不同来源有色溶解性有机物光化学/微生物降解过程

城市非点源污染向水生生态系统中输入大量的溶解有机物(DOM),对生态系统健康产生重要影响.有色可溶性有机物(CDOM)是广泛分布于自然水体中的一类成分和结构复杂、含有多种高活性化学官能团的大分子聚合物,是DOM的重要组分,对水生生态系统健康、能量流动及生物地球化学循环有重要影响.光化学反应和微生物代谢过程被认为是控制水体CDOM转化、降解和循环的主要影响因素.然而,对城市化如何影响CDOM组成以及光化学和微生物如何相互作用影响城市水体CDOM动态的理解是不足的.因此,为评估光化学过程和微生物代谢对不同城市水体CDOM降解与转化的贡献,解析不同城市水体CDOM光化学/微生物降解作用机理,本研究在英国伯明翰选择3类具有典型DOM来源的水体样本,通过实验室9 d受控培养实验,对比分析光化学以及微生物影响下CDOM来源和组成的变化.结果表明:(1)城市河流由于接受上游污水排放及较短的水力滞留时间,含有丰富的芳香性碳,其CDOM光化学活性明显高于湖泊,光化学降解率为16.60%;(2)城市湖泊CDOM受人类活动影响,自生源类荧光成分富集,生物活性高,在微生物培养过程中CDOM增加了62.16%,...     

白洋淀春季沉积物好氧反硝化菌群落结构特征及对溶解性有机物的响应

好氧反硝化因其独特优势成为近年来生物脱氮的研究热点,溶解性有机物(DOM)作为微生物碳源是造成群落差异的重要原因,为了探究白洋淀不同功能区好氧反硝化菌群落结构对溶解性有机物碳源的响应,本文结合荧光区域积分法以及napA反硝化基因的高通量测序技术,对白洋淀春季沉积物中的好氧反硝化菌群落结构特征以及好氧反硝化菌对溶解性有机...     

三峡水库成库后水体中CODMn、BOD5空间变化

根据2004年2、5、8月,三峡水库成库后6个水平断面、4个垂直断面采样分析,对水体水质参数、DO以及CODMn和BOD5的水平分布和垂直分布进行了研究.研究结果表明,成库后BOD5达到国家地表水Ⅰ类标准,CODMn不同季节变化较大,水质范围在Ⅱ-Ⅳ类标准.BOD5、CODMn变化范围分别在0.1-1.3 mg/L,1.8-6.3 mg/L,受三峡水库成库的影响,水平分布上,DO、CODMn、BODs在成库区域低于上游区;CODMn含量丰水期＞平水期＞枯水期;BODs浓度降低主要与污染物停留时间变长有关,CODMn主要是与泥沙沉积有关.垂直分布上,污染物3个层次变化不显著,未出现分层现象.枯水期、平水期、丰水期颗粒态含量占总CODMn范围分别为5.5%-27.3%,9.1%-28.8%,48.6%-78.3%.三峡水库对CODMn、BOD5有净化作用,枯水期成库区域通量CODMn、BODs比上游区降低44%、76%,平水期降低13.5%,32%,丰水期降低31.8%、19.1%.各采样站点有机物通量和流量有显著的相关性.大宁河库湾受浮游藻类生长的影响,DO饱和率高于干流库区.     

江苏省西部湖泊溶解性有机物光谱学特征和来源解析

利用光谱学手段研究江苏省西部湖泊表层水体中溶解性有机物(DOM)组成与结构,并对其来源进行分析.单位浓度可溶性有机碳在254和280 nm波长下的吸光度值(SUVA)测定结果表明,各湖泊芳香性程度及分子量大小依次为邵伯湖>天岗湖>白马湖>石臼湖>洪泽湖>固城湖>骆马湖>高邮湖>宝应湖.特定波长下吸光度的比值(E2/E3、E3/E4)显示邵伯湖和白马湖中的DOM结构复杂、分子量大、苯环多,以腐殖酸为主要成分;其它湖泊的DOM腐殖化程度较低,以富里酸为主.指数函数曲线斜率(S275～295nm)拟合结果也同样表明邵伯湖DOM分子量最大,而宝应湖最低.各湖泊荧光指数和生物指数分别处于1.13～1.30和0.47～0.67范围内,体现出DOM强烈的陆源性.四个主要荧光峰的相对荧光强度之间均存在良好的相关性,表明这些湖泊的类腐殖酸及类蛋白物质可能有着相同的来源.结合这些湖泊的特征及流域经济发展水平,可以初步推断经入湖河流携带的由农业及其下游产业产生的有机质是江苏西部湖泊中DOM的主要来源.     

太湖有色可溶性有机物(CDOM)对COD及BOD5的指示意义

化学需氧量(COD)、五日生化需氧量(BOD_5)及溶解性有机碳(DOC)是指示湖泊水质的重要指标,然而上述指标测定通常耗费大量时间、试剂及人力物力且排放大量有害废液.有色可溶性有机物(CDOM)是溶解性有机物(DOM)中可以强烈吸收光谱中的紫外光和可见光的部分,数据测定耗时短、方便快捷,且样品处理过程环境友好,能在很大程度上反映湖泊水质.本研究基于2016年2、5和8月在太湖均匀布设的32个采样点进行样品采集,运用光谱吸收与三维荧光-平行因子分析(EEMs-PARAFAC)探究太湖CDOM的光谱吸收和荧光组分,探讨CDOM光谱指标对湖泊BOD_5、COD及DOC浓度等湖泊环境质量指标的可替代性.结果表明:(1)运用EEMs-PARAFAC方法解析出3种荧光组分:类腐殖酸C1、类酪氨酸C2和类色氨酸C3.(2) COD和BOD_5和DOC在空间上呈现出相似的分布趋势,不同水期的最高值均出现在竺山湾和梅梁湾,由西北湖区至中部敞水区、东南湖湾递减.(3)在不同水期,COD、BOD_5、DOC浓度和C1组分均表现为丰水期极显著大于枯水期和平水期,a_(254)在丰、平、枯水期间无显著性差异,最大值出现在丰水期;C2与C3组分均在枯水期和平水期极显著大于丰水期.(4)在不同水文时期,COD、BOD_5和DOC浓度均与a_(254)、类腐殖酸C1呈显著正相关,丰水期太湖COD、BOD_5和DOC浓度与CDOM光谱指标的线性相关性要优于枯水期和平水期.(5) CDOM光谱指标在不同水文时期均能很好地替代COD、BOD_5和DOC等作为反映太湖水体中有机物污染程度及湖泊水质的指标.     

抚仙湖有色可溶性有机物的来源组成与时空变化

基于2017年1-12月在抚仙湖开展的逐月观测,利用紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱技术探讨该湖有色可溶性有机物（CDOM）的来源组成及时空变化特征.12个月CDOM吸收值a（254）的均值为3.47±0.57 m^-1,范围为1.82~5.22 m^-1,说明CDOM丰度较低.平行因子分析结果给出了2种类酪氨酸荧光组分（C1和C3）、1种类色氨酸荧光组分（C2）、1种类腐殖质荧光组分（C4）,12个月内源组分（C1+C3）对总荧光强度的平均贡献为65.81%±15.38%,外源组分（C2+C4）的平均贡献为34.19%±15.38%;荧光指数FI的均值为1.73±0.14,腐殖化指数HIX的均值为1.02±0.37,生源化指数BIX的均值为1.23±0.27,说明CDOM主要为微生物内源产生.时空变化方面,春（3-5月）、夏（6-8月）、秋（9-11月）和冬（1、2、12月）季的a（254）分别为3.20±0.47、3.76±0.64、3.67±0.50和3.23±0.38 m^-1,夏季和秋季均显著高于冬季和春季;CDOM丰度及内外源组分的空间分布具有季节异质性,可能与流域土地利用、河流输入、降雨、温度、光辐射等因素有关.     

暴雨事件对千岛湖CDOM及颗粒物吸收光谱特征的影响

为了研究暴雨事件对千岛湖有色可溶性有机物(CDOM)和颗粒物吸收光谱的影响,利用2016年暴雨前(3月1-6日)和暴雨后(4月6-11日)采集的水样,对暴雨前、后千岛湖水体CDOM、浮游藻类和非藻类颗粒物的吸收光谱特征进行分析,探讨暴雨事件对其造成的影响.结果表明:千岛湖作为典型的深水型内陆湖泊,其CDOM、浮游藻类颗粒物和非藻类颗粒物的吸收强度较太湖等浅水型湖泊弱.暴雨前,CDOM光谱吸收系数aCDOM(λ)值在0~0.6 m-1范围内变化,其光谱拟合系数SCDOM的均值为0.0158±0.00145 nm-1.暴雨前浮游藻类光谱吸收在总颗粒物中占主导,aph(λ)在0~0.35m-1范围内变化,非藻类颗粒物光谱吸收系数aNAP(λ)在0~0.15 m-1范围内变化,其光谱拟合系数SNAP均值为5.62±0.57μm-1;暴雨后CDOM光谱吸收系数aCDOM(λ)值在0~1.6 m-1范围内变化,其光谱拟合系数SCDOM的均值为0.0157±0.00101 nm-1.暴雨后浮游藻类光谱吸收系数aph(λ)在0~2.5 m-1范围内变化,非藻类颗粒物光谱吸收在部分区域已占据主导地位,aNAP(λ)在0~0.8 m-1范围内变化,其光谱拟合系数SNAP均值为5.72±0.68μm-1.由CDOM吸收特征值相对分子质量M值得出,暴雨前、后千岛湖不同区域CDOM组成都以富里酸为主,且暴雨前M值分布较均匀,暴雨后M值呈现从新安江向缓冲区、东南区递增的趋势,这说明西北区随暴雨输入的腐殖酸增加了CDOM的相对分子质量.暴雨对SNAP值影响较大的区域为西北区、西南区、东北区,对西南区影响最小.本研究为使用光学手段深入探讨暴雨事件对千岛湖水环境的影响提供重要依据.     

近地面臭氧研究进展

近地面臭氧是空气中氮氧化物和挥发性有机物发生光化学反应的产物,其浓度与气象条件密切相关。晴天少云、紫外辐射较强、温度较高、相对湿度较低以及风速较小的天气,均有利于臭氧的生成,其中紫外辐射是产生臭氧最关键的因素。臭氧前体物（氮氧化物和挥发性有机物）的浓度及其比值是影响近地面臭氧浓度的另外三个重要因素。我国大多数城市的O3处于VOC控制区,即NOx浓度的增加会引起O3浓度的降低,而VOCs浓度的增加则会使其浓度升高。因而VOC源解析问题成为近年来O3研究的一个热点问题。同时,由于气溶胶可以直接吸收、散射太阳紫外辐射、短波辐射以及大气长波辐射,因此气溶胶的存在会影响大气中光化学反应的进程,从而影响臭氧的光化学生成,气溶胶对近地面臭氧的影响已成为目前大气环境的前沿课题。     

基于CMAQ-MCM模型的长三角地区夏季臭氧和大气氧化性影响的研究

传统的空气质量模型多使用简化的光化学反应机制来模拟大气污染物的形成.这些机制主要基于烟雾箱实验拟合的反应速率和产物来模拟二次产物（如臭氧（O₃））前体物的氧化反应,具有一定的不确定性,导致模拟结果产生偏差.针对该问题,本研究将详细的大气化学机理（MCMv3.3.1）与美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统CMAQ相结合（CMAQ-MCM）,模拟研究长三角地区2015年8月27—9月5日臭氧高发时段的空气质量.CMAQ-MCM模型可以较好地模拟长三角地区6个代表城市O₃和其前体物随时间的变化趋势.对模拟的O₃日最大8 h平均浓度的统计分析表明,徐州表现最好（标准平均误差=-0.15,标准平均偏差=0.23）.在长三角地区,居民源对挥发性有机物（VOCs）的贡献最大,占39.08%,其次是交通运输（33.25%）和工业（25.56%）.能源对总VOCs的贡献最小,约为2.11%.对活性氧化氮（NO_y）的分析表明,其主要组分是NO_x（80%）,其次是硝酸（HNO₃）（<10%）.O₃的空间分布与NO_y和NO_x非常相似.HCHO等其他氧化产物的分布与NO_x相似,这很可能是由于在高NO_x条件下VOCs氧化产生的产物.甲基乙烯基酮（MVK）和甲基丙烯醛（MACR）的空间分布与自然源VOCs （BVOCs）非常相似,表明长三角地区MVK和MACR主要由BVOCs氧化生成.长三角地区受到人为源和自然源排放相互作用的影响.     

海洋-大气耦合辐射传输模式

本文在已有的DISORT大气辐射传输模式基础上，耦合进一个海洋反射模式，在海洋反射模式部分，考虑了风生海表毛细波对海表双向反射的作用以及海洋中叶绿素、悬浮物、溶解有机物对海洋反射光谱的影响，同时，为应用方便，为此模式配套了完整的大气温、压、湿、微量气体、气溶胶及太阳地外谱数据集；此海洋反射模式和海洋-大气耦合辐射传输模式已与1995年9月5日黄海海面反射光谱的实测资料和飞行实验中的光谱仪测量数据进行了对比验证，模拟结果与实测数据基本上符合。