基于LAMMPS的煤纳米孔隙中甲烷吸附/解吸和流动规律研究

基于LAMMPS(Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator)分子动力学方法,研究煤纳米孔隙中驱动力、孔径、温度和压力对甲烷吸附/解吸和流动的影响规律。结果表明,随着驱动力增加,甲烷分子黏度逐渐减小,流动性增强,流动速度增大,滑移长度绝对值逐渐减小,流动趋近于无滑移状态。甲烷的吸附密度与驱动力无关,主要受气?固作用影响。甲烷在流动过程中会吸附于煤孔隙壁面,当煤孔径较小时,甲烷几乎全部吸附,无游离态甲烷。增大煤孔径,壁面范德华力对游离态甲烷影响减弱,甲烷流动速度增大,孔隙内出现大量游离态甲烷,甲烷由单峰分布转为2个对称的双峰分布。大孔径中甲烷黏度较低,流动性好,Hagen-Poiseuille方程更适用于较大孔径中的甲烷流动。升高温度,甲烷分子热运动增强,吸附层密度降低,甲烷流动速度增加,煤孔隙壁上吸附态甲烷解吸为游离态甲烷,甲烷流量增大。增大压力,孔隙内甲烷数量逐渐增多,甲烷分子间强烈的相互碰撞使得甲烷流动阻力增大,流速减小。从微观角度通过建立更加真实的模型阐明了煤纳米孔隙中甲烷吸附/解吸和流动机制,研究结果可为工程应用中促进甲烷解吸、提升煤层气开采效率提供理论基础。      

水成型铁锰成矿的纳米成因研究进展

新生代深海铁锰矿床的大规模成矿是地质历史上特有的现象,其形成的海底铁锰结核/结壳因富含巨量的有用金属而备受关注。水成型铁锰成矿的胶体成因模型自20世纪90年代中期提出以来已被广泛接受并采用。随着近20年来纳米地球科学的迅速发展,人们意识到纳米颗粒作为胶体的最小部分,能够以其独特的性质显著影响铁锰成矿过程。通过总结已有研究,发现铁氧化物与锰氧化物会以纳米颗粒的形式普遍共存于多种表生地质环境,还证实了水成型铁锰结核/结壳中的主要铁锰矿物（如水羟锰矿和水铁矿）都是纳米颗粒。铁氧化物纳米颗粒对二价锰[Mn(Ⅱ)]的表面催化氧化可能是水成型铁锰矿物通常在纳米尺度密切共生的原因。此外,在铁锰结壳中还观测到大量在以往研究中被普遍忽视的三价锰[Mn(Ⅲ)]矿物,其含量在结壳顶部最高,随深度增加逐渐下降,四价锰[Mn(Ⅳ)]矿物的含量则呈相反的变化趋势。不同价态锰氧化物纳米颗粒的表面能差异导致Mn(Ⅲ)矿物在Mn(Ⅱ)的氧化过程中最先沉淀,并可能在沉淀之后逐渐转化为Mn(Ⅳ)矿物。相信随着纳米地球科学与高精度原位实验技术的发展,必将不断深化对海水铁锰循环及海底铁锰成矿的认识。     

基于金属稳定同位素的矿冶影响区土壤重金属污染源解析研究进展

矿冶影响区重金属的迁移和富集造成了严重的土壤重金属污染问题。深入了解矿冶影响区土壤中重金属的来源和迁移途径是开展土壤重金属污染高效治理的科学基础。近年来飞速发展的金属稳定同位素在识别土壤重金属污染来源和明确重金属迁移过程等方面有较大的应用优势。对金属稳定同位素分析技术、示踪原理及溯源模型进行系统分析,综述了矿产开采及冶炼过程（高温冶炼、电化学工艺和尾矿风化）导致的金属稳定同位素分馏研究进展,并总结了金属稳定同位素在矿冶影响区土壤重金属污染源解析的代表性应用成果。V同位素体系处于初期研究阶段,土壤重金属源解析应用研究相对缺乏;Zn、Cd和Hg同位素在识别高温冶炼过程相关的重金属污染源时有较大优势;Cu、Tl和Ni同位素可直接指示土壤中矿石的输入。但是,目前还存在部分金属稳定同位素分析难度大、溯源模型应用限制多、金属同位素易发生分馏导致源不确定等问题。在未来的工作中,需进一步探索和优化金属同位素分析方法,建立更多金属稳定同位素指纹图谱,开发适用性更强、结果更精确的溯源模型,明确复杂界面过程和反应中的金属稳定同位素分馏特征及机理,加强金属稳定同位素在追溯土壤重金属污染形成的时间尺度等方面的实...     

热带雨林景观土壤测量采样深度与样品粒级试验研究——以加纳国雅卡锰金矿为例

加纳国雅卡锰金矿床位于著名的阿散蒂金矿带上。在该成矿带进行土壤测量采样深度、样品粒级试验以及方法技术的适应性和有效性研究,可为下一步开展大面积土壤地球化学测量提供技术依据,从而圈定可靠土壤地球化学异常。本文采用的工作方法为土壤垂向剖面法,选择有代表性的地段进行试验研究,结果显示在已知矿上方获得了明显的土壤地球化学异常。通过实验研究,选取土壤测量采样深度60～80 cm,截取样品粒级-4～+20目,获得了可靠、明显的土壤地球化学异常。研究证明该方法具有显著的地球化学找矿效果。     

鄂尔多斯盆地北部砂岩铀矿床粘土矿物与氧化带成因关系研究

对鄂尔多斯盆地北部铀成矿带产铀层位中侏罗统直罗组砂岩进行系统采样和分析,以探讨砂岩中粘土矿物特征与氧化带成因之间的关系。采用X?射线粉晶衍射、电子探针分析等现代分析手段,测定粘土矿物相对含量、微观形貌特征。结果表明:研究区古层间氧化的演变序列为砂体原始灰色→古氧化作用(红色或黄色)→碳酸盐化(残留了部分红色)→后期还原作用(绿色),对应的岩石蚀变期次为早期氧化酸性蚀变→氧化期后弱碱性蚀变→晚期还原弱碱性蚀变;早期氧化砂岩在还原性气体作用下,Fe³⁺还原转化为Fe²⁺,高岭石在有Fe2+存在的条件下会向绿泥石转化,这一反应在碎屑颗粒表面,形成许多极细小的针叶状绿泥石,从而使古层间氧化亚带呈现特征的绿色。     

不同铁、氮转化功能微生物对Fe(Ⅱ)化学氧化的响应

在地下水位波动带、地表水-地下水交互带等氧化还原变化区域,O₂会与Fe（II）发生反应产生活性氧,如·OH、·O₂-、H₂O₂等.这些活性氧具有生物毒性,可能对微生物的存活产生影响,而不同的功能微生物对Fe（II）化学氧化产生活性氧的响应可能不同.为了验证这一科学假设,选取了一种Fe（II）氧化菌Pseudogulbenkiania sp.strain 2002（strain 2002）和两种氨氧化细菌Rhodococcus sp.（A1）和Arthrobacter oxydans（A2）作为模式菌种,并与铁还原菌Shewanella oneidensis strain MR-1（MR-1）对比,研究了Fe（II）化学氧化过程中微生物数量、细胞结构的变化,通过淬灭实验探究了活性氧的贡献.结果表明,不同功能微生物对Fe（II）化学氧化的响应截然不同.0.2 mmol/L Fe（II）氧化60 min后,MR-1数量下降了1.61个数量级,A1和A2分别下降了0.74和1.37个数量级,而strain 2002的存活几乎不受Fe（II）氧化的影响.透射电镜观察结果显示,MR-1、A1和A2菌细胞的外膜受到了不同程度的破坏,而strain 2002完好无损.淬灭实验结果表明,溶液中和胞内生成的活性氧是造成功能微生物死亡的原因,但是不同微生物由于对Fe（II）的吸附性能和对活性氧的抵御能力不同,因而对活性氧的响应机制不同.该研究结果对于诠释现代环境氧化还原变化区域微生物群落演化及地球史上氧气大爆发事件的生物地球化学过程具有重要的借鉴意义.      

多金属结壳Os同位素组成区域性和阶段性偏高异常

Os同位素地层法可以得到包含生长间断期的分辨率较高的结壳年代框架,相对传统定年方法具有更优的发展前景.在比对多金属结壳分层Os同位素组成曲线与大洋海水标准曲线从而为多金属结壳定年的同时,研究标准曲线的区域性特征及其与壳源、幔源物质供应的关系.依据比值和趋势贴合原则,得到的多金属结壳生长期包括80~75 Ma、70~65 Ma、60~50 Ma、42~40 Ma、35~28 Ma、15~10 Ma、8~0 Ma.在中、西太平洋地区,麦哲伦和马绍尔海山区结壳Os同位素组成测定值与标准曲线形态和取值贴合良好,而马尔库斯威克和莱恩海山区结壳测定值虽与标准曲线趋势较为贴合,但分别在7 Ma以来和33 Ma以前相对标准曲线取值异常偏高.这种异常偏高现象的出现与2个海山区进、出盛行西风带和赤道信风带的过程有关,结壳在处于风带时接收到风力输运的美洲和亚洲陆源风尘物质,使得其记录的Os同位素组成相对标准曲线偏高.      

高盐强酸性地下水中复合苯系污染物原位芬顿氧化实验研究

在原位氧化过程中,实际场地地下水和含水介质的物化特征是影响氧化效果的重要因素,而目前对此影响的研究较少。以某场地实际高盐强酸性复合苯系污染地下水为研究对象,以地下水中2-硝基-4-甲氧基苯胺(2-nitro-4-methoxyaniline,2-N)和3-硝基-4-甲氧基苯胺(3-nitro-4-methoxyaniline,3-N)为特征污染物,探究芬顿(Fenton)试剂原位氧化特征,并研究液相环境因素(初始H2O2浓度、初始Fe2+浓度、初始pH值、初始醋酸(Acetic acid,HAc)浓度、初始SO4^2-浓度)以及含水层介质对Fenton法去除2-N和3-N的影响。结果显示:(1)Fenton法去除2-N和3-N效果显著,且在初始液相条件为c(H2O2)=7 mmol/L、c(Fe²⁺)=4 mmol/L、pH=4、c(HAc)=0 mg/L和c(SO4^2-)=0 mmol/L时去除效果最佳;(2)各因素对Fenton法氧化2-N和3-N的影响不同,加入H₂O₂和Fe²⁺使2-N和3-N去除率上升,增大HAc浓度使2-N和3-N去除率下降;(3)含水层介质对2-N和3-N具有一定吸附性,且对3-N的吸附性强于2-N,二者在本实验中最大吸附态占比分别为29%和42%,而吸附态的存在会抑制Fenton法对2-N和3-N的去除;(4)矿物分析结果显示介质含有少量黄铁矿,在硫酸环境下,介质腐蚀溶解释放Fe²⁺,在达到一定浓度后,无需额外添加Fe²⁺即可完成Fenton反应进而去除2-N和3-N。     

白令海底栖生物体内的Cd、Cu、Cr、Zn含量及其生物富集作用

The Bering Sea is an area of high biological productivity, with large populations of sea-birds, demersal and pelagic fishes, so it seemed desirable to assess the bioaccumulation of trace metals in the ...     

~(35)SO_4~(2-)示踪法测定九龙江河口沉积中硫酸盐还原速率

在2011年7月利用35SO2-4培养示踪法测定九龙江河口两个站位(A站位位于咸淡混合区,盐度3~5;B站位位于海相区,盐度20~25)沉积柱中硫酸盐还原速率的垂直分布。结果显示A站位沉积柱中硫酸盐还原速率变化范围为54~2 345nmol/(cm3·d),从表层到底部先增大后减小,最大值出现在20cm深度附近;B站位硫酸盐还原速率在24~987nmol/(cm3·d)之间,分别在10cm和78cm深度附近出现两个峰值,分别为876nmol/(cm3·d)和987nmol/(cm3·d)。综合分析两个站位孔隙水中SO2-4、甲烷浓度和沉积物中总有机碳、温度和氧化还原电位的垂直变化趋势与其硫酸盐还原速率的分布规律,表明A站位沉积物中硫酸盐还原以有机矿化为主;B站位受到有机质矿化和甲烷厌氧氧化的共同作用;两个站位硫酸盐还原速率及垂直分布趋势受孔隙水中SO2-4浓度、有机质活性和温度的共同影响;根据各个层位硫酸盐还原速率估算两个站位硫酸盐还原通量(以硫计)分别为527.9mmol/(m2·d)和357.1mmol/(m2·d),表明硫酸盐还原是九龙江河口有机质厌氧矿化的重要路径。