含水合物CH_4—H_2O体系中溶解甲烷的拉曼光谱原位监测

利用低温高压反应舱模拟海底水合物生成环境,采用原位拉曼光谱技术在线测定含水合物CH_4—H_2O体系中溶解甲烷的拉曼光谱,基于相关理论模型建立了溶解甲烷的拉曼光谱工作曲线(相关系数为0.999 77),定量分析了水合物形成后体系温度、压力对溶解甲烷浓度的影响。结果表明,拉曼光谱技术可准确测定溶解甲烷的浓度,实测溶解甲烷浓度值与理论计算值相吻合,相对误差小于5%。当体系中水合物形成后,温度对溶解甲烷的影响占主导作用,压力影响相对较弱,溶解甲烷浓度随温度升高显著增大,随压力升高而减小;而在气-液两相的情况下,温度与压力对体系内溶解甲烷浓度的影响正好相反。这很好地阐明了在天然气水合物稳定域内、外溶解甲烷浓度的变化特征。