煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟

主要目的是通过动力学模拟实验与GC-IRMS技术建立煤成甲烷碳同位素分馏的动力学模拟.热解产物中甲烷碳同位素的测定结果表明,同时假定生气过程中同位素分馏系数(α)固定不变和所有产甲烷母质具有相同的初始碳同位素组成(δ13Co)对于解释煤化过程中的碳同位素分馏是不可行的.在本研究中,为了解决陆源有机质的非均质性,应用了两个方法:一是假定对于煤中所有产甲烷前身物具有一个相同的初始碳同位素组成(δ13Co),通过调整各个平行反应的△Ea,i(Ea,i13C-Ea,i12C)来拟合实测甲烷同位素组成的变化;另一个是假定在整个生气过程中同位素分馏系数(α)不变,即△Ea,i为常数,通过改变fi13C来实现与实测甲烷同位素的拟合.动力学计算结果表明,在2℃/Ma的地质升温速率下两种方法具有相似的结果.     

生烃动力学模拟实验结合GC-RMS测定在有效气源岩判识中的应用

采用动力学模拟实验对Ⅰ型干酪根的生烃过程进行了模拟,并对热解产物中的正烷烃组分进行了GC-IRMS分析。分析结果表明,当Ro<1.6%时,C8+正烷烃的碳同位素组成主要继承了母质的特征,而随热演化程度的变化不显著,因此可用于油(气)/源对比。当Ro在1.6%～2.0%之间时,C8+正烷烃迅速裂解,其δ13C显著增重。Ro>2.0%之后,C1—C4气态烃随热演化程度的增加,逐渐富集13C,其δ13C与Ro之间的关系明显受升温速率的影响,所以由模拟实验获得的δ13C1-Ro关系式不适用于高—过成熟的气源岩研究;而δ13C1-F(甲烷生成率)的关系则不受升温速率的影响,适用范围较宽,故可用于高演化阶段的有效气源岩的判识。     

桂西北金牙金矿床的物质来源探讨

该矿床是桂西北典型的微细浸染型金矿床。本文通过地层含金性比较、矿体外围的金负异常、Li与Au的相关性、稳定同位素、有机质特征及模拟实验等方面的分析,探讨了金牙金矿床中成矿元素的物质来源,认为中三叠统板纳组是主要的矿源层。     

钼催化作用下的煤成烷烃气碳同位素演化

为了阐释钼催化作用下的煤成气碳同位素演化特征和机理,采用在原煤中添加单质钼的方式,开展催化生气模拟试验,测定模拟系列气样的单体烷烃气碳同位素组成,并对其演化规律和模式进行探讨.结果表明:无论加钼与否,模拟气甲烷碳同位素组成(δ(13C1))均以镜质组反射率1.1%为界分为演化趋势截然相反的2个阶段,乙烷碳同位素组成(δ(13C2))不存在明显的演化阶段性,但加钼煤样δ(13C2)由在较低成熟度阶段重于原煤样变为在较高成熟度阶段轻于原煤样;加钼条件下,模拟烷烃气呈现出正碳同位素系列,δ(13C1)为(-25~-45)×10-3,δ(13C2)重于-29×10-3,表明钼催化成因气属于有机热成因气范畴.对比模拟烷烃气碳同位素组成与镜质组反射率之间的关系,发现模拟烷烃气碳同位素组成演化规律与前人模式有所不同.加钼煤样的不同单体烷烃气碳同位素组成随有机质成熟度变化速率的不同而不同,指示生气作用在钼催化作用下得到增强,这一效应在裂解气生成过程中更为显著;加钼煤样δ(13C2)在较高成熟度条件下轻于原煤样δ(13C2)的原因可能在于钼催化效应促进了煤中壳质组裂解生气.     

乙烷稳定碳同位素动力学模拟及地质应用

详细介绍了限定体系下乙烷稳定碳同位素动力学模拟过程及煤成乙烷的同位素演化规律。地质模拟结果展示,煤成天然气乙烷演化规律与甲烷类似,低熟阶段存在一个下降的趋势,其最轻同位素值为-27.8‰,与我国常用的煤成气判别标准基本一致,对应有机质成熟度(Easy%Ro)为1.0。随后,乙烷稳定碳同位素逐渐变重,与Ro之间呈良好的线性关系。     

甘肃窑街中侏罗世化石角质层有机质及其碳同位素组成与古环境的关系

通过对甘肃窑街中侏罗统窑街组化石银杏以及现代银杏角质层有机质组分和碳同位素组成分析,表明银杏角质层有较强的抗风化能力,化石和现代银杏角质层有机质烷烃和甾萜类化合物组成十分相似。可以通过角质层的碳同位素组成等参数进行古环境重建,结果表明中侏罗世早期古环境较为温湿,到了中期后古气候逐渐变得干旱少雨,后期降雨量又逐渐增加,温度升高,植被发育。     

桂西北中三叠统板纳组地层中金的分布及地质意义

桂西北板纳组中金的丰度是不均一的，在区域上可分为富集区、贫化区和原始区，其中富集区和贫化区是成矿的有利区域。金丰度受岩石类型、沉积环境、成岩作用和成矿期金的活化迁移作用的影响。     

矿物对原油裂解影响的实验研究

在限定体系下（密封金管）,对原油、原油＋蒙脱石和原油＋方解石进行了裂解产气模拟实验。结果表明,原油＋蒙脱石裂解的甲烷和总气态烃（C1-C5）产率在大多数实验温度点与纯原油裂解基本相同,只有在高温度点才相对偏高,反映了蒙脱石对原油裂解的催化效应。原油＋方解石裂解的甲烷和总气态烃的产率则在大多数实验温度点比纯原油裂解相对偏低,并且在高温度点明显偏低,表明方解石对原油裂解具有抑制作用。纯原油和原油＋方解石裂解气态烃产物中异构烷烃和烯烃的相对含量基本相同,而原油＋蒙脱石裂解气态烃产物中异构烷烃和烯烃的含量则明显偏高。依据2℃／h和20℃／h两个升温速率甲烷和总气态烃产率,应用美国Lawrence Liverinore国家实验室开发的Kinetics软件模拟了纯原油、原油＋蒙脱石和原油＋方解石裂解生成甲烷和总气态烃的动力学参数,推算了在地质条件下原油裂解主要阶段的温度范围。     

海相成熟干酪根生气潜力评价方法研究

高成熟阶段干酪根热解氢指数（HI）非常低,在热成熟度指标镜质组反射率Ro为2.0%以上的Ⅰ或Ⅱ型有机质,一般都在20 mg/gTOC以下,甚至接近0 mg/gTOC,因此,一般认为这种干酪根生烃能力极低。本文通过对不同成熟阶段的干酪根采用元素分析和热解模拟实验相结合的方法,发现HI指数很低的高过成熟阶段干酪根仍然具有一定的生气能力,生气潜力是HI指数的数倍,如HI指数为12 mg/gTOC的样品,H/C原子比为046,生气能力仍然为65 mg/gTOC,占总生烃能力的15%左右,说明成熟—过成熟有机质HI指数不适合衡量生气潜力。同时发现,干酪根生气能力与H/C原子比具有极好相关性,相关系数达到096,通过回归公式所获得有效生气干酪根H/C原子比下限为026。