新生代构造抬升对地表化学风化和全球气候变化的影响

全球新生代构造抬升 ,特别是南亚喜马拉雅青藏高原和南美安底斯山脉和Altiplano高原在新生代的抬升对地表化学风化和全球气候变化产生了重要影响。它对地表化学风化的影响主要表现为引起造山带地区化学风化能力的提高 ;而它对全球气候变化的影响则主要表现在两个方面 ,一是直接的物理影响 ,即通过对大气和海洋循环的影响来对大气变化产生作用 ;一是通过对地表硅酸盐岩石的化学风化造成大气CO2 变化和全球温度的改变 ,从而对气候变化产生间接的生物化学效应。目前看来 ,新生代构造抬升造成的大气CO2 浓度减少是造成全球新生代气候变冷的重要原因。这已得到了近 10年来计算机大气环流模型 (GCMs)数值模拟和野外实验研究的支持 ,但在关于地表化学风化的主要控制因素 ,以及海洋Sr同位素是否可作为反映地表化学风化速率变化的替代性标志和气候变化反馈机制等方面 ,还需要作进一步研究。     

硅酸盐风化与全球碳循 环研究回顾及新进展

硅酸盐风化是大气CO2 的一个主要汇,直接影响到全球碳循环进而影响全球气候。自Walker 等（1981）进行的开创 工作以来,有关“硅酸盐风化- 碳循环- 气候变化”方面的研究大量涌现。从计算机模型到河流水化学研究,从流域面积 超过百万平方公里的大河到数十数百平方公里的单岩性小河流,取得了很多重要的进展。从全球尺度上看,硅酸盐风化每 年所消耗的大气CO2 量为0.138~0.169 Gt,相比现在大气碳库中碳的含量（约800 Gt）,乍看似乎是微不足道的,然而硅酸盐 风化消耗CO2 并将其作为碳酸盐矿物埋藏在海洋,它的存留时间超过了百万年。因此,在地质时间尺度上,硅酸盐风化是 调节全球碳循环的一个重要机制。对小流域进行的研究发现,热带地区流经玄武岩/蛇绿岩的小流域有着最高的硅酸盐风化 和大气CO2 消耗速率,热带区域火山岩化学风化消耗的大气CO2 占全球硅酸盐风化所消耗量的10%,而流域面积不到1%。     

岩溶水系统对大气CO2的潜在影响——基于热力学的研究

认识不同条件下岩溶水释放或吸收CO2的反应过程是研究碳酸盐岩对碳循环响应的前提和基础。本文从吉布斯自由能的热力学原理出发,对全球不同岩溶地区162组岩溶水(河水、溪水、湖水等)进行了热力学研究,结果显示:1)河水、溪水、湖水和洞穴滴水等岩溶水所处的环境因方解石矿物沉积而释放CO2成为大气CO2一个潜在的源;2)地下水在所处的环境下由于方解石的溶解而吸收CO2,成为大气CO2一个潜在的汇;3)少数出露点的泉水所处的环境既可发生方解石的溶解而吸收CO2,成为大气CO2的潜在汇,也可发生方解石的沉积而释放CO2,成为大气CO2的潜在源;4)在洪水期,泉水的水化学特征变化并未导致对大气CO2潜在贡献在源汇之间的跨跃性转变。162组岩溶水数据中,所有河水与溪水皆无一例外地在释放CO2。结果表明,从吉布斯自由能的热力学原理出发,研究岩溶水系统对大气CO2潜在源汇的贡献,没有条件约束,是一种较好的途径。     

青藏高原化学风化和对大气CO2的消耗通量

为了评估青藏高原化学风化对全球气候的影响,笔者等对中国境内源自青藏高原的七条主要河流（金沙江、澜沧江、怒江、黄河、雅砻江、岷江和大渡河）进行了采样和地球化学分析,估算了硅酸盐、碳酸盐风化对河水中主量离子的贡献,以及硅酸盐风化和碳酸盐风化所消耗的大气CO2。研究显示,七条河流流域中硅酸盐风化引起的大气CO2消耗约为0.7×10^5～3.7×10^5mol/（km^2·a）。结合国外学者对于喜马拉雅山南缘三条河流（恒河、布拉马普特拉河和印度河）的研究结果可以得出,发源于喜马拉雅山-青藏高原的主要十条河流流域硅酸盐风化平均共消耗大气CO2328×10^9mol/a,仅占全球大陆硅酸盐岩风化所消耗大气CO28700×10^9mol/a的3.8%,并仅为全球通过河流向海洋输送有机碳（来自陆地上生物的消耗）通量的2.5%。     

亚洲主要河流的沉积地球化学示踪研究进展

发源于喜马拉雅—青藏高原的亚洲几条大河的河流地球化学研究揭示了高原隆升、流域风化剥蚀、大气CO2消耗和亚洲季风气候变化之间的耦合关系。研究认为南亚主要河流流域的化学风化对全球大气CO2消耗和海洋化学通量变化贡献较大,河流沉积地球化学研究反映的高原阶段性隆升过程、流域剥蚀速率以及亚洲季风演化信息也明显比东亚主要河流的记录清晰;尤其是最近几年运用河流碎屑单矿物化学和年代学方法来示踪流域构造演化、沉积物从源到汇过程以及河流演化历史等,取得了许多重要的研究成果。比较而言,我国的河流在元素地球化学和水化学组成方面虽然开展了大量基础研究工作,但目前急需进一步提炼科学目标,与国际性的研究计划结合,综合多学科的研究力量,在研究思路和关键方法上需要突破和深入,加强研究的广度和深度。长江更可以作为一个突破口和研究平台,来开展深入的沉积地球化学示踪研究。     

湖南宏厦桥花岗岩的水文地球化学特征和成因过程

以湖南宏厦桥花岗岩体作为研究区,对地下水化学分析资料进行了研究,发现区内地下水系超淡、极软的、弱-中性的重碳酸型水,其化学组成以Ca2 、Mg2 、K 、Na 、HCO3-为主。与株洲地区的地下水相比,可溶性S iO2、K 、Na 和游离CO2明显偏高,而且,在水中M g2 、K 、Na 、HCO3-所占比重更大,m eq%平均比值分别是株洲地区地下水的2.23、1.27、1.16倍,表现出典型的花岗岩地区地下水相应的化学组成。研究还发现,区内地下水化学的分布具有较强的水平分带性。研究认为:区内地下水化学的形成和迁移受岩性、大气降水及影响水交替强度的地形、地貌、地表水系、断裂构造的控制,同时受其他气候要素及植被、人类活动等生物作用的影响;区内地下水化学成分的形成以硅酸盐矿物的分解和水解等化学风化作用为主,风化过程中CO2的积极参与起作关键性的促进作用。同时水中CO2的减少和阴离子以HCO3-离子占绝对优势地位,进一步说明花岗岩的化学风化过程是一个净碳汇的过程。     

大气化学

大气化学是大气科学的一个新的分支学科。在20世纪40年代以前,大气科学的研究集中在大气中发生的宏观现象和物理过程上,大气被当成化学稳定的物理体系。那时,人们只定量地测量过大气的主要成分,即N_2,O_2,惰性气体、平流层臭氧、二氧化碳和水汽。第二次世界大战以后,随着光学、分子光谱学和光学探测、光谱分析技术的发展,高分辩率太阳光谱的观测分析不断揭示出新的大气成分,如CH_4,N_2O,CO,H_2,NH_3,SO_2等微量气体和气溶胶粒子。此后,     

西南喀斯特流域碳酸盐岩的硫酸侵蚀与碳循环

流域化学侵蚀及其速率与流域生态和环境之间的关系是当前地表地球化学研究的重要前沿领域,其中碳酸盐岩的硫酸风化机制及其与区域碳循环的关系则是科学家们最为关注的科学问题.因此,近年通过研究西南喀斯特流域地表水地球化学对这一科学问题进行了研究,发现西南喀斯特地区河水一般含有较多的SO2-4,从化学计量学、SO2-4的δ34S和溶解无机碳(DIC)的δ13S分析发现,硫循环中形成的硫酸广泛参与了流域碳酸盐矿物的溶解和流域侵蚀:西南喀斯特流域碳酸盐岩的侵蚀速率为97 t/(km2?a),消耗CO2量为25 t/(km2?a).对乌江流域河水硫酸盐离子的硫同位素研究结果认为:参与流域侵蚀的硫酸主要来自煤系地层硫化物和矿床硫化物的氧化及大气酸沉降,分别对河水SO2-4的贡献为50%、27% 20.5%(其余2.5%的SO2-4为硫酸盐蒸发岩的溶解);硫酸风化碳酸盐岩向大气净释放CO2的总通量为8.2 t/(km2?a),依此计算西南喀斯特区域向大气释放CO2的通量为4.4×1012g/a,相当于每年西南碳酸盐岩风化消耗CO2总通量的33%.将乌江流域的研究结果对我国大陆碳酸盐岩分布区域进行相应计算发现,硫酸风化碳酸盐矿物向大气释放的CO2总通量为28×1012g/a,相当于全球硅酸盐风化消耗CO2量的26%.硫酸参与流域侵蚀改变了区域碳循环,人为过程可以通过释放酸沉降、矿业活动和土地利用等形式加速流域侵蚀和影响流域元素的生物地球化学循环.     

对流层大气氧化性研究进展

对流层大气氧化性是对流层大气自我清洁能力的一个重要指标,对流层中大多数痕量气体都是通过氧化过程清除的.回顾近半个世纪以来对流层大气氧化性的研究历史,对流层大气氧化性的研究无论是从测量技术还是模式研究方面都已取得了一定的进展.工业革命以来,由于人类活动的影响,CO、NOx和碳氢化合物等大气污染物排放增多,使得全球对流层大气OH浓度呈下降趋势,未来对流层大气氧化性的变化很大程度上也取决于这些气体的排放情况.利用全球三维大气化学传输模式MOZART研究中国地区对流层大气OH自由基的分布和变化趋势表明,与全球OH自由基变化趋势不同,近10年来中国东部地区OH自由基浓度趋于增加.未来对流层大气氧化性研究的关键问题仍是OH自由基测量技术的提高问题,OH自由基观测结果是完善对流层光化学机制和改进大气化学模式的先决条件.     

中国天然气地球化学研究新进展及展望

本文系统总结了近十年来中国天然气地球化学最新研究进展,包括天然气生成理论(生物气-低熟气成因、海相有机质和煤系气源岩高演化阶段生气潜力)、大气田成藏过程示踪研究(海相叠合盆地深层、陆相深层砂岩和火成岩大气田)、非烃气体地球化学特征及成因(CO2等H2S)、非常规天然气地球化学特征(致密砂岩气、页岩气和煤层气)、天然气实验新技术和新方法等。这些研究进展丰富了天然气地质学理论,促进了中国大气田的发现。但是随着中国天然气勘探向复杂地质环境区域、深部层系和致密砂岩气等非常规天然气资源发展,地质条件下全过程天然气生排运聚地球化学模型、深部天然气生成和运移及成藏地球化学、致密气等非常规天然气成藏地球化学等是今后天然气地球化学的重要研究方向。     

大气~(14)CO_2观测:2010～2011年广州城市大气中化石源CO_2浓度变化特征

中国科学院广州地球化学研究所(GIGCAS)大气CO2观测点的数据显示:2010年10月至2011年11月,该站点大气CO2浓度变化范围为460～550 mL/m3,月平均浓度介于470～530 mL/m3之间,呈现夏、秋季浓度低,春、冬季浓度较高的特点。大气CO2的δ13C值变化介于–9.00‰～–13.10‰之间,月平均值介于–9.60‰～–11.80‰之间,与大气CO2浓度之间关系不显著,反映了人类活动对城市大气CO2的影响。GIGCAS站点大气CO2的Δ14C值波动剧烈,介于29.1‰～–85.2‰之间,月平均值波动范围为4.9‰～–41.7‰,年平均大气CO2的Δ14C值为–16.4‰。较高的Δ14C值出现在夏、秋两季(7～9月),均值约为–5.2‰,较低的Δ14C值出现在冬、春两季(12月至次年4月)、均值约为–27.1‰,据此计算得出的化石源CO2浓度变化范围为1～58 mL/m3,年平均值约24 mL/m3,较低的大气化石源CO2浓度出现在夏、秋两季(7～9月),均值为17 mL/m3,较高大气化石源CO2量出现在冬、春两季(12月至次年4月),均值约为29 mL/m3。气象条件和人类活动对城市大气化石源CO2浓度影响巨大,调整人类活动是减少大气化石源CO2污染的途径之一。     

海洋二氧化碳的研究进展

海洋是一个巨大的碳库,具有潜在的缓冲大气CO2增加的能力,研究CO2在海洋中的转移和归宿,对于预测未来大气CO2含量乃至全球气候变化具有重要意义。综述了海洋CO2的研究现状,着重介绍海洋CO2的源与汇、海—气CO2通量的估算以及海洋环流、生物泵和海洋生态在海洋碳循环中的作用,并对该研究领域的发展趋势进行了总结。     

水库水体二氧化碳分压研究进展

天然水体中存在同化二氧化碳(CO2)的光合作用,也存在释放CO2的微生物呼吸过程。地球表层水体与大气之间的CO2交换构成全球碳循环的一个重要环节。水-气之间CO2交换的方向和通量主要受大气圈和水体表层CO2分压(pCO2)的制约。水体pCO2值可以通过对近水面气体成分变化过程的现场仪器检测或者根据测定的水体化学参数运用经验公式计算求得。迄今对陆地水体,尤其河流筑坝形成的"蓄水河流"(下称水库)水体CO2动态研究中,由于水域及其近表层大气成分的时空多变,一般采用水化学参数计算方法求得水体的pCO2值。全球约70.97%的水库表层水体pCO2高于大气pCO2。全球尺度上水库表层水体pCO2自热带向寒温带逐渐递减;单个水库水体的pCO2一般呈现"出库>入库>库中"、pCO2随深度而增加的变化规律。水库表层水体pCO2的时间变化一般表现为"冬季>夏季、消融期>冰冻期、黑夜>白天"。水库水体的pCO2是其水化学平衡的结果,受水温、水体pH、水生生物活动以及外来水体的混合等多种因素影响,变化较为复杂。为精确量化水库水-气界面CO2交换通量,水文学、湖沼学、生态学和地球化学等领域的学者有必要合作,共同努力进行水库流域尺度的实地观测,完善水体溶解无机碳计算模型,深入探讨水库水体碳动力学机制,为全球碳循环研究和气候变化预测提供可靠的基础数据。     

气候演变中的冰和碳

地质历史上充满着冰盖消长 (“暖室期”和“冰室期” ,“冰期”和“间冰期”)与大气CO2 增减的周期性变化 ,而两者之间的关系并不清楚。由于冰盖变化的地质标志比大气CO2 变化的标志容易认识 ,长期以来古气候研究侧重“冰” ,而对“碳”即碳循环的研究不足 ,通常将碳循环的变化解释为冰盖变化的结果。近年来越来越多的发现表明 ,单纯用水循环的物理过程不能解释冰盖演变的许多现象 ,而且大气CO2 变化往往领先于冰盖。揭示碳循环变化对冰盖演变的影响 ,认识生物地球化学过程在冰期旋回中的作用 ,将不同纬区对地球轨道驱动全球气候的影响区分开来 ,才有可能正确预测未来气候的演变方向。     

碳酸酐酶对碳酸盐岩溶解的催化作用及其在大气CO2沉降中的意义

CO2向H^ 和HCO3^－的转换是一相对慢速过程。因此，其动力学可能决定碳酸盐岩的溶解速率。在灰岩和白云岩的溶解实验中，使用了自然界普遍存在的碳酸酐酶（CA）来催化这一CO2转换反应，结果发现，对灰岩而言，加入CA后，其溶解速率在高CO2分层时可增加10倍，而对白云岩，其溶解速率增加主要在低CO2分压时，可达3倍左右。这一发现表明，化学风化（包括碳酸盐岩溶解和硅酸盐风化）作用在大气CO2沉降和全球碳循环里的所谓丢失的汇中的重要性需要重新评价。毫无疑问，已往的研究由于未认识到CA在风化中的催化作用，因此低估了风化作用的速率，同时也低估了风化作用对大气CO2沉降的贡献。另一方面，也表明了研究自然界不同水体中CA分布及其活度和CA在自然界风化作用中的作用的必要性。     

古大气CO2浓度重建方法技术研究现状

温室气候引起的全球气候变暖越来越引起人们的关注,大气中不断上升的CO2浓度被认为是导致气候变暖的主要因素.地史时期大气CO2浓度变化与温室气候可能存在类似的关系,可提供参考,因而古大气CO2浓度重建是首要任务.总结近年来古大气CO2浓度重建的进展,重点介绍GEOCARB模型模拟、植物叶片气孔参数和同位素指针的方法和技术.GEOCARB模型是反映全球古大气CO2浓度长期变化的碳相关模型;气孔参数方法是使用气孔比例来估计古大气CO2浓度;同位素指针包括成壤碳酸盐、浮游植物有机质生物标记物、钙质浮游有孔虫、古苔藓植物等,其中成壤碳酸盐碳同位素方法使用最为广泛.国内只是在叶片参数研究方面有一些进展,古大气CO2浓度重建工作任重而道远.     

青藏高原大气降水和气溶胶化学特征研究进展

近10 a来青藏高原大气降水和气溶胶化学研究取得了显著进展,特别是结合冰川考察和冰芯研究工作,在高海拔冰川区获得了一批降水化学资料.回顾了早期青藏高原大气降水和气溶胶化学研究的背景,从高海拔冰川区降水化学的区域分布、季节变化、全球对比以及台站降水和气溶胶化学等方面综述了近年来该领域的研究成果,并对其研究前景进行了展望.     

大气降尘TEM观察及其环境矿物学意义

在X射线衍射等分析研究基础上，进一步用透射电镜对半封闭室内长期沉积的大气降尘进行观察，提供了合肥地区大气降尘物相组成和各种物相形貌特征信息，揭示合肥地区大气污染物来源占第1位的是地表扬尘，以粘土矿物为标志；占第2位的是来源于大气化学次生气溶胶，主要和SO2、CO2、NOx等气态污染物排放有关，以石膏、碳酸盐和易溶盐类为标志；占第3位的是来源于汽车尾气排放的烟尘，以炭球为标志；占第4位的是来源于燃煤烟尘排放，以球形玻璃珠为特征。TEM调查不仅为合肥地区大气气溶胶颗粒成因、城市大气污染物来源和污染控制对策提供准确资料和依据，而且为确定大气颗粒物来源提供了有效研究方法和物源判别标志。     

碳酸盐岩岩溶作用对大气CO2 沉降的贡献

精确预测大气CO2 的未来变化对于预测全球气候变化是至关重要的。为此,需要确定大气CO2 的源和汇及其随时间的变化。本文作者利用已发表和未发表的资料对一些实例进行了分析: 首先讨论了碳酸盐岩岩溶作用(包括碳酸盐溶解及再沉积的共同影响)对土壤CO2和径流变化的敏感性;接着利用水化学- 流量方法和碳酸盐岩石片试验方法得出了我国和世界碳酸盐岩地区因碳酸盐岩岩溶作用从大气中吸收的净CO2 总量,即碳酸盐岩岩溶作用对大气CO2 沉降的贡献。它们分别是: 中国每年1800万tC,整个世界岩溶地区1. 1亿tC;最后,文章据DBL理论模型计算得出世界碳酸盐岩地区碳酸盐岩溶解吸收CO2 一项产生的大气CO2 沉降量为每年4. 1亿tC,继而得出全世界碳酸盐岩地区因碳酸盐再沉积而释放CO2 产生的大气CO2 源项为每年3亿tC。      

中国大陆科学钻探主孔0～2000米流体剖面及流体地球化学研究

地下深部流体的来源与演化的研究已成为国际地球化学领域的探索前沿和研究热点之一，中国大陆科学钻探(CCSD)为开展深部流体地球化学研究提供了珍贵的样品，构建了探索地下流体的研究平台。中给出了中国大陆科学钻探(CCSD)主孔He、Ar、N2、O2、H2、CH4、CO2流体地球化学剖面。CCSD主孔CH4浓度的变化与H2浓度的升降没有显相关性；CO2浓度的变化与钻井条件下的氧含量无显相关性；CO2浓度与CH4浓度的关系有三种情况：CO2浓度与CH4浓度不相关、CO2浓度与CH4浓度负相关、或CO2浓度与CH4浓度正相关；氦浓度的增加与CO2和CH4浓度的上升呈现一定的正相关。大气中N2、O2、Ar浓度太高，掩盖了井中N2、O2、Ar气体组分浓度变化，通常情况下N2、O2、Ar浓度变化难以作为深源气体的判据。CCSD流体与KTB流体中氧．氮关系基本一致，氧、氮线性相关(r=0.97)，表明这两种气体主要来源于大气。KTB中的CH4与乙烷、N2表现出非常强的线性关系，而在CCSD流体中CH4与乙烷、N2之间不存在线性相关性。两个地区间的流体成因、围岩相互作用机理等方面可能有所不同。在CCSD主孔中，目前已发现存在大量的CO2，及少量CO、CH4、C2H6、C3H8、C4H10和He、N2等气体。已确定300～2000米主孔出现多处来自于地下的气体异常，包括甲烷和C2～C4等烃类气体，一氧化碳与二氧化碳，稀有气体氦。根据流体各组分间相关性研究，可以判定异常中氧主要来源于大气，N2、Ar和CO2有一部分源于大气，一部分来源于地下。在流体显异常时，甲烷等烃类气体、氦、一氧化碳和绝大部分CO2来源于地下。出现显地下流体异常处，在岩石中存在裂隙、晶洞、破裂面、断层；它们作为流体迁移通道或存储空间，可能是流体存在的必要条件。某些CO2和He气异常与碳酸盐和铀矿石等围岩密切相关。