SURFACE OZONE CHARACTERISTICS AT THREE STATIONS IN GAW OF WMO IN CHINA*

The characteristics of surface O₃ on clear days at Waliguan Observatory,Lin'an regional station and Longfengshan regional station in China were analyzed in this paper.The three stations belong to Global Atmospheric Watch(GAW)of WMO.There was obvious daily variation on clear days at Lin'an.with maximum(42.9 ppb)and minimum(20.3 ppb)of daily range appearing in spring and summer,respectively.The daily variation was more regular at Lonfengshan than at Lin'an.The maximum(about 27 ppb)appeared in autumn at Longfengshan.There was no obvious daily variation and also daily range was smaller in other seasons except weaker daily variation in summer at Waliguan.But the surface O₃ concentration(SOC)in summer was higher than that in winter at Waliguan.The SOC on clear days of summer at Waliguan was over 20 ppb higher than at Longfengshan and Lin'an.The global radiation and NO_x concentration were the main factors which control the SOC on clear days at Longfengshan and Lin'an.and played important role in different seasons and areas.The transportation of air flow around the area of Qinghai-Xizang(Tibet)Plateau was the main cause for high SOC and weak daily variation in summer at Waliguan.The similar effect of transportation was obtained at the Mauna Loa Observatory.The distribution characteristics of SOC increasing with height in the troposphere determined the difference of SOC between East China and West China.     

中国大气本底条件下不同地区地面臭氧特征

分析了晴天和阴天时瓦里关本底台、临安和龙凤山本底站地面 O3浓度的特点。晴天时 ,临安站地面 O3有明显日变化 ,以春季最大 (42 .9× 1 0 - 9) ,夏季最小 (2 0 .3× 1 0 - 9) ;龙凤山站日变化更规则 ,秋季最大 (约 2 7× 1 0 - 9) ;瓦里关本底台除了夏季有微弱日变化外 ,其它季节没有明显的日变化 ,日较差也很小 ,但夏季地面 O3浓度显著高於冬季 ;夏季晴天瓦里关地面O3浓度要比龙凤山、临安高 2 0× 1 0 - 9以上。阴天时 ,临安和龙凤山站除了日变化不很规则和日较差较小外 ,其它大致与晴天相同。阴天时瓦里关不仅没有日变化 ,而且日较差更小 ,但夏季地面 O3仍然高於冬季。太阳总辐射和 NOx 浓度是控制龙凤山和临安晴天和阴天地面O3浓度的决定性因子 ,它在不同季节和地区发挥着重要作用。夏季青藏高原周围地区气流向高原输送作用 ,是形成夏季瓦里关地面 O3高值以及微弱日变化的主要原因。在美国 MaunaLoa基准站也曾观测到类似的输送影响。O3在低对流层随垂直高度增加的分布特征 ,决定了东西部测点地面 O3的差异     

RESEARCH ON SURFACE O3 WITH METEOROLOGICAL CONDITIONS UNDER ATMOSPHERIC BACKGROUND CONDITIONS IN NORTHEAST CHINA*

Surface O₃ concentration and its precursors have been observed at Longfengshan station,Heilongjiang Province for a period of one year from August 13,1994 to July 30,1995. Relationship between surface O₃ and the meteorological conditions during this period is analyzed in this study.Observation results show that diurnal variation of surface O₃ follows a pattern of double-peaks with amplitude of 27-28 ppb under fine days in summer and autumn.Although the diurnal variation is small(14 ppb),it is still detectable when it is overcast.Diurnal variation of O₃ is irregular under rainy days.Surface O₃ concentration rises when wind speed starts to increase at 0800 BT(Beijing Time)from 0 to 6 m s^-1in autumn,winter and summer.Relative high surface O₃ concentration is noticed frequently when S,SSW,SW and WSW wind are encountered at the station during all seasons.At 0800 BT and 1400 BT the surface O₃ concentration increases with the increase of global radiation accordingly during fine days in winter,spring and autumn.During fine days average peak of O₃ concentration in summer is 20 ppb higher than that in winter while the average peak of global radiation in summer is almost twice as high as that in winter.The average surface O₃ concentration under fine days in autumn at Longfengshan station is 14 ppb lower in comparison to the observation results from Lin'an station where Lin'an is at about the same longitude and lower latitude,with same environment,which is mainly caused by the difference of global radiation due to different latitudes in these two areas(difference of average peak global radiation about 100 W m^-2).     

龙凤山大气近地层O3浓度变化及与其它因素的关系

研究首次在龙凤山区域大气本底站测得的地面Ｏ３浓度及其变化的资料表明,中国东北农村地面大气Ｏ３浓度总体水平不很高,但在少数特殊的天气条件下,时均浓度可超过国家二级标准。Ｏ３浓度存在明显的季节和日变化,其月平均浓度１９９５年１月最低（２７．５ｐｐｂ）,１９９４年１１月最高（４３．２ｐｐｂ）。Ｏ３日变化幅度夏季的晴天最大（２８ｐｐｂ）,冬季的阴天最小（８ｐｐｂ）。气象要素（尤其是风速、气温和相对湿度等）和ＮＯｘ与地面Ｏ３浓度有较密切的关系。用多变量分析法探讨了地面Ｏ３各指标随气象因子和ＮＯｘ共同变化的规律,并拟合了寒冷和温暖期里与地面Ｏ３日最高浓度、日最低浓度及日变化幅度有关的方程。     

MEASUREMENTS AND MODEL SIMULATIONS OF SURFACE OZONE VARIATIONS AT DIFFERENT BACKGROUND CONCENTRATIONS OF THE PRECURSORS*

Ozone photochemical production and loss in very different environments at Waliguan baseline station and Lin'an background station were simulated by using the measurement data and photochemical box model.The results show that net ozone photochemical production rate is negative,about 0.5 ppb/d,at Waliguan baseline sation,because of very low precursor concentrations.But at Lin'an background station,the net photochemical ozone production is positive,about 2-3 ppb/h.which is very closed with the measurement at Lin'an.That means ozone production was controlled by photochemical reactions at Lin'an background station,because of the higher precursor concentrations.The net destruction rate,at Waliguan Mt.,is not large,so that future increase in anthropogenic emission of reactive nitrogen will lead to larger production rates of steady-state O₃ concentration.     

临安与龙凤山辐射数据质量及初步结果比较

采用国际通用的辐射数据质量评估方法对2005—2011年浙江临安、黑龙江龙凤山两个区域大气本底站辐射观测资料进行质量评估与比较分析。结果表明:两站辐射数据通过物理可能限制检验与极端罕见限制检验的百分比均超过99.5%,但通过相关要素比较限制检验的百分比上,临安与龙凤山站分别降至97.9%与95.9%;双轴定位追踪太阳出现偏差是造成直接辐射与散射辐射数据精度降低的主要原因。CM21表的热偏移在-5 W·m-2以内,而其进行热偏移订正可以显著提高数据的通过率。对应同一太阳天顶角,临安站晴空总辐射与直接辐射均低于龙凤山站,散射辐射则相反,其原因是临安的大气透明系数较低,大气浑浊度较高。2006—2011年,临安站的大气向下长波辐射呈下降趋势,达到了0.01的显著性水平,且其多年平均值 (363.7±59.3 W·m-2) 显著高于龙凤山站 (274.9±77.6 W·m-2);龙凤山站晴空太阳总辐射呈增加趋势,达到了0.1的显著性水平。     

我国地面O3、NOX、SO2背景值的观测研究

从1994年8月至1995年8月,在龙凤山、临安大气污染监测站和瓦里关大气本底基准观象台对O3、NOX及SO2首次进行了长期的连续观测。初步分析表明：3站地面O3的平均浓度、月际分布和日变化特征因地理环境、海拔高度和天气条件的不同,表现出明显的差异性。平均地面O3浓度,龙凤山为34.8×10-9,临安为39.1×10-9,瓦里关山为49.3×10-9,龙凤山和临安的月平均地面O3浓度分布较复杂,在6～7月和12月～1月较低,10月底～11月初较高。而在瓦里关山,月平均地面O3浓度变化较平稳,6月份最大,12月最小。龙凤山和临安地面O3平均日变化量较大,下午浓度最高,清晨最小;而瓦里关山地面O3平均日变化较小,上午浓度略低;NOX和SO2的分布具有明显的局地性特征,在龙凤山,临安和瓦里关山,3站的总平均浓度分别为2.7×10-9（NOX）和0.7×10-9(SO2),8.1×10-9(NOX)和16.1×10-9（SO2）,0.04×10-9（NOX）和0.15×10-9（SO2）。     

2016—2017年中国中东部本底地区PM10化学特性

对中国中东部3个区域大气本底观测站2015年12月—2017年12月PM10质量浓度及其化学成分空间分布与季节变化特征进行研究,结果显示：研究期间龙凤山站、临安站和金沙站平均PM10质量浓度分别为57.5,62.2 μg·m-3和57.6 μg·m-3。其中临安站和金沙站2017年PM10质量浓度较2016年有所下降,但龙凤山站有所上升。与2013年相比,临安站和金沙站平均PM10质量浓度分别降低29.3%和26.2%。临安站SO42-,NO3-和NH4+平均质量浓度分别为9.9,8.2 μg·m-3和3.7 μg·m-3,金沙站分别为10.2,6.7 μg·m-3和2.6 μg·m-3,均高于龙凤山站的5.9,4.9 μg·m-3和2.1 μg·m-3,其中龙凤山站和临安站的NO3-与SO42-质量浓度比值较高（0.9和0.8）,金沙站较低（0.6）。龙凤山站的有机碳（OC）和元素碳（EC）质量浓度分别为10.1 μg·m-3和2.7 μg·m-3,临安站为6.7 μg·m-3和3.1 μg·m-3,金沙站为4.7 μg·m-3和2.3 μg·m-3,即龙凤山站OC最高,金沙站最低,3个站点的EC基本相当,临安站略高。与2013年相比,研究期间临安站SO42-,NH4+和OC分别下降38.1%,26.0%和55.6%,金沙站分别下降46.3%,51.9%和44.7%,但临安站和金沙站的NO3-分别上升12.3%和15.5%;临安站EC下降27.9%,金沙站EC上升4.5%。3个站点夏季PM10,NO3-,EC质量浓度及NO3-与SO42-质量浓度比值均最低。     

中国4个国家级野外站大气CH4本底浓度变化特征

CH4是仅次于CO2的重要温室气体。2006年9月至2008年8月期间,按全球大气本底观测要求,在青海瓦里关、北京上甸子、浙江临安和黑龙江龙凤山4个国家级野外站开展每周一次空气样品flask瓶采样分析,获得了该地区为期2 a的大气CH4本底浓度资料。结果表明,2 a间瓦里关、上甸子、临安和龙凤山4站CH4浓度年均增幅分别为9.1×10-9、3.8×10-9、21.8×10-9和8.2×10-9;瓦里关站大气CH4浓度增长趋势与全球平均状况较为接近,能较好地反映北半球中高纬度内陆地区大气本底特征;但上甸子站年均本底值相对较低且季振幅偏小,而龙凤山和临安站季节变化规律相似,表现为CH4浓度冬季高而夏季偏低且季振幅较大。     

瓦里关山大气甲烷本底浓度变化特征的分析

用气相色谱法在瓦里关全球基准站进行了大气甲烷（CH4）的连续测量,结合NOAA/CMDL气瓶采样CH4浓度资料的分析结果,给出了我国内陆高原大气CH4本底浓度的变化特征。分析结果表明:瓦里关山大气CH4浓度在1780×10-9～1840×10-9范围内波动,浓度值的变化范围符合中高纬度地区CH4浓度分布;CH4浓度有明显的日变化,夏季的变化趋势及振幅与冬春季有所不同;季节变化幅度不大,与全球大气CH4浓度本底值季节变化的特征及变化幅度的地理分布不太一致;有明显的年际变化,CH4年平均浓度表现为逐年升高,年     

中国西部大气清洁地区黑碳气溶胶的观测研究

黑碳气溶胶是大气气溶胶中的重要成分,对可见光和红外光都具有强烈吸收作用,对气溶胶的局地及全球的气候效应有重要的贡献。本文给出了1994年7月到1995年底在瓦里关本底台进行的黑碳气溶胶观测结果,结合气象观测资料以及在我国东部地区的部分观测结果对该地区大气中的黑碳气溶胶浓度及其变化特点进行了讨论分析。瓦里关山地区的大气黑碳气溶胶月平均浓度为130～300 ng/m3,大大低于我国东部地区;该地区大气中黑碳气溶胶浓度的变化明显地与来自工业及人口集中地区的污染气团的影响有关,不同风向时的黑碳气溶胶浓度水平有明显的差异;由最大出现频数统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶的本底浓度范围为50～120 ng/m3;冬季该地区大气黑碳气溶胶的平均浓度和本底浓度都较低,而春季较高。     

中国区域空气污染本底站的降水化学特征

分析了3个代表不同背景特征的WMO（世界气象组织）区域本底空气污染站黑龙江五常县龙凤山本底站，北京密云县古北口上甸子本底站和浙江临安本底站的降水化学特征。分析内容为降水的pH值和SO₄2-、NO₃-、Cl-、F-、NH₄+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+诸离子的浓度。结果表明，降水pH值和SO₄2-、NO₃-、NH₄+、Ca2+具有年际变化和年变化的特征，但其变化趋势各站及各要素不尽一致。离子Cl-、F-、K+、Na+、Mg2+浓度偏低，变化不明显。就多年平均而言，临安站的pH值为3站最低，SO₄2-为最高。上甸子除了SO₄2-浓度次于临安外，其余所有离子浓度均为3站之首，而且pH值也为3站最高。龙凤山除了降水中的Ca2+、Mg2+离子浓度略高于临安外，其它各离子的浓度是3站中最低，pH值在3站中的位置居中。降水化学特征演变趋势为:3个站的降水皆呈酸性，其中临安最严重，龙凤山其次，上甸子相对轻一些，但其酸化的速率为3站之首。     

On the regional distributions of background carbon monoxide concentrations observed in East Asia during 1991–2008

The carbon monoxide (CO) concentrations observed at Mt. Waliguan in China (WLG), Ulaan Uul in Mongolia (UUM), Tae-ahn Peninsula in Korea (TAP) and Ryori in Japan (RYO) were analysed between 1991 and 2008. The average annual concentration of CO, a toxic air pollutant, was the highest at TAP (235±44 ppb), followed by RYO (169±35 ppb), UUM (154±27 ppb) and WLG (138±24 ppb). These data obtained in East Asia were also compared with CO data from Mauna Loa, Hawaii. CO tends to be highest in spring and lowest in summer in East Asia, with the exception of WLG. TAP had the highest CO concentrations in all seasons compared with WLG, UUM and RYO, and displays a wide short-term variability in concentration. This is caused by large-scale air pollution owing to its downwind location, close to continental East Asia. CO concentrations observed at TAP were analysed as follows: according to the origin of the isentropic backward trajectory and its transport passage; as continental background airflows (CBG); regionally polluted continental airflows (RPC); oceanic background airflows (OBG); and partly perturbed oceanic airflows (PPO). The high concentrations of CO at TAP are because of the airflow originating from the East Asian continent, rather than the North Pacific. RPCs, which pass through eastern China, appear to have high CO concentrations in spring, autumn and winter. It is noteworthy that the overall trend at TAP does not show an increase despite the fact that energy use in China approximately doubled from 1991 to 2008. OBGs, however, are affected by North Pacific air masses with low CO concentrations in summer.     

输送对区域本底站痕量气体浓度的影响

利用HYSPLIT4轨迹模式计算了临安、上甸子和龙凤山区域大气本底站2005年7月-2007年6月的气块后向轨迹, 并通过聚类分析取得了各站点平均轨迹的空间分布和季节变化等结果。将各站点同期观测到的O₃, SO₂, NO_x和CO浓度通过滑动平均法去除季节变化, 取得其短期变化信号, 并将轨迹与这种短期变化信号对应, 比较真实地反映了排放源空间分布和轨迹移动特性对污染物浓度的影响。研究结果表明:移动高度高、速度快的气块不利于污染物积累, 对站点污染物起清除作用。但个别来自高空的轨迹会将富含O₃的气块输送到地面, 从而使站点O₃浓度升高。各站均有大约50%~60%的轨迹输送污染气块, 导致站点气体浓度升高。临安站的污染主要来自S-SW和N-SE扇区; 上甸子站的污染最主要来自SE-SW扇区, 其次来自N-SE和W-N扇区; 龙凤山的污染主要由来自S-WSW扇区。     

中国4个地点地基与卫星臭氧总量长期观测比较

对我国河北香河、云南昆明、青海瓦里关及黑龙江龙凤山地基观测臭氧总量与不同时期、不同卫星反演的产品差别特点进行比较,评估地基和卫星观测臭氧总量数据的质量信息以及近30年来我国不同区域臭氧总量的变化趋势特征。结果表明:4个站点的地基与卫星观测臭氧总量的绝对和相对差别分别为-5~10 DU和-5%~4%;日平均相对差别基本上呈现随机分布特征。TOMS算法反演的卫星臭氧总量与地基差别总体上要优于与DOAS算法反演的同期产品。地基与卫星臭氧总量差别呈明显的区域特点,可能反映了卫星反演计算中所需的臭氧、温度垂直分布等初始条件的纬度分布差异对卫星产品精度的影响。在过去30年,4个站点的臭氧总量在经历1993年前的显著降低后于1995—1996年逐渐回升,而瓦里关站在2001年前后的回升更为明显。     

瓦里关及西宁PM_(10)和多环芳烃谱分布的观测研究

为了研究青海瓦里关和西宁PM10中多环芳烃污染特征及其来源,于2007年5月24日～6月1日在青藏高原东北部的瓦里关大气本底站和青海气象台进行了观测并各采集7组气溶胶样品,分析了PM10质量浓度、粒径分布和多环芳烃谱分布特征。结果表明,瓦里关PM10日均浓度为24.85μg.m-3,粒径分布呈三模态;西宁PM10日均浓度为65.25μg.m-3,呈明显双模态。瓦里关积聚态颗粒物质量百分比大于西宁观测点。瓦里关PM10中多环芳烃含量远低于同季节西宁地区,浓度值为8.38ng.m-3;高分子量的PAHs主要集中在细颗粒上,而粗颗粒上低分子量PAHs相对较多。两地区高分子量多环芳烃均为单峰分布。后向轨迹分析表明,瓦里关PM10中PAHs污染与西宁市以及黄河河谷工业带方向的输送密切相关。     

大气CO2标准气浓度标定及采样瓶CO2浓度分析系统

对美国NOAA／CMDL开发的用于我国大气本底监测的非色散红外CO2瓶分析和标准气标定系统做了测试与讨论,并对在青海瓦里关、浙江临安、黑龙江龙凤山和北京上甸子所采集到的实验性空气样品中的CO2浓度进行了测量,与瓦里关在线连续测量结果进行了对比,结果均表明该系统具有较高的灵敏度、精确度和较好的稳定性,具备了从进样到数据处理等较为完整的自动化功能,具有简便易行、准确可靠等特点,可用于大气CO2标准气体的标定及采样瓶分析。测量和对比结果也表明,样瓶采样和分析系统可在一定程度上替代现场连续测量系统,在不同的地点进行采样并进行集中分析也是一种较为经济、实用的方法。     

丽水市四季起始日期的气候演变特征

根据丽水市国家气象观测站1953-2010年逐日气温资料,运用趋势分析、Morlet小波变化和Mann-Kendall检验对四季起始日期的气候变化特征、趋势演变规律和突变转折情况进行了研究。结果表明：四季起始日期,春季约在3月中旬,夏季在5月底,秋季在9月下旬,冬季在11月下旬,且春、秋季的长度较短,只有2个月左右,夏、冬季的长度较长,长达4个月。Morlet小波分析四季起始日期的周期变化特征,主要体现在年代际时间尺度上,且各周期强度有所差异,预测春、夏季起始日将按照提前趋势发展,秋、冬季起始日继续延后状态。Mann-Kendall检验得出,春、夏两季起始日期在21世纪初发生由推后转向提前的突变,而秋、冬两季起始日突变点都体现在20世纪60年代。     

杭州主城区O3与前体物浓度变化特征

利用2004～2006年杭州主城区环境空气监测资料,研究了O_3、NO_2和CO浓度的分布特征和时间变化规律,结果表明,杭州主城区3年的O_3、NO_2、CO的年均浓度都不大,分别为40、60、1400μg·m~(-3).四季中O_3、NO_2和CO浓度相差较大,O_3是夏季高冬季低,NO_2和CO则是秋季较高,夏季较低.O_3、NO_2和CO浓度日变化也很明显,其中O_3是单峰形态,NO_2和CO为双峰形态.不同天气条件下O_3与烃类的关系研究表明,晴天时烃类浓度减少,O_3浓度明显增加;阴天时O_3浓度较低,烃类浓度较高,它们的变化不大.白天和夜晚不同风速时O_3、C_2-C_(12)的浓度变化不同,白天风速增大时C_2-C_(12)浓度减小,O_3浓度增加;晚上无此变化.     

我国四季极端雨日数时空变化及其与海表温度异常的关系

利用1960—2004年我国586个气象站的逐日降水观测资料,对每个季节和每个站点,以雨日降水量升序排列的第90个百分位值定义极端日降水阈值,分析揭示了我国四季极端雨日数的时空变化特征、与海表温度异常的关系以及相联系的大气环流异常型。结果表明,我国长江流域极端雨日数在冬季和夏季呈显著增加趋势,华北地区极端雨日数在冬季显著增加、而在夏季显著减少,华南地区极端雨日数在春季显著增加,东北地区极端雨日数在冬季和春季显著增加,而西北地区极端雨日数在四季均显著增加。各季极端雨日数在线性趋势变化之上表现年际和年代际变化特征,并且其典型异常型明显不同,春、秋季表现为长江以南与以北地区反位相的"偶极型"变化,夏季表现为长江流域与华南、华北地区反位相的"三极型"变化,冬季表现为全国大部分地区同位相的"单极型"变化。我国季节极端雨日数与印度洋-太平洋海表温度异常的关系主要表现为与ENSO的关系,而ENSO影响我国极端降水异常是通过相应的大气环流异常型来实现的。