气溶胶核化清除的化学效应 II:动力学参数对云滴化学非均匀性的影响

运用已建立的气溶胶核化清除的物理化学模式，研究了云的动力学因子（如:气块上升速度、夹卷作用）对云滴化学非均匀性的影响。计算结果表明:较强烈的云发展（较大的气块上升速度）可加强由于气溶胶核化和云滴凝结增长造成的云滴化学的非均匀程度。夹卷作用抑制了云的发展，因而减弱了这种非均匀程度。夹卷作用同时也造成总体液态水中S(VI)、Ｈ+等浓度的增加，在Ｓｍａｘ附近可达１个量级。如果考虑气溶胶粒子的夹卷，则可使气块内云滴污染物浓度随云滴大小的变化更加复杂化，如:不仅云滴污染物浓度随云滴大小而变化，即使对于相同大小的云滴之间，其污染物浓度也可相差很大。     

气溶胶核化清除的化学效应 I：云滴化学非均匀性的研究

本文将水汽在云滴上凝结增长的物理过程与气溶胶、气体的化学过程相结合，对气溶胶核化清除的化学效应进行了研究。 计算结果表明:气溶胶的核化清除造成了云滴化学成分随云滴大小分布的非均匀性，这种非均匀性又对云滴内发生的气体吸收、液相氧化产生影响。 本文还比较了不同污染状况下，不同大小的云滴内气溶胶核化清除与液相氧化对云滴化学的相对贡献的差异。 因此，这种云滴化学的非均匀性(云微化学)的研究对于云化学的野外观测及数值模拟都是重要的。     

黄山地区春夏季气溶胶离子组分及其对云微物理特征的影响

利用2009年5-8月在华东地区高山——黄山顶取得的气溶胶和云微物理参数观测资料以及同期气溶胶离子成分数据,结合多种化学组分气溶胶绝热气块分档云模式,研究了黄山地区多化学组分气溶胶对云凝结核和云微物理特征的影响.气团轨迹和气溶胶离子成分的分析结果表明,3种气团影响着黄山地区气溶胶的化学组分,即北方大陆气团气溶胶富含CaCO3,局地污染气团气溶胶以可水溶性无机盐((NH4)2SO4、NH4 NO3)为主,而变性混合海洋性气团气溶胶中NaCl较多.数值模拟结果显示,在气溶胶谱一定时,不同天气形势下黄山气溶胶的化学组分的差异会对云微物理特征产生不同的影响.同一上升速度下实际多组分气溶胶模拟的云滴数浓度大于纯硫酸铵,主要体现在云滴谱第1个峰值3.3 μm之前;气块上升速度低于0.7 m/s时,含有较多不可水溶物质的混合气溶胶对云滴数浓度的影响较大;上升速度大于0.7 m/s时,气块中可凝结水增多,海盐对云滴数浓度增加的效果更显著.多组分气溶胶模拟云滴谱较纯硫酸铵窄,其中,北方气团方案造成云滴谱变窄的程度高于混合气团方案;而模拟的云滴数目增多,造成云滴有效半径减小,云光学厚度和反照率增加,将会对暖云降水及辐射效应产生不同的影响.     

气溶胶的核化清除效率及其物理、化学因子

在Junge气溶胶谱分布的条件下,推导出气溶胶粒子的核化清除效率的近似公式。与分析解相比较,在一定范围内,数值计算结果与分析解相符。模式计算结果表明,夹卷的上升气块对于大陆和海洋性气溶胶粒子的核化清除效率,除了气溶胶谱分布以外,决定于以下的物理、化学因子:气溶胶化学成分、上升气块的夹卷率、水汽凝结的调节系数(accommodation coefficient)、云底温度等。      

海洋层积云中的云滴谱宽度及其影响因子

云滴谱宽度对模式中云的光学厚度的参数化、气溶胶间接效应的评估以及降水形成过程的研究至关重要。本文利用美国POST（Physics of Stratocumulus Top）项目2008年7月19日的飞机观测资料，分析了微物理量和云滴谱的垂直分布及微物理过程。结果表明，该云系云滴谱宽度在云底附近较大，这是由低层核化过程导致的；中层凝结增长过程使得云滴谱宽度随高度增加逐渐减小；云顶附近夹卷混合过程导致云滴谱宽度增大。绝热云中垂直速度的增大会促进云凝结核的活化使云滴数浓度增大，促进凝结增长使云滴尺度增大、云滴谱宽度减小，云滴谱宽度与云滴数浓度、云滴尺度呈现负相关关系；云洞中受夹卷混合过程影响，垂直速度减小，云滴蒸发，云滴数浓度和云滴尺度减小、云滴谱宽度增大，且该效应随绝热程度减小而增强。建议云滴谱宽度的参数化将垂直速度、云滴数浓度、云滴尺度和绝热程度等考虑在内。     

华北地区气溶胶混合状态对暖云微物理特征的影响

在UWyo单组分气溶胶的绝热气块分档云模式基础上,发展了多种化学组分气溶胶的绝热气块分档云模式。利用2006年春季华北地区地面气溶胶分级采样的离子成分分析数据和同时段高空气溶胶、云微物理飞机观测资料,研究了气溶胶混合状态对暖云微物理特征的影响。模拟结果表明,华北地区气溶胶内部混合比外部混合有利于增加云凝结核数浓度、降低气块水汽最大饱和比、增加云滴数浓度。气溶胶的混合状态不同,形成的云滴谱的特征差异较大,主要体现在云滴谱的平均尺度和峰值的突出程度;云滴谱相对离散度在0.3附近变化,且随着云滴数浓度的增加,云滴谱相对离散度呈现减小的趋势。气溶胶混合状态能够影响暖云微物理特征,从而影响大气辐射和降水过程,在天气和气候变化的研究中应予以关注。     

华北中部夏季气溶胶垂直分布及其与云凝结核和云滴转化关系的飞机观测研究

气溶胶的时空分布及其核化成云的转化过程是云降水物理研究的重点,也是气候变化中气溶胶间接效应关注的热点问题。利用2013～2014年期间在华北中部山西地区开展的9架次夏季晴天和积云天气情况下的气溶胶、云凝结核（CCN）及云滴数浓度观测资料,分析研究了气溶胶的垂直分布、谱分布、来源特征及其与云凝结核、云滴数浓度的转化关系。研究结果表明,大气边界层逆温层结对气溶胶、CCN垂直分布有重要影响,不同天气条件下气溶胶谱型在低层差异较大而高层基本一致;垂直方向上CCN数浓度与气溶胶数浓度有较好的相关性,过饱和度0.3%条件下CCN比率（云凝结核/凝结核）与气溶胶有效直径呈线性关系;积云云下气溶胶与云滴的线性拟合方程为y=1.3x?616.3,拟合相关系数为0.96,气溶胶转化为云滴的比率可达到47%。在过饱和度0.3%条件下,云下CCN与云滴的线性拟合方程为y=1.6x?473.8,拟合相关系数也为0.96,CCN转化为云滴的比率可达到69%。     

海盐气溶胶和硫酸盐气溶胶在云微物理过程中的作用

利用大气气溶胶和云分档模式研究海盐气溶胶和硫酸盐气溶胶在云微物理过程中的作用, 计算结果表明:云中液态水含量随高度的分布并不随海盐、硫酸盐的数目以及云团上升速度的变化而变化; 随着云滴数目的增加, 云滴的有效半径会减小; 硫酸盐对云滴数目影响起主导作用, 海盐在水汽相对充足情况下增加了云滴数目, 在水汽相对不足的情况下减少了云滴数目; 硫酸盐粒子浓度特别强的情况下 (人类活动污染比较严重时), 如果水汽相对不足, 云滴数目会明显小于硫酸盐粒子浓度; 而海盐粒子的存在, 加剧了水汽的供应不足, 从而可以在很大程度上进一步降低云滴数目。也就是说, 在有些情况下, 如果不考虑海盐气溶胶的作用, 硫酸盐气溶胶对云特性的影响会被过高估计。     

华东地区夏季云微物理结构的飞机观测分析

利用飞机搭载云粒子探头对2014年8月12-28日华东地区云的空间分布特征进行了探测,分析了云的垂直结构和水平分布特征,结合同时探测的气溶胶数据,探讨了云与气溶胶的相互作用关系。探测结果表明,安徽地区层状云云滴平均数浓度在24~297 cm^-3,液态含水量在0.04~0.13 g·m^-3,云滴数浓度随云底高度升高而减小,云滴粒径则随云底升高而增大。层积云(Sc)和雨层云(Ns)的云滴数浓度在云底最高,随高度上升浓度下降,液态含水量在云中部最高,云顶和云底处较低,高层云(As)云滴数浓度和液态含水量峰值均出现在云中上部。云的水平分布不均匀,云粒子双峰分布区域对应液态含水量高值区。Ns对气溶胶清除作用明显,清除方式以活化清除为主、碰并清除为辅。     

巨核对暖云降水影响的模拟研究

利用耦合了新的暖云参数化方案的中尺度模式(MM5),研究了暖云降水中巨核的作用.在这个暖云方案里,先假定一个三模态的气溶胶正态对数分布,然后考虑对流、扩散、云滴和雨滴的核化(非核化)过程,再由气溶胶质量的预报量显式地计算出气溶胶的数浓度.选择了华北地区2005年6月25～26日的一次弱冷锋过程,并以此研究了巨核对云和降...     

夹卷混合过程及其影响因子对云内过饱和度的影响

云内过饱和度是影响云宏微观物理特性的关键之一。利用显式混合气泡模式,首先研究了云滴周围过饱和度在夹卷混合过程中的演变特征,结果表明:过饱和度先因干空气作用减小,后因云滴蒸发作用增大,直到气块恢复饱和。随后分析了不同的热力、动力和微物理因子对过饱和度的减小幅度和饱和恢复快慢程度的影响。敏感性试验表明:减幅小、恢复快的因子是较大的卷入空气相对湿度和初始云滴数浓度;相对湿度越大,夹卷的影响越小;数浓度越大,云滴尺度越小,蒸发越快,对湿度的补充越强。减幅大、恢复慢的因子是较大的卷入空气比例;卷入空气越多,蒸发量越大。减幅大、恢复快的因子是较大的湍流动能耗散率;混合过程越快,云滴蒸发越快。研究结果有助于提升对夹卷混合过程和暖云降水理论的理解。     

积云的清除作用与其酸化的数值模拟

一维时变参数化积云模式与污染物浓度连续方程相结合，根据积云内外SO2和HNO3浓度、云水S(VI)浓度、H2O2和O3的氧化速率以及地面雨水S(VI)浓度的时空变化，分别讨论核化清除、液相氧化、云下气溶胶清除、碱性气溶胶、云外污染物的夹卷以及SO2初始分布等因子的重要性。     

夏季硫酸盐和黑碳气溶胶对中国云特性的影响

利用WRF-Chem（Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry）模式研究2006年8月1日—9月1日中国区域硫酸盐和黑碳气溶胶对云特性的影响。模式验证利用了卫星和地面观测的气象要素、化学物质浓度、气溶胶光学特性和云微物理特性。模式性能评估表明该模式能较好地抓住气象要素（温度、降水、相对湿度和风速）的量级和空间分布特征。通过与地面观测和MODIS卫星数据对比发现,尽管模式模拟还存在偏差,但还是能较好模拟出气溶胶物种的地表浓度、气溶胶光学厚度（AOD）、云光学厚度（COD）、云量（CLDF）、云顶云滴有效半径（CER）和云水路径（LWP）。通过两个敏感性试验（分别增加二氧化硫和黑碳排放量至控制试验排放的3倍）与控制试验的对比发现硫酸盐比黑碳更易成为云凝结核,在中国东部云顶云滴数浓度和其它云特性参数对二氧化硫排放增加的响应均从北向南呈递增,这与地面湿度分布有关。云滴有效半径对硫酸盐气溶胶的响应符合气溶胶第一间接效应的定义,即硫酸盐气溶胶增多,云滴数浓度增加,云滴有效半径减少,但是对黑碳气溶胶的响应在各区域不尽相同。还发现黑碳对云量的影响远大于硫酸盐,主要原因是由于黑碳气溶胶直接辐射效应（对太阳光的吸收）导致的云的“燃烧”作用。      

气溶胶对雷暴云微物理过程和起电影响的数值模拟

将云滴冻结方案植入已有的二维雷暴云起、放电模式,结合一次山地雷暴个例,探讨了气溶胶浓度对雷暴云微物理过程、起电以及空间电荷结构的影响。结果表明:气溶胶浓度增加,云滴数目增多,尺度降低,雨滴含量减少;云滴冻结导致冰晶在低温区快速生长,冰晶数浓度增加,尺度减小,当气溶胶浓度高于1000 cm-3后小冰晶难以增长成大尺度的霰粒子,因此霰粒子数浓度先增加后急剧减少。此外,气溶胶浓度的大小不会影响雷暴云的电荷结构特征,但会对云内的起电强度产生明显的作用:当气溶胶浓度较低时,增加气溶胶浓度,更多的冰晶和霰粒子发生碰撞使得云内起电过程增强,空间电荷密度增加;当气溶胶浓度高于1000 cm-3后,少量的霰粒子和小冰晶的出现抑制了非感应起电过程,导致电荷密度降低。     

不可溶性气溶胶对边界层暖云滴谱离散度影响的模拟研究

基于一维分档MISTRA边界层云模式,模拟研究了内部混有不可溶核的硫酸铵气溶胶对边界层暖云微物理特征的影响。结果表明：边界层内湍流动能通量是影响暖云发展的重要因素。云中液态水含量、过饱和度以及云滴谱离散度均随云中的高度增加而增大。云滴谱标准差是影响云滴谱离散度变化的主要因子。在暖云发展阶段,不可溶性核会增加云中过饱和度,进而导致云滴谱分别向大尺度和小尺度端拓宽,云滴谱标准差增大,云滴谱离散度随时间增加而增大的程度增强;在暖云减弱阶段,不可溶核会造成云中大尺度端云滴数浓度减少,云滴谱变窄,标准差变小,云滴谱离散度逐渐减小的特征减弱。     

气溶胶辐射效应对边界层结构及夹卷特征影响的观测分析

2017年12月22日至2018年1月18日利用无人机携带温、湿和颗粒物浓度探测仪对南京地区灰霾污染条件下大气边界层垂直结构开展加密观测。通过比较不同灰霾污染条件下温度、湿度和PM_2.5（直径小于2.5微米的颗粒物）浓度的垂直结构差异,结合地面热通量、2米空气温度、相对湿度、风速、风向及主要大气污染物（如臭氧和PM_2.5）浓度,定量评估了气溶胶辐射效应对边界层和夹卷过程的影响。分析表明,灰霾或气溶胶削弱到达地表太阳辐射,减小地表感热通量,延迟边界层发展,增加近地层大气稳定度,降低边界层高度,并加重灰霾污染。灰霾污染物在混合层顶处累积,导致PM_2.5浓度最大变化出现在边界层顶部而不是近地层。气溶胶辐射效应对夹卷特征及其特征参数有重要影响。灰霾浓度升高时,夹卷区厚度增加;无量纲化夹卷速度随对流理查逊数的变化不再符合负1次方幂函数关系,与大涡模拟结果一致。本研究进一步指出,为提高重霾污染条件下天气和空气质量数值预报水平,必须考虑气溶胶辐射效应对边界层和夹卷参数化的影响。     

不同水汽条件下气溶胶对雷暴云电过程影响的数值模拟研究

为全面了解水汽在气溶胶影响雷暴云电过程中的作用,本研究在已有的二维雷暴云起、放电模式基础上,通过改变相对湿度和气溶胶初始浓度(文中气溶胶浓度均指气溶胶数浓度)进行敏感性数值模拟试验.结果表明:(1)随着气溶胶浓度升高,雷暴云产生更多的小云滴,降水过程受到抑制.而当水汽含量升高时,云滴数浓度的增长速度更快,雨滴数浓度升高...     

基于MODIS的春、夏季中国近海气溶胶对于云参数的影响差异研究

通过分析中国近海MODIS数据中气溶胶参数与云参数的相互关系,讨论了该区域气溶胶的间接效应及其对于云的可能影响.结果表明,在中国近海,气溶胶具有明显的间接效应,而且由于气溶胶种类和水汽的季节变化,使得气溶胶的间接作用具有很强的时间变化特征.在夏季,由于人为气溶胶占主导,它作为有效的云凝结核,使得气溶胶光学厚度（AOT）分别与云凝结核数（CCN）有正相关、与云滴有效半径（CER）有负相关性、与云光学厚度（COT）也存在着正相关,气溶胶的间接效应明显;在春季,由于沙尘气溶胶盛行,同时沙尘并不是很好的云凝结核,使得气溶胶光学厚度（AOT）分别与云凝结核数（CCN）的正相关减弱、与云滴有效半径（CER）则由夏季的负相关变为正相关、与云光学厚度（COT）存在弱的负相关,气溶胶的间接效应不明显.     

大气冰核对雷暴云电过程影响的数值模拟

利用已有的二维雷暴云起、放电模式模拟了一次雷暴天气,并通过敏感性试验研究了冰核浓度变化对雷暴云动力、微物理及电过程的影响。结果表明：随着大气冰核浓度的增加,雷暴云发展提前,上升气流速度和下沉气流速度均呈现降低的趋势。大气冰核浓度提升有利于异质核化过程增强,冰晶在高温区大量生成,而同质核化过程被抑制,因此冰晶整体含量降低,引起低温区中霰粒含量降低和高温区中霰粒尺度降低。在非感应起电过程中,正极性非感应起电率逐渐减小,负极性非感应起电率逐渐增大。由于液态水含量随大气冰核浓度的增加逐渐降低,高温度冰晶携带电荷的极性由负转变为正的时间有所提前。在感应起电过程中,由于霰粒尺度减小及云滴的快速消耗,感应起电率极值逐渐降低。冰晶优先在高温区生成而带负电,不同大气冰核浓度下的雷暴云空间电荷结构在雷暴云发展初期均呈现负的偶极性电荷结构。在雷暴云旺盛期,随着冰核浓度增加,空间电荷结构由三极性转变为复杂四极性。在雷暴云消散阶段不同个例均呈现偶极性电荷结构,且随着冰核浓度的增加电荷密度值逐渐减小。     

硫酸盐气溶胶间接效应对中国东部冬季气候的影响

气溶胶间接效应通过对云的作用来影响气候,其过程复杂且不确定性较大。本研究利用美国国家大气研究中心（NCAR）的公共大气模式CAM5.1,通过改变模式中硫酸盐气溶胶转化为云凝结核数浓度的数量,设计了硫酸盐气溶胶间接效应的敏感性试验,通过与控制试验对比来研究其间接效应对中国东部地区冬季云、降水和季风强度的影响。结果表明：在东亚地区云凝结核形成过程中,硫酸盐气溶胶占绝对的主导地位。硫酸盐气溶胶间接效应导致中国东部地区冬季云凝结核和云滴数浓度显著增加,海洋和陆地低层的云滴有效半径减小和总云液水路径的增加,导致了云反照率的增加。引起的负辐射强迫使地表和大气降温,海平面气压升高,增加的海陆气压梯度导致中国南方地区东亚冬季风增强,总降水率减少。硫酸盐气溶胶间接效应可能不是东亚冬季风在20世纪80年代中期年际变率减弱的原因。