TRACE-P期间硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的模拟研究

结合最新评估的东亚地区 1°× 1°污染源资料 ,利用由区域大气模式系统 (RAMS)和区域大气质量模式系统 (CMAQ)耦合的空气质量模式系统 ,对东亚地区 2 0 0 1年春季气溶胶的输送及其化学转化过程进行了研究。为了检验模式系统的模拟效果 ,我们将模拟的硫酸盐、硝酸盐和铵盐气溶胶的浓度与TRACE -P观测期间获取的观测值进行了比较。比较结果显示 ,模拟值与观测值具有相当好的一致性 ,模式很好地反映了气溶胶浓度的分布特征和变化规律 ,再现了许多观测到的重要特征。模拟结果表明 ,中国区域硫酸盐气溶胶浓度高值主要是人为排放的二氧化硫造成的 ,10 0°E以东的中国广大地区的硫酸盐气溶胶柱含量超过了 6mg·m- 2 ,最高值达到 2 4mg·m- 2 ,柱含量 >16mg·m- 2 的区域延伸到中国近海的广大海域。东亚地区的人类活动不仅使污染地区气溶胶柱含量显著增加 ,而且使近海无源区的广大海域的污染加重。本模式系统的建立为今后进一步研究区域大气污染物的变化机理提供了有效的手段。     

硫酸盐气溶胶直接辐射效应对东亚副热带季风进程的影响

本文利用全球气候—大气化学模式CAM5 并结合NCEP/NCAR（National Centers for EnvironmentalPrediction/National Center for Atmospheric Research）1950～2009 年再分析资料,讨论硫酸盐气溶胶直接辐射效应对东亚副热带季风爆发、发展和结束进程的影响。模拟结果表明:硫酸盐气溶胶通过直接辐射效应引起东亚大陆大部分地区近地面降温,进而降低了中纬度东亚大陆与西太平洋之间的纬向热力对比,延迟春初、提早夏末海陆纬向热力差异逆转时间,由此引发东亚副热带季风爆发时间延后了4 候左右,结束时间提前了3 候左右;减小的海陆热力差异导致东亚大陆偏南风减弱、东亚季风减弱以及季风降水的区域调整。我们通过NCEP/NCAR 再分析资料分析亦发现,1980 年以后中纬度东亚大陆与西太平洋之间的纬向热力差异逆转时间比1980 年以前在春初延迟、夏末提前,导致了副热带季风爆发时间比1980 年之前延后,结束时间提前,东亚大陆偏南风减弱,副热带夏季风系统性减弱,硫酸盐直接辐射效应可能是造成这一结果的原因之一。以往的观测和模拟都表明,由于人为活动的增加,导致1980 年后东亚大陆硫酸盐气溶胶负荷较之前大幅增加,而东亚夏季风减弱,本文的研究进一步确认了两者间关系。     

碳酸盐岩中微量硫酸盐的氧硫同位素分析

 从碳酸盐岩中定量提取SO₄^2-是分析碳酸盐岩中微量硫酸盐氧、硫同位素组成的一个关键问题。在提取过程中要求不发生明显的同位素分馏。提取出的硫酸盐最终以硫酸钡形式沉淀出来。测定此硫酸钡的氧、硫同位素组成便获相关碳酸盐岩中微量硫酸盐δ¹⁸O的及δ³⁴S值。     

CAM3.0模式中黑碳及硫酸盐气溶胶浓度变化对东亚春季气候的影响研究

本文采用CAM3.0模式研究东亚地区各种气溶胶浓度增加后对于东亚春季各气候要素,尤其是对降水和春季风场的影响。在模式中通过分别对区域(20～50°N,100～150°E)内黑碳气溶胶浓度单独加倍、硫酸盐气溶胶浓度单独加倍、两种气溶胶浓度同时加倍的实验方法,探讨不同气溶胶浓度变化在东亚春季气候变化中的具体作用。结果表明:在春季,3种气溶胶浓度增加方式都使得东亚地区表现出降水中南部减少北部增加,低层大气西南风异常以及地面温度南部增加北部减少。通过对110～120°E的断面分析发现,硫酸盐与黑碳气溶胶在春季首先影响约800 hPa以上大气的温度并通过不同的动力机制影响东亚地区的风场,风场的改变进而导致了云量和降水在东亚北方地区增多而中南部地区减少,并最终使得地面温度表现出东亚中南部地区增温而北方地区相对降温的特征。     

硫酸盐气溶胶直接辐射效应在线与离线模拟方法的比较

利用区域气候模式RegCM 2与大气化学模式连接的模拟系统 ,比较了硫酸盐气溶胶辐射强迫的在线、离线模拟方法的硫酸盐柱含量、大气顶直接辐射强迫及地表温度响应。发现 :在线与离线模拟方法得到的硫酸盐柱含量、有无反馈大气顶直接辐射强迫和地表温度响应在许多地区有很大差异 ,这种差异在较小区域平均的尺度上更显著 ,在全区域平均尺度上也较为明显 ,是不能被忽略的 ;结果显示从硫酸盐含量到辐射强迫和地表温度响应逐渐加大的差异 ,说明硫酸盐气溶胶的辐射强迫与模拟方法有关 ,显示出较大的不确定性。     

硫酸盐和碳黑气溶胶辐射效应的研究

该文在辐射方案中硫酸盐和碳黑气溶胶辐射效应进行了研究，估算了这两种气溶胶成分的辐射强迫，在气溶胶－辐射方案中考虑了：（１）具有不同尺度的硫酸盐和碳黑气溶胶在太阳辐射波长范围内的光学性质；（２）硫酸盐和碳黑气溶胶浓度的比例变化；（３）硫酸盐和碳黑气溶胶的混合形式，当硫酸盐气溶胶和碳黑气溶胶同时存在时，碳黑气溶胶的加热作用与硫酸盐气溶胶的冷却作用相叠加，会使大气顶的负辐射强迫量减少，减少的负辐射强迫量     

韩城石炭——二叠系原煤的自身固硫率和硫的烧失率

对陕西韩城矿区的石炭－－二叠系4个主采煤层的原煤自身固硫率和硫的烧失率进行了研究，其中11号煤96％的煤，5号煤98％，3号煤92％和2号煤94％的硫在800－850℃温度下的灼烧2h已分解释放。其燃渣中的硫主要以硫酸盐的形式存在。煤自身的固硫率和灰分含量密切相关，特别是与煤灰分中的氧化钙关第最为密切，原煤中硫的烧失率与煤中全硫、有机硫和无机硫的含量关系密切。     

鄂尔多斯盆地东南部奥陶系马家沟组碳酸盐岩中黄铁矿成因

鄂尔多斯盆地东南部广泛发育黄铁矿,通过对黄铁矿的矿物学特征、元素组成、硫同位素等的分析,讨论和揭示了该黄铁矿的成因。岩石矿物学研究结果显示黄铁矿具有多种赋存形式,呈零星或集合体充填于膏溶孔和溶蚀孔洞中,或与层状硬石膏相伴生;硫同位素地球化学分析结果显示,黄铁矿的δ34S值介于10. 50‰～24. 00‰之间,平均值为17. 33‰。盆地东南部具备薄层硬石膏、高温驱动和充足的烃类气体等热化学硫酸盐还原作用发生的条件,结合其产状证据认为黄铁矿形成于热化学硫酸盐还原作用。黄铁矿出现的地层中Fe含量较高,介于3 387. 50×10~(-6)～23 112. 50×10~(-6)之间,平均值为13 233. 33×10~(-6),为黄铁矿的形成提供了物质来源。盆地东南部多产低含H2S天然气,研究认为黄铁矿的形成是造成该地区H2S含量较低的主要原因。     

四川盆地H2S的硫同位素组成及其成因探讨

四川盆地天然气绝大部分含有硫化氢,部分含量高达15%以上。其中高含硫化氢天然气主要分布在三叠系飞仙关组、雷口坡组和嘉陵江组;震旦系、石炭系、二叠系属于低含硫化氢,上三叠统须家河组和侏罗系属于微含硫化氢或不含硫化氢天然气藏。研究表明,三叠系飞仙关组、雷口坡组和嘉陵江组、震旦系、石炭系储层中发育的膏质岩类为TSR形成硫化氢提供了物质基础;富含有机硫源岩的高温裂解是二叠系低含硫化氢天然气的主要成因。硫同位素组成表明,高含硫化氢天然气的硫同位素比储层硫酸盐硫同位素δ34S亏损7‰～11‰;而低含硫化氢天然气硫同位素分布区间较宽,在0‰～20‰之间,大部分比同期硫酸盐的硫同位素轻15‰左右。四川盆地三叠系膏岩的硫同位素值分布较宽,并呈现阶梯状变化,而硫化氢的硫同位素则呈现出相似的分布规律,表明各气层硫化氢中的硫来自于本层系的硫酸盐,即TSR发生在各自的储集层中;另外四川盆地三叠系TSR发生时各气藏的温度条件相近,即各气藏的硫化氢在大致相同的温度条件下发生;同时也说明TSR过程中硫同位素的分馏过程与硫酸盐本身硫同位素数值的高低无关,而与TSR反应的温度条件和反应程度有关。还建立了运用硫化氢的硫同位素和含量判识硫化氢成因类型的模式。     

我国主要汞矿床的辰砂硫同位素组成

汞矿是我国重要有色金属矿产之一,和世界相比,有其独特之处。据26个汞矿床(点)229件辰砂硫同位素测定值统计,绝大部分辰砂的δ~(34)S都是正值,且与含矿地层中硫酸盐δ~((?)4)S的差值,大致有一个确定的变化范围。辰砂的δ~(34)S比含矿地层中硫酸盐的δ~(34)S平均低9.35‰。从时间的总体上看,各时代地层中辰砂的δ~(34)S变化曲线与海洋硫酸盐的δ~(34)S时间变化曲线,几乎具有相同的演化趋势。因而,在一般情况下,辰砂中的硫都是来自含矿地层中的海洋硫酸盐。