全球变化中的北极碳汇：现状与未来

由于海冰覆盖，北极碳汇（Arctic Carbon Sink）在全球碳通量预算中经常被忽略或简单处理。但随着全球变化加剧，北极发生快速变化，北极碳循环及其对全球变化的响应与反馈日趋重要。综合对北极碳汇的研究结果，分析了北极碳汇的来源、变化以及主要调控因子，评估了北极碳汇现状。探讨了在全球变化中，影响北极碳汇变化的因素及其对未来北极碳汇变化趋势的影响。      

有机碳同位素示踪古环境变化研究

对有机碳同位素示踪环境变化的原理、研究对象、取得的进展和存在的问题等进行了详细研究，认识到C～H键比C-O键有利于富集^12C，从而导致生物或有机碳δ^13C为极低的负值，使有机碳与无机碳之间存在显著的碳同位素差异。光合作用类型的不同使植物分为C3，C4和CAM3种类群，并导致不同类群的植物具有不同的碳同位素组成，C3植物δ^13C=-20‰～-32‰，平均-28‰，而C4植物δ^13C=-9‰～-17‰，平均-14‰。气候环境的差异影响了光合作用的类型和强度，使不同环境的植物类群特征不同，不仅造成植物组合的碳同位素组成不同，而且导致不同食性的动物牙齿等化石的碳同位素组成的差异，甚至相应的无机碳同位素的变化，因此生物链及其衍生物的碳同位素研究也就成为反演某一地区或某一时期气候环境的有效手段。被作为研究对象的地质记录可分为有机和无机两类，有机类主要包括树轮等植物化石、牙齿等动物化石、煤等陆相沉积有机质、海相沉积有机质、土壤(前者的衍生物)，这些研究对象分别适合于目的不同的环境研究，并获得了较好的效果。进而发现有机碳同位素在研究重大生物灭绝事件、C4植物起源、地球早期生命起源、地外生命存在与否、矿产资源形成时的有机质作用等问题上将有重要作为。     

天然气的混合类型及其判识

通过对天然气独特的物理、化学特征研究,探讨了不同成因来源天然气混合的机理和条件,将天然气混合划分为有机来源与无机来源的混合、有机质不同母质形成天然气的混合和不同成熟阶段有机成因气混合等三大类型。通过具体实例解剖研究了天然气混合的判识,初步建立了不同成因类型天然气的混合的模式。     

异常热作用对油藏中原油的影响——以塔里木盆地塔中18井为例

塔里木盆地塔中18井揭示了一个94m厚的侵入岩体侵入到志留系砂岩中,在侵入岩体异常热作用下,砂岩中原来存在的原油变成了黑色的碳质沥青,沥青反射率高达3.54%,已到了非常高的热演化阶段.塔中18井碳质沥青的C27,C28和C29甾烷分布特征与邻近的塔中11,塔中12,塔中45和塔中47井同层位的样品较为一致,仍保留着"V"字型分布的特征,仍能作为有效的油源对比标志,并表明其油源为中-上奥陶统烃源岩;但萜烷类的一些油源对比参数与邻近井相比已经发生了较大的变异,不能再用作油源对比标志.邻近的塔中11,塔中12,塔中45和塔中47井样品氯仿沥青"A"碳同位素δ13C值位于?32.53‰~?33.37‰之间,属于塔里木盆地正常古生界海相原油范畴,但塔中18井异常热作用下形成的碳质沥青碳同位素δ13C值位于?27.18‰~?29.26‰之间,具有明显偏重的特征.饱和烃组分上,塔中18井碳质沥青的饱和烃中含有相对较多轻烃组分(nC14~nC20),轻烃和重烃之比(ΣnC21?/ΣnC22 )位于4.56~39.17之间,而邻近的塔中11等井轻烃和重烃之比(ΣnC21?/ΣnC22 )位于0.85~1.92之间;塔中18井饱和烃还具有强烈的偶碳优势,OEP(奇偶优势指数)值位于0.22~0.49之间,而邻近的塔中11等井不具有明显的偶碳优势或奇碳优势,其OEP值位于0.88~1.05之间.另外,由于异常热作用下含烷基的芳烃化合物的脱烷基化作用和芳环的稠合作用,塔中18井与邻近的塔中11等井相比,含有相对较高的不含烷基取代基的芳烃化合物(如菲等)和相对较高的多环芳烃化合物(如甾蒽、芘、苯并[a]蒽、苯并荧蒽等).     

中国近海沉积物氮和有机碳标准物质的研制

我国海洋沉积物的研究近几年发展较快,但是缺少有定值的氮、有机碳标准物质。本文针对及其匮乏的氮、有机碳国家二级标准物质进行了我国近海沉积物总氮(TN)、总碳(TC)、总有机碳(TOC)含量的分析标准参考物质的研制。研究样品采自"我国近海海洋综合调查与评价"专项提供的表层沉积物,经过冷冻干燥、研磨至74μm,使用元素分析仪和氧化热解-气相色谱法分析总氮和总碳的含量;使用元素分析仪和氧化热解-电位法分析总有机碳的含量,制备了一系列16个有定值的总氮、总碳、总有机碳含量的近海沉积物标准物质。样品在均匀性检验中,F的实测值小于临界值,相对偏差较小,样品的均匀性较好。在稳定性检验方面,两年内多次测定的分析结果无方向性变化,统计计算结果显示稳定性良好。本文研制的这16个近海沉积物标准物质在3家实验室进行了联合定值,按照ISO导则35和国家一级标准物质研制规范,给出了该系列标准物质总氮、总碳、总有机碳含量的标准值和不确定度。这批标准物质分为不同海区,不同海区的标准物质又分为不同的沉积物类型,研制的不同海区不同沉积物类型的标准物质对现有的海洋沉积物标准物质进行了有效的补充。     

太湖入湖河口和开敞区CDOM吸收和三维荧光特征

应用吸收和三维荧光光谱对2007年夏季太湖入湖河口和大太湖开敞区有色可溶性有机物(CDOM)浓度及来源进行研究.结果表明,河口区和开敞区CDOM吸收系数a(355)存在显著空间差异,河口区明显大于开敞(ANOVA,P<0.001),a(355)最大值出现在大浦河口和竺山湾漕桥河几附近,最小值出现在东太湖和胥口湾.a(355)与溶解性有机碳、化学耗氧量浓度存在显著正相关.所有样品一般都含有4个明显的荧光峰,包括1个可见光区的类腐殖质荧光C峰,1个紫外光区的类腐殖酸荧光A峰,2个类蛋白荧光B峰和D峰.河口区外源输入的类腐殖质荧光非常强,最著大于开敞区(ANOVA,P<0.05).而河口区和开敞区类蛋白荧光没有显著性差异,反映开敞区除外源河流输入外,内源生物降解等对类蛋白荧光贡献增加.在河口区B、C峰的比值r(B/C)/b于1,均值为0.62±0.14、在开敞区r(B/C)除12#是0.92,其他值均大于1,均值为1.12±0.13,初步判断r(B/C)可以作为区分CDOM来源的重要参数.CDOM吸收a(355)与类腐殖质荧光C峰、A峰均存在极显著的正相关,而与类蛋白荧光相关性则明显下降,与D峰存在显著正相关,与B峰没有显著相关.     

近百年来湖泊有机碳与无机碳埋藏响应流域开发的协同变化——以石林喀斯特地区为例

有机碳和无机碳的流域输出是湖泊碳埋藏的重要驱动因子,而喀斯特地区无机碳循环具有反应迅速且对人类活动影响敏感的特点.在流域开发持续增强的背景下,喀斯特地区湖泊有机碳和无机碳的来源、含量与埋藏通量可能会出现同步变化的协同模式.本文以云南省石林喀斯特地区流域土地利用类型不同的两个中型湖泊(长湖、月湖)开展对比分析,通过对沉积物钻孔的土壤侵蚀强度(磁化率)、流域外源输入(C:N比值)、水动力(粒度)、营养盐(总氮、总磷)、藻类生产力(叶绿素色素)等代用指标的分析,结合监测数据和历史资料重建了两个湖泊环境变化的近百年历史,并定量识别了有机碳和无机碳埋藏响应流域开发的变化特征与协同模式.沉积物磁化率和C:N比值结果揭示了流域地表侵蚀和外源输入的阶段性特征,同时总氮和总磷含量记录了长湖和月湖营养水平上升的长期模式.在流域森林覆被较高(33.43%)的长湖中,全岩和有机质C:N比值分别与磁化率信号呈显著正相关(r=0.95和0.89,P<0.001),且与无机碳和有机碳含量呈显著负相关(r=-0.94,P<0.001和r=-0.52,P=0.01),反映了森林植被退化时流域碳输出的减少对沉...     

水中氯代烃单体碳同位素分析中预富集方法进展

高精度准确测定氯代烃单体碳同位素对示踪污染物来源,了解污染物的生物降解过程具有重要意义。在环境转化过程中,有机污染物的同位素组成可能是稳定不变的,也有可能发生改变。若污染物的同位素组成在迁移转化过程中不变,根据其同位素组成可以示踪污染物的来源;若同位素组成变化,根据同位素分馏结果,可以评价环境中有机污染物降解发生的可能性和程度。本文综述了固相微萃取、静态顶空进样、吹扫-捕集、多级串联技术等前处理方法与气相色谱-燃烧-同位素比值质谱仪(GC-C-IRMS)联用分析水中氯代烃单体碳同位素的研究进展,比较了分析方法的优缺点。液-液萃取较少用于水中氯代烃的单体同位素分析。静态顶空进样、固相微萃取、吹扫-捕集都是无溶剂富集技术,与GC-C-IRMS联用分析水中氯代烃单体同位素过程中不存在或存在小且恒定的可校正的同位素分馏,分析精度一般优于1‰,没有二次污染,降低了杂质干扰,提高了GC-C-IRMS的分辨率和分析精度,降低了检测限。从静态顶空进样、固相微萃取、吹扫-捕集,到多级串联等技术与GC-C-IRMS联用分析水中氯代烃单体同位素比值,检测限逐渐降低。目前,吹扫-捕集-GC-C-IRMS在分析水中氯代烃中应用最广泛,重现性好、检测限低。针内微萃取、管内微萃取、搅动棒吸附萃取和顶空进样吸附萃取等前处理方法与GC-C-IRMS仪联用具有一定的应用前景。     

珠江口盆地珠三坳陷文昌组有机质碳同位素异常成因

部分中国近海湖盆和大西洋裂谷盆地发现了腐泥型有机质碳同位素偏重的现象,并伴随异常高总有机碳含量和生烃潜力。本文依据泥岩有机碳测试、孢粉分析、主微量元素、泥岩和原油碳同位素及饱和烃色质色谱资料,并结合现代湖泊盘星藻发育特征,从有机质来源、古环境条件和有机质保存改造三个方面探讨了珠江口盆地珠三坳陷古近系文昌组碳同位素正偏移的成因机制。珠三坳陷文昌组碳同位素异常与气候、古生产力、古水深和藻类勃发等古环境因素有关。然而,从三级层序尺度看,古水深可能是一个不可忽视的重要因素：指示水深的Rb/K比值随深度加深而增加,与碳同位素和TOC含量变化趋势一致。同时现代湖泊研究也证实了盘星藻分布于不同水深范围,因此“深水型盘星藻”的繁盛很可能是珠三坳陷文昌组二段烃源岩碳同位素偏重的根本原因。     

准噶尔盆地滴南凸起-阜北斜坡区原油地球化学特征及来源

滴南凸起-阜北斜坡区位于准噶尔盆地中央隆起带东段,其周缘地区有多个生烃凹陷,发育四套烃源岩,具复杂的油源关系。为厘清该区中上侏罗统油源关系,利用多项地化指标进行油源对比,结果表明:A类原油具轻碳同位素,植烷优势明显,高伽马蜡烷指数,表现出了湖相母质输入的特点,与二叠系泥岩具良好亲缘关系;B类原油具重碳同位素,姥鲛烷优势,几乎不含伽马蜡烷等特征,反映了原油母质形成于强氧化的沉积环境,与侏罗系泥岩同源;C类原油各项指标介于以上两类原油之间,是二叠系与侏罗系烃源岩的混源。