珠江口及其邻近海域沉积物甲烷-硫酸根界面分布深度及影响因素

利用化学和稳定同位素化学等方法分析研究区沉积物间隙水甲烷和硫酸根、pH和∑CO2以及δ^13C—CH4和δ^13C—ECO2的垂直剖面分布。结果显示，间隙水硫酸根浓度呈线性梯度减小，至沉积物甲烷-硫酸盐界面（sulfate-methane interface，SMI）附近，硫酸盐几乎全部消耗而甲烷浓度急剧增大；与此同时，间隙水pH和∑CO2在该深度位置明显升高。间隙水地球化学特征揭示了沉积物发生了AOM作用。在AOM过程中，由于^12CH4氧化速率较^13CH4快，故引起沉积物间隙水剩余甲烷的碳同位素偏重，而δ^13C—ZCO2值变为极负，珠江口QA11—2、QA12-9、QA12—14和GS-1四个站位SMI对应深度分别为12cm、38cm、50cm和204cm，而南海BD-7站位由间隙水硫酸根剖面变化推算约为600cm。从珠江河口到南海沉积物，由于受陆源输入的减少，表层沉积物有机质含量呈降低趋势。有机质输入量及其活性的高低是制约了沉积物SMI分布深浅的关键因素，这是由于高含量的活性有机质一方面可加速间隙水硫酸根通过有机质再矿化分解作用途径消耗；另一方面可引起向上扩散进入AOM反应带的甲烷通量增大，使得通过AOM作用的硫酸根消耗通量相应增大，其结果造成沉积物SMI的上移。根据沉积物C／N比值以及^13C剖面变化，推断AOM作用的可能发生机制是由于在沉积物表层再矿化作用过程中，因一部分活性有机质被大量消耗，导致进入沉积物硫酸根还原带底部的活性有机质数量相应减少，从而引起部分硫酸根转为与甲烷发生反应，并在微生物的作用下完成AOM过程。

DEPTH OF SULFATE-METHANE INTERFACE (SMI) IN SEDIMENT AND AFFECTING FACTORS IN THE PEARL RIVER ESTUARY AND VICINAL SOUTH CHINA SEA