长江干流水体氢氧同位素空间分布特征

采用热转换元素分析同位素比值质谱法(TC/EA-IRMS)对重庆至上海段长江干流的氢氧同位素进行了监测,分析了该段长江水的氢氧同位素和氘过量参数的空间变化规律,并探讨了δ(18O)和δ(D)与大气降水氢氧同位素的关系.结果表明:长江干流不同地段水体受补给来源、大陆效应、高程效应等因素影响,其水体氢氧同位素也呈现出不同的...     

豫北山前平原深层地下水硫酸盐来源与污染途径的同位素示踪

豫北山前冲洪积平原深层地下水硫酸盐(SO42?)呈现持续增高趋势,但其机制仍不清楚.为探讨深层地下水SO42?来源与污染机制,选择山前冲洪积平原不同赋存条件深层地下水作对比分析,借助水体水化学、氢氧同位素(δDH2O和δ18OH2O)、硫酸盐硫和氧同位素(δ34SSO4和δ18OSO4),示踪人类活动影响下深层地下水S...     

长江干流丰水期河水硫酸盐同位素组成特征及其来源解析

碳酸盐岩的硫酸风化机制及其与碳循环的关系是全球碳循环研究中最为关注的科学问题之一, 其关键问题是识别硫酸盐来源.通过分析长江干流丰水期SO₄2-浓度及其硫、氧同位素组成特征, 探讨长江硫酸盐的来源及其主要控制因素.长江河水SO₄2-含量呈现逐年增加的趋势, 并且年增幅度逐渐加大.δ34S_SO4和δ18O_SO4变化范围为-3.5‰~5.6‰和3.7‰~9.2‰, 二者呈现显著的线性负相关关系.δ18O_SO4值从上游到下游的增加趋势受长江水δ18O_H2O值的空间组成特征的影响.研究表明, 大气降水(酸雨)和硫化物氧化是控制长江干流丰水期河水硫、氧同位素组成及其来源的主要机制, 为研究长江流域化学风化侵蚀作用和碳循环过程提供重要的理论依据.      

长江干流枯水期河水硫酸盐同位素组成特征及其来源解析

<正>溶解性硫酸盐(SO_4~(2-))是河水重要的化学组成,携带着丰富的地质过程和人类活动的综合信息。河流硫酸盐来源的研究,对于控制河流水质、评价硫酸化学风化在全球碳循环中的影响以及河口生态和海洋环境的研究都具有重要的环境意义。长江是中国乃至亚洲最大的入海河流,在国民经济发展中     

拉萨河流域地表径流氢氧同位素空间分布特征

为了探析径流过程中稳定同位素变化特征及其控制因子, 利用2008年拉萨河流域地表径流中δ18O和δD的监测数据以及相关气象和水文资料, 初步研究了流域δ18O和δD的空间分布特征.研究发现: (1)拉萨河流域以大气降水为主要补给来源, 且干流体现了较明显的蒸发效应; (2)河水偏正的d过量参数特征指示了冰雪融水的补给特征; (3)季风降水期间, 拉萨河流域由高程效应和水平距离所造成的δ18O递减率约为0.16‰·(100 m)-1; (4)大循环尺度下, 流域内河水呈现了明显的大陆效应.研究表明高海拔地区地表径流氧氘同位素分布特征能够有效示踪流域水文循环过程, 并提供古高度变化研究的稳定同位素证据.      

河北平原地下水硫酸盐34S和18O同位素演化特征

地下水中硫酸盐的34Ss和18O在探寻地下水的水质演化规律、赋存环境特征方面具有重要的研究意义,笔者选取保定-河间-沧州-黄骅剖面采集深层地下水水样,分析测试了其主要阴阳离子含量、δ18O、δD、14C及δ34Sso42-和δ18Oso42-各项指标,在此基础上首次探讨了河北平原地下水中硫酸盐的硫、氧同位素分布特征与演化机理.研究发现研究区地下水硫酸盐的δ34Sso42-值沿地下水流向增大,δ18Oso42-值则在一个较小的范围内波动,最终接近一个常数值,二者间呈现较好的负相关关系;δ34Sso42-值随地下水14C年龄的增加而增加,δ34Sso42-则随地下水14C年龄的增加而趋于稳定;34Sso42-值与r(so42-)/r(C1-)的值呈负相关关系,δ18Oso42-值与r(SO42-)/r(C1-)的值则呈正相关关系.在研究区地下水中硫酸盐的34S和18O同位素的分布演变特征主要由SO42-和水之间的同位素交换反应、微生物硫酸盐的还原作用、硫化氢的再氧化作用所影响,其中微生物硫酸盐的还原作用的结果使地下水中的硫酸盐富集34S,SO42-和水之间的同位素交换反应是影响地下水的δ18Oso42-值的主导因素,使地下水的δ18Oso42-取决于地下水的氧同位素组成.     

pH值和氧化剂对硫化锑氧化溶解的影响机制

矿山开采活动影响下辉锑矿的氧化溶解是影响岩-土-水环境介质中锑的迁移转化及其环境效应的重要过程。目前对于辉锑矿溶解的研究主要关注动力学特征,对于它氧化溶解的途径、环境因素的影响、锑的释放规律等重要问题的认识还不明确。为探究碳酸盐岩矿区地下水中锑释放过程,选取重要环境因素pH值和Fe（Ⅲ）,采用单因素控制条件下的批实验方法,精细刻画避光条件下辉锑矿（Sb₂S₃）氧化溶解速率及Sb和S氧化产物的组成特征。研究结果表明,Sb₂S₃的氧化溶解是一个产酸的过程,Sb和S的释放速率、途径和产物特征受pH值和Fe（Ⅲ）的显著影响。Sb₂S₃的氧化溶解速率由快变慢后趋于平衡,初始反应速率的量级为10-8 mol/（m2·s）,平衡反应速率的量级为10-10 mol/（m2·s）。Sb的释放氧化速率随pH值的增加而增加,强碱条件下最有利于Sb的释放和氧化。强酸条件下,H₂S、SO₂气体逸出和S（0）的沉淀促进了Sb₂S₃的溶解,Sb（Ⅲ）和S（0）为主要产物。中性条件下,溶解形成的HS-经逐步氧化生成SO₄2-和少量S₂O₃2-,Sb（Ⅲ）和Sb（Ⅴ）含量相近。强碱条件下,SbS₃3-和S_x-的生成显著提升了Sb₂S₃的氧化溶解速率,Sb（Ⅴ）和S₂O₃2-是主要产物。Fe（Ⅲ）单独氧化作用时,Sb（Ⅴ）和S（0）是主要产物,锑释放的表观速率无显著提升,可能与SbOCl和S（0）的生成有关。研究表明,O₂能够协同Fe（Ⅲ）氧化Sb₂S₃,但以Fe（Ⅲ）的作用为主导。本研究揭示了Sb₂S₃在不同pH值及氧化剂条件下氧化溶解的产物组成特征,提出了不同环境因素影响下的氧化溶解途径,证明碳酸盐岩天然缓冲地层更有利于锑的释放与氧化,岩溶地下水中锑诱发的环境效应会更为严重。      

高氯酸盐稳定氯、氧同位素测试新技术

高氯酸盐同位素测试技术能够为环境介质中高氯酸盐污染物来源的判识、降解途径与修复效果的监测与评价提供重要的分析工具。在国内建立高氯酸盐稳定氯、氧同位素测试技术,采用真空热解方法组建同位素真空制样系统,并结合GasBenIIIRMS联用技术实现在线高精度测试。实验结果表明,真空制样系统稳定性高,最佳热解反应温度为650℃,样品量约10μmol ClO-₄。δ18O、Δ17O和δ37Cl的方法分析精度分别为0.3‰,0.04‰和0.1‰,达到国际水平,为我国高氯酸盐环境污染的防治研究提供了先进的方法与手段。      

地下水化学组成的时空聚类分析与多级嵌套水流系统识别

水文地球化学是识别地下水流系统的重要方法,然而区域尺度上多级嵌套地下水流系统的复杂性使地下水化学组成的分析和解释难度增加。以鄂尔多斯北部盆地湖泊集中区典型的胡同察汗淖地下水流系统为例,基于丰水期和枯水期3个期次不同深度地下水样品的物理化学数据,应用时空聚类与主成分分析方法,揭示地下水化学组成的空间分布特征、变化规律及其作用机制,分析水化学时空聚类结果对多级嵌套地下水流系统划分的可行性。该聚类结果将地下水样品分为3类,其中C1为以Na-HCO₃型为主的深层地下水,具有偏负的氢氧同位素组成(δD<-70‰,δ¹⁸O<-9‰)和极低浓度的NO^-₃;C2为Ca-HCO₃为主的浅层地下水,具有偏正的氢氧同位素组成(δD>-70‰,δ¹⁸O>-9‰)和高浓度的NO^-₃;而C3呈无优势阳离子、δD和δ¹⁸O变化范围大且显著线性相关等深、浅地下水混合特征。呈南北条带分布在苏贝淖-胡同...