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991.
煤与CH4,CO2和H2O相互作用的分子机制是深入认识流体在煤中的赋存状态、流体诱导的煤溶胀(或收缩)等现象的基础.相对于各种仪器分析技术,基于分子力学、分子动力学及量子化学的分子模拟技术是揭示物质结构与性质间关系、了解物理化学体系中物质相互作用机制的有力工具.本文应用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)方法对兖州煤模型(C222H185N3O17S5)的吸附行为进行了研究,获得了CH4,CO2与H2O的吸附量、吸附构型以及含氧官能团的影响,并利用等量吸附热及能量变化数据揭示了三种物质的不同吸附机理.(1)单组分CH4,CO2和H2O的等温吸附曲线均与Langmuir模型吻合较好,吸附量相对大小为CH4CO2H2O;高温不利于吸附;CH4/CO2/H2O三元混合组分(摩尔组分比1:1:1)吸附,仅H2O与Langmuir模型吻合.(2)CH4,CO2和H2O在298.15 K时的平均等量吸附热分别为22.54,36.90和37.82 kJ mol-1,即H2OCO2CH4;温度越高,等量吸附热越小;压力对吸附热则无明显影响.(3)CH4在孔隙中呈聚集态分布,CO2呈两两交叉的排列形式H2O分子在氢键作用下,O原子规律地指向周围H2O分子中或煤分子中的H原子;三者分子间距分别为0.421,0.553和0.290 nm,径向分布函数显示H2O分子排列最为紧凑并形成紧密分子层.(4)H2O围绕煤表面的含氧官能团形成明显分层分布,作用强度从大到小依次为羟基羧基羰基;CO2与CH4仅出现微弱的分层.(5)兖州煤模型吸附CH4,CO2及H2O分子后,体系总能量、体系价电子能和体系非成键能均降低.体系总能量降低幅度表明兖州煤模型中吸附优先顺序为H2OCO2CH4.价电子能的降低,表明地质条件下由于压力作用形成的"应变煤",在与流体作用过程中发生结构重排以形成更加稳定的构象,可能是流体与煤作用后产生溶胀的分子机制.范德华力、静电力与氢键力对非成键能降低的不同贡献揭示,煤与CH4的相互作用为典型物理吸附;与CO2的相互作用是以物理吸附为主,并存在微弱的化学吸附;与H2O的作用则是物理化学吸附并存. 相似文献
992.
自然水体中污染物的迁移、转化规律与经泥沙吸附后的沉降、再悬浮等泥沙过程密切相关,其机制尚不明确。采用污染物输运年龄对泥沙影响进行了量化分析,并应用于南黄海辐射沙脊群西洋海域。基于水体中泥沙-污染物模型,推导了考虑泥沙影响的污染物输运年龄的计算方程,通过数值模拟分析了污染物分配系数KD对污染物输运年龄空间分布的影响。研究成果表明:计入泥沙影响后,污染物浓度显著减小,污染物输运年龄随之增大,表明泥沙对污染物扩散起阻碍作用;污染物分配系数KD表征泥沙吸附能力,污染物输运年龄与其呈一定的正相关性,当该系数达到一定值(KD=10^3L/g)时,泥沙吸附能力趋于饱和,污染物输运年龄不再发生显著改变。 相似文献
993.
本研究采用批实验方法探究了不同形态洛美沙星(LOM)在高岭土上的吸附特性。LOM吸附动力学结果符合准二级反应动力学方程,吸附等温数据可用Langmuir方程很好地拟合。随着溶液pH值增大,洛美沙星吸附量先增大后减小,且pH值在洛美沙星pKa1与pKa2间吸附量达到最大。不同形态LOM在高岭土上的吸附量排序为LOM^±>LOM^+>LOM^-。溶液离子强度和无机阳离子种类对LOM^+在高岭土上的吸附影响十分微弱,但均明显抑制了LOM^±的吸附,且离子强度越大,抑制作用越明显。不同无机阳离子抑制程度排序为Mg^2+>Ca^2+>K^+>Na^+。LOM^+在高岭土上的吸附机理主要是内层络合和阳离子交换;LOM^±在高岭土上的吸附机理主要是阳离子交换、氢键作用和静电引力作用;LOM^-与高岭土表面存在较大静电斥力,导致吸附量很小,可能是外层表面络合引起少量的吸附。 相似文献
994.
大气氧化能力(AOC)通常是指大气通过氧化过程去除大气中微量气体成分的速率总和。在对流层和近地层大气中,AOC主要表观为对污染气体的清除能力或净化能力,亦称大气氧化性。AOC是地球大气自洁净的核心能力,但一直缺乏对其内涵的深入认知和对其指标的量化描述。本文作者通过承担国家重点研发计划“区域大气氧化能力与空气质量的定量关系及调控原理”研究等项目,从大气化学基本理论入手,对AOC开展了系列研究,并在其量化表达方面取得了突破性进展。本文将围绕“大气氧化能力量化研究”这一科学问题,对这些进展进行简要的描述。首先在深入认知AOC内涵的基础上,分别从大气化学的热力学和动力学基本原理出发,构建了大气氧化能力表观指数(AOIe)和潜势指数(AOIp),并通过二者归一化指数日变化闭合研究,发现了非均相化学过程对AOC的贡献不容忽视。随着PM2.5污染的加重,无论夏季还是冬季,AOIe亦随之增加,但在冬季AOIp则出现了相反的情景,表现出AOIp的变化受气象条件的影响更大。AOC闭合研究思路用于大气OH自由基的储库分子HONO“未知源”研究,发现了北京大气HONO的重要非均相来源,阐... 相似文献
995.
996.
高岭石水溶液的界面反应特征 总被引:2,自引:1,他引:1
高岭石的表面荷电性、溶解及其对 Cu2 、 Pb2 的吸附等实验结果表明, 高岭石的零净质子电荷点 pHPZNPC=5.2,但端面 >AlOH的 pHPZNPC在 6.5~ 7.0之间,而 >SiOH的 pHPZNPC < 2.3;然而,在 pH 2~ 10范围,ζ电位均为负值,即电动电荷等于零对应的 pH (pHIEP) < 2;且在 pH < 4溶解时, Al溶出率比 Si高,表明高岭石表层形成富 Si贫 Al层.随着溶液 pH由酸性往碱性的变化,重金属离子的吸附表现为离子交换与表面配位模式并存,并发生规律性的变化:在 pH < 6.5时主要表现为离子交换吸附,在 pH < 4时由于受到高岭石 Al的高溶出及较高的离子强度影响,高岭石对 Cu2 、 Pb2 的吸附率较低,但在 pH 5~ 6附近吸附率有明显的提升,并且有个吸附平台;在 pH > 6.5时,主要表现为离子交换和表面配位均为重要的吸附机制,若 pH再升高或重金属离子浓度过高时甚至发生表面沉淀.研究还表明,溶液 pH与离子强度影响高岭石水界面反应过程,表面溶解与质子化反应改变高岭石的表面性质,包括表面荷电性和表面位化合形态,因而调控 Cu2 、 Pb2 的界面吸附行为. 相似文献
997.
998.
磁铁矿是岩石、土壤和沉积物中少量而又普遍存在的副矿物,是环境磁记录的主要载体.磁铁矿在表生地质过程中受到机械、生物和化学风化作用使其结构、粒径、氧化程度、磁学性质发生一系列变化,这些变化对环境磁学以及表生地质过程的研究具有重要意义.从矿物学角度研究了磁铁矿粒径、相转变、氧化程度和磁化率随着研磨时间的变化规律.结果表明,平均粒径为4 μm的磁铁矿在研磨1 h后粒径变化趋于稳定,但随着研磨时间的增加,磁化率逐步降低而氧化率逐渐增加.通过对研磨后样品进行XRD分析表明,随着研磨时间的增加,磁铁矿衍射峰强度明显减弱,衍射峰宽化,赤铁矿的衍射峰强度逐渐增强.由此可见,原生磁铁矿(对沉积物而言属于碎屑磁铁矿)低温氧化产物是赤铁矿而不是磁赤铁矿.在表生地质演化过程中颗粒的机械碰撞不仅使磁铁矿颗粒变细,而且可能影响到磁铁矿常温氧化、磁学性质和晶体结构. 相似文献
999.
辽东辽河群大石桥组碳酸盐岩稀土元素地球化学及其对Lomagundi事件的指示 总被引:6,自引:4,他引:2
2.33~2.06Ga期间发生了全球性大气圈充氧作用及其相关的占δ~(13)C_(carb)正异常,被称为Lomagundi事件.2.2~2.174Ga的辽河群大石桥菱镁矿及其围岩显示了δ~(13)C_(carb)正异常,是运用REY(REE+Y)指纹技术研究Lomagundi事件的良好对象.本文研究表明,6件白云岩围岩样品∑REE为0.988×10-6~2.744×10-6;Y/Ho比值为37.9~49.4(平均42.5±4.7);(La/La~*)_(SN)为1.075±0.317,(Gd/Gd~*)_(SN)为1.390±0.166,均为正异常;HREE富集(Nd_(SN)/Yb(_SN)=0.38~0.78).所有上述特征与现代海水REY配分模式一致,表明这些样品记录了Lomagundi时期海水的REY特征.6件菱镁矿样品∑REE为4.549±2.239,高于围岩白云岩;HREE弱亏损(Nd_(SN)/Yb_(SN)=1.141±0.265),Y/Ho平均值为40.2±3.2;(La/La~*)_(SN)为0.657~1.149(平均0.919±0.203),(Gd/Gd~*)_(SN)=1.036±0.081,正异常程度弱于白云岩,但仍显示以海水来源为主.矿体顶板滑石白云岩∑REE含量最高(10.758);页岩标准化稀土配分模式为平坦型,(Eu/Eu~*)_(SN)正异常高达1.97,Gd和Y正异常最小,Y/Ho比值最低(31.3),(Nd/Yb)_(SN)为0.89,显示受后期热流体交代影响.菱镁矿(Sm/Yb)_(CN)值(2.61±0.45)高于白云岩(1.19±0.27),指示海水由深变浅,大石桥菱镁矿及其围岩白云岩REY主要来自陆源溶解物,洋底热液贡献微弱,制约REY特征的主导因素为大气圈-水圈的性质,如fO_2,pCO-2等.白云岩和菱镁矿(Ce/Ce~*)_(SN)值平均分别为1.11±0.13和1.04±0.08,表明2.2~2.174Ga期间大陆风化作用加剧,海水呈碱性,pH值>8.2.2.33Ga前的化学沉积物(Eu/Eu~*)_(SN)>1.53,2.06Ga后的化学沉积物(Eu/Eu~*)_(SN)<1.53,大石桥组白云岩和菱镁矿(Eu/Eu~*)_(SN)均值分别为1.44±0.11和1.58±0.20.表明2.2~2.174Ga时海相沉积物(Eu/Eu~*)_(SN)≈1.53,2.33~2.06Ga是地球水圈-气圈系统由还原向氧化转变的关键时期. 相似文献
1000.
Chen Wei 《中国地球化学学报》2009,28(4):440-444
Low- and high-concentration nitric wastewater can induce stable nitrite accumulation and realize the nitrification system, with the nitrite accumulation rate between 50% and 90%. In the low-concentration nitrite nitrification system, the average FA concentrations during the period of stable nitrite accumulation remained at 7 to 10 mg/L. In the high-concentration nitrite nitrification system, the nitrogen oxidation activity will not be affected by biomass, the nitrite oxidation activity is related to the system biomass, it is recommended to be measured by FA/MLSS. Keeping the FA sludge load below 0.1 is the precondition of making good nitrite accumulation and nitrogen degradation rate. Nitrite oxidation bacteria cannot be totally eliminated or washed out from the system. 相似文献