氧化亚铁硫杆菌与毒砂相互作用的阶段性及其机理研究

设计了毒砂的生物氧化和化学氧化两组对比实验,并对反应35d的溶液化学、固相产物成分和矿物表面元素化合态变化进行了分析,以说明氧化亚铁硫杆菌（A．ferrooxidans）与毒砂的相互作用机理。研究发现,毒砂的生物氧化过程随A．ferrooxidans菌生长规律分为三个阶段：（1）反应前7d,生物氧化作用还很弱,以自然氧化反应为主;（2）反应8～21d,生物氧化反应开始发生,细菌进入迟缓生长期;（3）反应22～35d,细菌处于对数生长期,生物氧化作用强烈。由离子浓度变化规律反映,前两个阶段生物氧化速率低于化学氧化,第三阶段起生物氧化速率高于化学氧化。细菌生长受溶液累积的As抑制,A．ferrooxidans菌能促进As和Fe形成砷酸铁沉淀,以降低As的抑制作用。毒砂表面高价态元素的比例随细菌生长和溶液Fe离子浓度的升高而增大,生物氧化第三阶段毒砂表面高价态元素的比例高于化学氧化。氧化过程中毒砂表面覆盖中间氧化产物S^0和As2S3沉积层,对比化学氧化,Aferrooxidans菌能不断把Fe^2＋氧化成Fe^3＋,促进毒砂表面中间产物氧化,并间接氧化毒砂。     

Kinetic Modeling the Formation of Low-mature Gases and Analysis of the Possibility to Be Accumulated

At present, shallow gases have received much attention due to low cost in exploration and production. Low-mature gases, as one significant origin to shallow gas, turns to be an important research topic. The present understanding of low-mature gases is confined within some geological cases, and few laboratory studies have been reported. Therefore, the potential and characters of low- mature gases are not clear up to now. Here, two premature samples （one coal and the other shale） were pyrolyzed in a gold confined system. The gaseous components including hydrocarbon gases and non-hydrocarbon gases were analyzed. Based on kinetic modeling, the formation of low-mature gases was modeled. The results showed that during low mature stage, about 178 mL/gTOC gas was generated from the shale and 100 mL/gTOC from the coal. Two third to three fourth of the generated gases are non-hydrocarbon gases such as H2S and CO2. The total yields of C1-5 for the two samples are almost the same, 30-40 mL/gTOC, but individual gaseous hydrocarbon is different. The shale has much lower C1 but higher C2-5, whereas the coal has higher C1 but lower C2-5. Hydrocarbon gases formed during low-mature stage are very wet. The stable carbon isotope ratios of methane range from -40‰ to -50‰ （PDB）, in good consistence with empiric criterion for low-mature gases summed up by the previous researchers. The generation characters suggest that the low-mature gases could be accumulated to form an economic gas reservoir, but most of them occur only as associated gases.     

季节性冻结高寒泥炭湿地非生长季甲烷排放特征初探

高寒泥炭湿地是重要的大气甲烷(CH_4)排放源。由于高寒湿地非生长季的气候条件极其恶劣,过去的原位观测研究大多集中在生长季,致使迄今仍对季节性冻土区高寒泥炭湿地的非生长季CH_4排放缺乏充分认识。以地处青藏高原东北部的若尔盖地区典型湿地为例,采用静态暗箱—气相色谱人工观测方法,开展了跨越冬、春季和初夏季连续9个月的原位观测研究,试图了解该湿地的非生长季CH_4排放特征及其相对重要性。结果与初步结论如下:(1)整个观测期间上午09:00(北京时间,下同)至11:00时段在6个空间重复位置的CH_4通量平均值介于0.1~1.0 mg C m~(-2) h~(-1);(2)非生长季也发生着较强CH_4排放,且温度响应系数Q_(10)(18.1~29.8)远远大于生长季(1.4~2.2),这意味着非生长季的CH_4排放对气候变暖更加敏感;(3)结合其他生长季的观测结果,对观测数据的外推估计,该湿地的CH_4年排放量约为29.4 kg C ha~(-1) a~(-1),其中非生长季的贡献率高达50%以上;(4)观测期的CH_4通量具有明显季节变化,可解释为温度季节变化、土壤冻结与消融过程、水位(或土壤湿度)季节动态和植物生长节律等共同作用的结果;(5)CH_4排放年通量在湿地三种微地形之间呈现出显著差异,即凸起处相对最弱,凹陷处相对最强(p0.05),这主要是水位(或土壤湿度)、植物分布等因素的空间差异所致;(6)考虑到三种微地形在整个湿地的面积占比时,凸起处、凹陷处和过渡带对整个湿地CH_4排放年通量的贡献率依次大约为16%、11%和73%。不过,本研究中原位观测的持续时间相对较短,上述结果或结论能否在年度或更长时间尺度上重现,还需要长期连续观测研究加以检验。     

全球二维大气化学模式和大气化学成分的数值模拟

建立了一个全球二维纬向平均化学模式,模式包括了从90°S到90°N,从地面到20 km高度的大气.模式中应用的流场来自根据加热率计算得到的剩余环流.模式化学部分包括34种大气成分、104个化学反应和光化学反应.其中,甲烷、一氧化碳和氮氧化物排放分为季节性和非季节性排放源,并将其参数化为时间和纬度的函数再应用到模式中去.按1990年的甲烷、一氧化碳和氮氧化物的的排放水平模拟得到了多种大气组成的分布,模拟结果与观测有较好的一致性.由于模式考虑了一氧化碳的季节变化,模拟得到的OH自由基分布更为合理.模式的建立为今后进一步研究大气微量成分的全球循环过程及其长期变化提供了有效的手段.     

太湖流域单季稻的甲烷排放研究

根据1994～1996年太湖流域单季稻的CH4排放的观测资料,分析了该地区稻田CH4排放的日变化的一些统计特征,对排放的季节变化和年际变化及相关因子对排放的影响进行了分析和研究。结果表明:太湖地区单季稻的CH4排放的特征值为0.07～0.11 g/(m2·d),而且存在巨大的年际变化,其中1995年的排放是1994年和1996年的5～7倍。与NH4HCO3相比,施用尿素使甲烷的排放增加10%～70%。晒田使CH4的排放减少,土壤的扰动则使CH4的排放增加。文中对CH4的排放与水稻的生长的关系及温度的变化对排放的影响也进行了讨论。     

饮用水中三种痕量卤代甲烷的超声辐照处理

以饮用水中痕量氯仿、四氯化碳和一溴二氯甲烷3种卤代甲烷为目标化合物,采用超声辐照技术研究它们在不同条件下的去除效果.结果表明,3种卤代甲烷的超声降解遵循准一级反应动力学模型,超声辐照1 h后的去除效率与速率常数均按氯仿、一溴二氯甲烷、四氯化碳的顺序递增,分子的疏水性对3种卤代甲烷的降解效率有显著影响.超声强度越大,饮用水中的痕量卤代甲烷去除效果越好.超声辐照后自来水的pH值降低很小,进一步论证超声技术应用于饮用水处理的可行性.在敞口容器中,超声波辐照对水样中的卤代甲烷同时存在着降解与吹脱作用,根据超声空化理论,提出可能的超声吹脱机理.     

森林排放非甲烷碳氢化合物的初步研究

1995年6月至1996年4月,在广东肇庆鼎湖山自然保护区每两周采样一次,利用0.8 L不锈钢采样钢瓶采样和气相色谱法分析、研究森林排放的非甲烷碳氢化合物的浓度。结果表明,森林排放的异戊二烯有明显的季节变化,其浓度与温度有明显的正相关关系。     

Simulated Spatial Distribution and Seasonal Variation of Atmospheric Methane over China: Contributions from Key Sources简

We used the global atmospheric chemical transport model,GEOS-Chem,to simulate the spatial distribution and seasonal variation of surface-layer methane （CH4） in 2004,and quantify the impacts of individual domestic sources and foreign transport on CH4 concentrations over China.Simulated surface-layer CH4 concentrations over China exhibit maximum concentrations in summer and minimum concentrations in spring.The annual mean CH4 concentrations range from 1800 ppb over western China to 2300 ppb over the more populated eastern China.Foreign emissions were found to have large impacts on CH4 concentrations over China,contributing to about 85％ of the CH4 concentrations over western China and about 80％ of those over eastern China.The tagged simulation results showed that coal mining,livestock,and waste are the dominant domestic contributors to CH4 concentrations over China,accounting for 36％,18％,and 16％,respectively,of the annual and national mean increase in CH4 concentration from all domestic emissions.Emissions from rice cultivation were found to make the largest contributions to CH4 concentrations over China in the summer,which is the key factor that leads to the maximum seasonal mean CH4 concentrations in summer.     

塔里木盆地库车坳陷烃源岩生成甲烷的动力学参数及其应用

根据压力下黄金管封闭体系热模拟实验结果 ,应用 Kinetics和 GOR- Isotope Kinetics专用软件 ,获得了塔里木盆地库车坳陷三叠系—侏罗系烃源岩的生烃动力学参数及碳同位素动力学参数。库车坳陷侏罗系煤、煤系泥岩及三叠系泥岩热解生成甲烷具有各自的活化能分布范围 ,分别是 197～ 2 6 8k J/ mol、180～ 2 6 0 k J/ mol、2 14～2 89k J/ m ol,频率因子各为 5 .2 6 5× 10 1 3s- 1、9.76 1× 10 1 1 s- 1、2 .2 70× 10 1 4s- 1 ,反映它们的生烃行为有所差异 ;其相应的碳同位素动力学参数也有差别 ,平均活化能分别是 2 2 8k J/ mol、2 0 5 k J/ mol、2 31k J/ mol。在此基础上 ,应用这些动力学参数 ,并结合地质背景 ,进一步探讨了依南 2气藏天然气的成因和运聚成藏模式。研究表明 ,依南 2气藏天然气主要来源于库车坳陷阳霞凹陷中心侏罗系煤系烃源岩 ,主要聚气时间为 5～ 0 Ma,对应 Ro 为 1.2 5 %～ 1.95 % ,天然气散失率为 2 5 %～ 30 %。该研究对塔里木盆地 ,乃至我国其他地区天然气藏的成因评价与成藏过程研究具有参考和借鉴意义。     

亚热带森林非甲烷碳氢化合物的研究 I.季节变化(钢瓶采样)

对中国亚热带森林地区的非甲烷碳氢化合物(NMHC)进行了一年多的钢瓶采样,并利用气相色谱仪对空气样品进行了分析,得到了大量NMHC的实测资料以及它们的季节变化规律和相互之间的关系.研究表明,NMHC的主要来源是当地植物的排放.对异戊二烯及其影响因子进行了详细研究.