湿气流对细粒粉尘的清除过程则最终导致了泥雨的形成;   南京春季泥雨降尘事件实质上是长江下游地区对西北内陆干旱区沙尘暴活动的一种区域响应。     

北京地区地表水的硫同位素组成与环境地球化学

对 1 994年密云、什刹海地区地表水中Cl^-,SO^{2 -4} ,NO^-3 含量和硫酸盐的δ3 4 S值监测表明 ,北京地区的地表水主要来源于大气降水。上游河水的δ3 4 S值高于本地区的大气降水 ,反映还有少量地下水的加入。潮河上游人类生活和耕作是造成潮河水中NO^-3 含量高的主要原因。总体来讲 ,北京地区地表水的硫同位素组成同样具有夏季重、冬季轻的季节变化趋势 ;其全年的δ3 4 S值在 6‰～1 0‰之间 ,与我国南方大气降水为负的δ3 4 S值而北方为正值的区域分异现象吻合。对城区的什刹海与密云水库的硫同位素和SO^{2 -4} 含量变化的分析表明 ,即使是冬季取暖季节 ,控制变化的主要因素是生物成因硫的释放 ,燃煤不可能造成如此明显的硫同位素组成的变化。     

Characterization of ambient aerosols in Northern Thailand and their probable sources

The present study examines variation of ambient aerosol mass and number concentrations in Chiang Mai, Thailand during winter. Aerosol particle samples were collected and measured at four different sites, representative of urban, industrial, residential and rural areas during daytime between December 2003 and January 2004. Average 10 h particulate matter (PM) mass concentrations were found to be in the range of 75–290 ì g/m³, with average value of 149 ± 45 ì g/m³. Urban and industrial areas appeared to have higher PM loading than residential and rural areas. Number concentration and size distribution of particles in the range of 0.3–10.0 ìm did not exhibit any marked variation between sites. Relatively stable number concentrations were reported. Temporal variation of number concentrations was not clearly significant. No short term peak observed during rush hours. During sampling period, the average number concentration for 0.3–0.5, 0.5–1.0, 1.0–5.0 and 5.0–10.0 ìm were 6.60 × 10⁶, 1.18 × 10⁶, 2.11 × 10⁵ and 1.12 × 10⁴/m³, respectively. Particles with diameter smaller than 1.0 ìm accounted for over 90 % of the total number concentration. Concentrations of major metals were determined by atomic absorption spectrophotometer (Pb, Fe, Al, Si, Cr, Cd, Ni, Zn) and flame photometer (K, Na and Ca). Data obtained were used to identify probable sources via a multivariate analysis. Si, Na, Fe, Ca, Al and K were the six dominant elements in the airborne PM. Principle component analysis was carried out and major sources of airborne PM in Chiang Mai were determined, namely, (1) long distance sources such as sea spray, earth soil and industrial combustion, (2) short-distance sources such as crustal re-suspension, vehicular related emissions and vegetation burning, and (3) the unknown distance sources with low influence of traffic emissions.     

Optical and radiative properties of aerosols over Abu Dhabi in the United Arab Emirates

The present study is on the aerosol optical and radiative properties in the short-wave radiation and its climate implications at the arid city of Abu Dhabi (24.42 ^°N, 54.61 ^°E, 4.5 m MSL), in the United Arab Emirates. The direct aerosol radiative forcings (ARF) in the short-wave region at the top (TOA) and bottom of the atmosphere (BOA) are estimated using a hybrid approach, making use of discrete ordinate radiative transfer method in conjunction with the short-wave flux and spectral aerosol optical depth (AOD) measurements, over a period of 3 years (June 2012–July 2015), at Abu Dhabi located at the south-west coast of the Arabian Gulf. The inferred microphysical properties of aerosols at the measurement site indicate strong seasonal variations from the dominance of coarse mode mineral dust aerosols during spring (March–May) and summer (June–September), to the abundance of fine/accumulation mode aerosols mainly from combustion of fossil-fuel and bio-fuel during autumn (October–November) and winter (December–February) seasons. The monthly mean diurnally averaged ARF at the BOA (TOA) varies from ?13.2 Wm^?2 (～?0.96 Wm^?2) in November to ?39.4 Wm^?2 (?11.4 Wm^?2) in August with higher magnitudes of the forcing values during spring/summer seasons and lower values during autumn/winter seasons. The atmospheric aerosol forcing varies from + 12.2 Wm^?2 (November) to 28.2 Wm^?2 (June) with higher values throughout the spring and summer seasons, suggesting the importance of mineral dust aerosols towards the solar dimming. Seasonally, highest values of the forcing efficiency at the surface are observed in spring (?85.0 ± 4.1 W m^?2 τ ^?1) followed closely by winter (?79.2 ± 7.1 W m^?2 τ ^?1) and the lowest values during autumn season (?54 ± 4.3 W m^?2 τ ^?1). The study concludes with the variations of the atmospheric heating rates induced by the forcing. Highest heating rate is observed in June (0.39 K day ^?1) and the lowest in November (0.17 K day ^?1) and the temporal variability of this parameter is linearly associated with the aerosol absorption index.     

北京市区大气气溶胶PM_(2.5)污染特征及颗粒物溯源与追踪分析

重点研究北京市区大气气溶胶中细粒子的污染特征,分析其质量浓度变化与各种自然影响因素的相关性,利用美国空气资源实验室的HYSPLIT模型对颗粒物进行溯源和追踪分析,为正确认识北京市区大气PM2.5污染状况提供重要基础数据,为以后的对比研究和制定相应的污染控制措施提供参考依据。结果表明:(1)PM2.5质量浓度的最高值出现在4月的沙尘天气期间中,由于受沙尘天气影响春季的PM2.5质量浓度居四季之首;(2)温度、相对湿度、风速、降水和气压等是影响PM2.5污染程度的重要因素,不同季节里、不同温度范围内,PM2.5的质量浓度与温度表现出不同的但都强烈的相关性;沙尘天气里风速低于某一阈值(10 km/h)时,PM2.5的质量浓度与风速呈负相关,反之则呈正相关;(3)沙尘主要来自西北、西北偏北或偏西方向,境外源有俄罗斯、蒙古和哈萨克斯坦等国的戈壁或沙漠地区,境内主要来自西部戈壁沙漠地带以及内蒙古的大范围干旱和半干旱地区,到达北京后继续向东或东南、东北方向运移,进入朝鲜、韩国、日本和俄罗斯等邻国。     

Structural Transformations and Retention of Radiogenic <Superscript>4</Superscript>He in Platinum Minerals under Mechanical Deformations

The results are presented of the first studies to be carried out on ⁴He retention under mechanical deformation of isoferroplatinum (Pt₃Fe) from a unique placer deposit at the Konder and Uorgalan rivers and from indigenous shows of the alkaline–ultrabasic Konder Massif (Khabarovsk krai, Russia). It was found that the deformation of Pt₃Fe of the Pm-3m cell resulted in structural transformations with the appearance of domains and subsequent conversion into native platinum (Pt, Fe) of the Fm-3m cell.     

利用套管井补偿中子时间推移测井识别气层及侵入

根据泥浆侵入气层前后补偿中子测井响应值的变化,设计了套管井内补偿中子时间推移测井试验。结果表明,该方法对识别渗透率在(1～3)×10^-3μm²以上的砂岩气层有明显效果,为鄂尔多斯盆地上古生界低渗透砂岩可疑气层、低阻气层、泥浆污染气层的识别和老井资料复查提供了一种新的手段。     

Particulate air pollution in a small settlement: The effect of local heating

Mass concentrations of PM₁₀, PM_2.5, and black smoke (BS) were measured in April 2003 during a 3-week campaign in a small village and at a nearby background location in the central part of the Czech Republic. In a pilot analysis, concentrations of selected trace elements (Al, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Sr, Cd, Sb, Cs, Pb) in the collected aerosol were determined by means of ICP-MS. Average concentrations of both PM fractions and BS were higher in the village (37, 26 and 26 μg m⁻³) than at the background location (26, 19 and 11 μg m⁻³) for PM₁₀, PM_2.5 and BS, respectively. Both PM₁₀ and PM_2.5 were reasonably correlated in the village (r = 0.80) and also at the background location (r = 0.79). Correlation between same fractions from the village and from the background site were even higher (r = 0.97 and r = 0.95 for the PM₁₀ and PM_2.5, respectively) suggesting that most of the aerosol in both locations may be influenced by similar sources. The ratio between PM₁₀ and PM_2.5 showed that sources in the village contributed about 33% and 35% to local aerosol concentration for PM₁₀ and PM_2.5, respectively. When the data from the two rural locations were compared with corresponding 24-h averages of PM₁₀ concentrations obtained for the period of the campaign from fixed site monitors situated near larger towns, the highest concentration was found in Prague the Czech capital (49 μg m⁻³) followed by a district town Beroun (41 μg m⁻³) and the village (37 μg m⁻³). The lowest PM₁₀ concentration was found in the village background (26 μg m⁻³). Elemental analysis revealed higher concentrations for most of the elements characteristic of combustion aerosol (namely Zn, Pb, As, Mn and Ti) in the PM collected in the village. The results support the idea that traditional heating in villages may contribute a great extent to local air pollution and may represent an important problem.