SO_2的云下清除

本文提出了SO_2云下清除的化学模式,除了考虑SO_2在雨滴中的溶解和电离作用之外,还考虑了雨滴中S(1V)与氧化剂H_2O_2之间的化学反应。由模式可分别求得空气中和雨滴中污染物浓度以及雨滴PH值的时空变化。     

积云中硫酸盐形成机制的研究

本文在参数化云物理模式与化学模式的基础上讨论了积云降水过程中,云内硫酸盐形成的各种反应机制的相对重要性。计算结果表明:在反应的初始降段,(SIV)的H_2O_2液相氧化的氧化速率最大,即对云内硫酸盐形成的贡献为最大。随着反应的进行,其氧化速率很快减小,S(IV)的O_3液相氧化成为硫酸盐形成的最重要的来源。S(IV)的Fe~(3+)、Mn~(2+)催化氧化及SO_2的气相反应的贡献相对来说比较小。计算结果表明:在积云降水过程中,液相反应对云内硫酸盐形成的重要性大于气相反应。     

一次深对流过程对不同溶解度大气化学气体成分垂直再分布作用的模拟

结合MEIC大气污染物排放源清单,利用耦合了大气化学模式的中尺度气象数值模式WRF-Chem,对2016年5月6日广东地区一次深对流天气过程及其大气化学气体成分变化进行模拟,着重研究深对流系统对大气化学气体成分再分布的影响。结果表明:数值模拟较真实地再现了这次深对流天气过程中大气污染物的时空分布特征。通过计算,评估了这次对流降水对不同溶解度的大气污染气体的湿清除效率,发现湿清除过程对低溶解度大气污染气体CO、NO_2和O_3的湿清除效率几乎可以忽略不计,而对SO_2、H_2O_2和HNO_3的湿清除效率则分别达到50.8%、98.6%和38.2%。随着溶解度的增大,清除效率并不一定增大,这是因为大气物理和化学过程共同影响着气体污染物的清除效率。     

大气化学研究的若干进展

近年来,大气化学研究工作有着飞跃的发展,现就其中若干方面简介如下: 一、对现今大气的组成、污染物地面浓度以及它们的来源有了新的资料和认识,特别是对背景大气中许多痕量气体,如NH_3、HNO_3、O_3、HCN、CH_4、CO、NO_x、H_2S、SO_2、H_2SO_4、HCl、HNO_2和CH_3Cl等等,有了新的定量资料。这是一大批现代的物理、化学分析等测试方法得到运用的结果。例如,用电磁辐射光谱法测定CH_4、C_2H_4、     

大气本底污染的监测方法、原理及仪器

大气本底污染的监测项目有CO_2、SO_2、H_2S、NO_x、NH_3、CH_4、O_3的总量,干、湿沉降(指降水化学分析,有阴、阳离子,重金属,电导率,酸(碱)度,pH值等),浑浊度,微粒物质,痕量气体等。本文对这些监测项目的监测方法、原理及使用的仪器作一简要的介绍。     

南京北郊冬季大气S0_2、N0_2和0_3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS(differential optical absorption spectroscopy),对2007年11月-2008年1月南京北郊大气SO_2、NO_2和O_3进行了观测.结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析.结果表明,南京北郊大气SO_2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时(北京时,下同)和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO_2浓度更高.降水对SO_2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168h~(-1).NO_2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值.南京北郊是NO_2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响.静风时NO_2浓度最高.O_3浓度受NO_2的影响较明显.O_3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O_3浓度最低.降水对O_3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O_3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O_3浓度升高.     

区域酸沉降模式

本文提出一个区域的欧拉酸雨模式,包括了大气中污染物质的输送、扩散、非线性化学转化和干湿沉降等物理和化学过程.气相化学反应有18种化学物质,包含了二氧化硫气相氧化的主要化学方程.液相氧化反应包含了H_2O_2,O_3及催化剂对二氧化硫的氧化过程.水平方向有35×35个网格点,垂直方向分15层.选用了四川、贵州地区1988年的8次降水过程对模式作了检验,结果证明模式能较好地模拟这个地区的二氧化硫、硫酸根及降水pH的分布状况.     

积云的清除作用与其酸化的数值模拟

一维时变参数化积云模式与污染物浓度连续方程相结合，根据积云内外SO2和HNO3浓度、云水S(VI)浓度、H2O2和O3的氧化速率以及地面雨水S(VI)浓度的时空变化，分别讨论核化清除、液相氧化、云下气溶胶清除、碱性气溶胶、云外污染物的夹卷以及SO2初始分布等因子的重要性。     

用间接浓度法测量干沉积通量

本文描述了用以测量干沉积通量的间接浓度法,推导并验证了估算沉积速度的阻力模式,评价了间接浓度法测量二氧化硫(SO_2)和臭氧(O_3)干沉积通量的误差. 结果表明,阻力模式能较准确地估算周平均沉积速度.用间接浓度法推算的O_3的周平均干沉积通量的份数误差为0.26,若配以日夜分离或稳定度分类采样,则误差将降至0.05;SO_2的份数误差只有0.15,但上述采样方法却不能减小其份数误差. 此外,O_3和SO_2的日间通量分别比其夜间通量大10倍和3倍.SO_2和O_3的沉积速度均有强烈的日周期变化,然而SO_2的日周期中,间有因地湿而畸变的现象.O_3浓度亦有一明显的日周期,且与它的沉积速度的日周期存在三小时的相位差.SO_2浓度则无明显日周期变化.     

降水对重庆市大气污染物浓度的影响分析

利用2013—2015年逐日沙坪坝气象站气象及临近的环境监测数据,探讨降水对重庆市大气污染物浓度的影响,结果表明:PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2浓度随降水量增加逐渐降低,降低趋势线较为明显,降低幅度为SO_2的 PM_(10)的PM_(2.5)的;NO_2和CO随降水量增加减少趋势不明显;O_3浓度随降水量的增加而逐渐增加。各类大气污染物在不同量级降水量时变化特征有所不同。在降水量小于1 mm时,弱降水的气象条件更有利于污染物的积累,不利于污染的稀释扩散和沉降,空气质量恶化;大于1 mm后,降水对各种大气污染物均有明显的清除作用,清除能力随着降水量级的增加而增大,在降水量大于10mm后湿清除能力明显提升,降水量大于20 mm时湿清除能力最强,粗细颗粒与雨滴碰并效应增加,降水对PM_(10)和PM_(2.5)的湿清除率分别达30%和25%。连续降水时,各季节降水对各类大气污染物的湿清除能力不尽相同:冬季降水对PM_(2.5)湿清除作用最为明显,对其余污染物清除作用从大到小依次为PM_(10)、SO_2、NO_2、CO,而O_3在冬季降水使O_3浓度增加非常明显,通常冬季臭氧浓度相对较低,降水一定程度上使冬季空气质量变好,太阳辐射增加,二次污染物光合作用增强,臭氧浓度也一定程度上增加。     

降水对河北沧州大气污染物质量浓度的影响

基于2014—2019年河北沧州逐小时气象与环境监测数据,采用风力+背景浓度订正方法,进一步探讨降水对大气污染物浓度的影响。结果表明:风力+背景浓度订正方法可以较好地消除污染物浓度自身的日变化特征,并剔除了风的影响,从而更准确地获取降水对大气污染物浓度的影响。在风力+背景浓度订正条件下,降雨对PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、O_3有较好的清除作用,而对SO_2、CO的清除作用不明显。不同强度降雨对PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2均具有较好的清除作用,且清除率随着雨强的增强而增大;雨强小于8.0 mm·h~(-1)的降雨对O_3有显著清除作用,而大于6.0 mm·h~(-1)的降雨对SO_2有清除作用。伴随着降雨的持续,PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、O_3质量浓度不断下降,降雨清除效率也随之降低,当污染物质量浓度降至一定阈值后降雨清除作用不明显。     

降雨天气对大气污染物浓度的影响分析

利用2014—2016年的中国气象局地面观测资料和中国环境保护部公布的6种大气污染物浓度数据,对降雨天气前后的大气污染物浓度变化进行分析。结果表明:在京津冀、长三角和珠三角区域,降雨天气后6种大气污染物浓度降低的时次约占43%—60%,其中PM_(10)浓度降低最为明显,PM_(2.5)、O_3、SO_2和NO_2次之,最不明显的是CO。一般而言,降水天气前大气污染物浓度越高,降雨后浓度降低的时次所占比例越大,浓度降低值也越大,但当降雨天气前大气污染物浓度较低时,降雨天气后浓度升高的个例也很多,约占21%—61%。京津冀地区由于平均大气污染物浓度较高,降水天气对大气污染浓度的降低效果比长三角和珠三角地区更明显。对于大多数降雨时次,小时降水量越大,大气污染物浓度降低的时次所占比例越大,但浓度降低值反而越小。例外的是,小时雨强大于10 mm的降雨后,京津冀地区的O_3和SO_2浓度以及长三角地区的PM_(10)、PM_(2.5)和SO_2浓度降低程度不如小时雨强小于10 mm时;而珠三角地区的NO_2和O_3在降雨后的浓度变化对小时雨强不敏感。在京津冀地区,降雨天气对较大浓度的O_3清除作用非常明显。在长三角和珠三角地区,降雨前CO浓度较低时,降雨后浓度升高时次比浓度减小的多;另外,降雨天气对SO_2的清除作用非常明显。     

郑州市气态污染物的变化特征分析

利用2015-2018年郑州市气态污染物(SO_2、CO、NO_2和O_3)的浓度数据和郑州市气象数据资料,分析了郑州市气态污染物浓度的变化趋势和影响因素。结果显示:2015-2018年郑州市SO_2、CO、NO_2的年均浓度逐年降低,但其污染物浓度在31个省会城市中排名相对靠后,污染较为严重。SO_2、CO和NO_2浓度均为冬季的最高,其次是春季和秋季的,夏季的最低,O_3浓度与之相反。气态污染物浓度与气象因素的相关性分析结果表明:SO_2、NO_2、CO浓度均与温度呈显著负相关,O_3浓度与温度呈显著正相关;各污染物与气压的相关性与温度相反;SO_2、NO_2、CO浓度与降水量均呈负相关,降水对O_3的具体影响还有待深入研究。     

论几种点源模式及其在平坦地形上的应用

本文用高斯(正态)模式(G·S)、SCIM模式,GDM模式以及GCDM模式,分别计算了南京大厂区在各种稳定度条件下SO_2瞬时浓度,并与SO_2的实测浓度作了对比分析。结果表明:GCDM模式的计算误差最小,并与实测浓度有较好的一致性。     

基于经验模态分解的西安市空气质量预报订正方法

为提高城市空气质量预报的准确率,研制了针对数值预报模式CAPPS2的订正方法,对2001—2007年西安市逐日PM10、SO_2、NO_2浓度均值和相应的降水、风速作经验模态分解(EMD)分析,用最大熵谱方法检验各本征模态函数(IMF)周期,计算其方差贡献率,制定订正方法并进行数值试验。结果表明:PM10浓度波动以周尺度为主,有明显周末效应,与主要清除过程匹配较好;SO_2、NO_2浓度波动与主要清除过程不同步;基于周末效应的订正规则对PM10、SO_2订正效果较理想,对NO_2订正效果不确定。     

水汽,二氧化碳和臭氧的通量辐射率

本文利用COWTRAN—5计算了H_2O、CO_2和O_3的通量辐射率,计算结果与Staley和Jurica(以下简称SJ)辐射率表不同,特别在窗区有较大差异。 在H_2O转动带,在-70℃下当光学路程u>0.02gm·cm~(-2)(20°下u>0.8gm·cm~(-2))时SJ表中辐射率均偏小。在H_2O6.3μm振转带,S.J表与我们的结果相差不大。在窗区,我们计算结果表明小光程下辐射率随温度升高而减小,大光程下辐射率随温度升高而增大,而SJ表中辐射率始终随温度升高而增大,且当logu>0.3对其辐射率比我们的计算值大得多。 Sj表中CO_2辐射率偏小而O_3辐射率偏大。     

硫化物的云下清除

采用硫化物清除的化学模式模拟计算SO2的云下清除过程,既考虑了SO2在雨滴中的溶解和电离作用,也考虑了S(Ⅳ)与氧化剂H2O2之间的化学反应。由模式分别给出了空气中SO2浓度的时空变化和雨滴中S(Ⅳ)难度的时空变化。     

无锡梅雨期湿沉降综合分析

利用2008—2014年梅雨期间酸雨观测资料及2014年6月16—27日降水个例加密采样资料,结合大气污染物资料分析了近7 a无锡梅雨期酸雨特征,研究降水过程中空气污染物、p H值、电导率的变化及降水对污染物的清除作用。结果表明:无锡市梅雨期酸雨年平均p H值呈现逐年递增趋势。降水过程中,颗粒物质量浓度显著降低;气体浓度变化受其自身日变化及排放源影响大于雨水的清除作用;样品的p H值、K值每个过程变化并不一致,K值变化与颗粒物质量浓度变化大致保持一致。降水、风对颗粒物质量浓度影响大于对气体浓度的影响。长时间连续降水时,降水对颗粒污染物的清除存在极限。小时雨量在0~0.5 mm时,降水对颗粒物浓度做负清除,其值反而略有增加;小时雨量在0.6~5.0 mm时,降水对颗粒物质量浓度做正清除;小时雨量达到5.1 mm及以上时,对PM_(2.5)和PM_(2.5-10)做正清除,对PM_(10)做负清除。降水对SO_2有稀释清除作用;对NO_2的稀释作用取决于其开始浓度值;对CO、O_3的清除作用不显著。     

2013—2014年江门CMAQ的预报检验

基于CMAQ空气质量模式的报文资料和江门环境监测站资料,对2013年12月至2014年2月份CMAQ空气质量模式在江门市的应用进行了效果检验,分析了AQI和SO_2、NO_2、PM_(10)、PM_(2.5)等要素的预报值与实际观测值之间的误差和预报效果,结果表明:模式对AQI 24、48和72 h时效的预报值都比实测值偏高、预报时效越长、偏离越大;离散程度越高,可靠性也越差。整个冬季AQI 24 h时效预报值与实测值相关系数高达0.72,模式能够准确把握AQI的变化特征,48和72 h时效相应的相关系数分别为0.55和0.4。模式对SO_2、PM_(10)、O_3和PM_(2.5)的预报容易偏高,对NO_2和CO的预报容易偏低。6种要素预报效果较好的是PM_(2.5)和PM_(10);预报效果最差的是CO,无论是平均偏差、离散程度、相关系数和可靠性等,明显低于其它要素。     

几种枸橼酸铁铵的品质分析

日照记录迹线是枸橼酸铁FeC_6H_5O_7通过太阳直接辐射(光化作用)还原成枸橼酸亚铁FeC_6H_5O_7H后,立即与铁氰化钾K_3[Fe(CN)_6]_2(赤血盐)发生化合反应,生成铁氰化亚铁Fe_3[Fe(CN)_6]_2(滕氏蓝)。它是很稳定的络合物,着色力强,不溶于水,但能被强碱分解成氢氧化铁Fe(OH)_3故反应必须在酸性介质(这里是枸橼酸)中进行。枸橼酸铵(NH_4)_3C_6H_5O_7在反应前