西安冬季元素碳气溶胶的碳同位素组成及来源变化

大气细颗粒物(PM_(2.5))对气候变化和人体健康具有重要影响。PM_(2.5)中的元素碳(EC)在大气中不发生反应,所以其来源变化可以指示PM_(2.5)一次燃烧源的变化。本文结合放射性碳同位素(~(14)C)和稳定碳同位素(~(13)C)方法,分析了西安2008/2009年和2015/2016年冬季PM_(2.5)中EC的同位素组成。~(14)C的分析结果表明,西安冬季EC的主要来源为化石燃料燃烧,2008/2009年和2015/2016年化石燃料燃烧对EC的贡献分别为77%±4%和72%±5%。~(13)C的分析结果表明,2015/2016年西安冬季EC排放源主要来自液体化石燃料燃烧(机动车排放)(δ~(13)C_(EC):-25.04‰～-24.64‰,-24.80‰±0.21‰),而2008/2009年冬季燃煤对EC的贡献更为显著(δ~(13)C_(EC):-23.72‰～-22.81‰,-23.22‰±0.39‰)。对比~(14)C和~(13)C的数据发现,近十年西安冬季EC排放源的变化显著,燃煤的相对贡献降低,而机动车排放的贡献升高,这与煤改气和机动车保有量的急速增加有关。     

基于~(210)Po/~(210)Pb活度比的大气颗粒物滞留时间研究

2015年9月至2016年3月,研究分析了深圳市大气气溶胶中(TSP、PM2.5)~(210)Pb和~(210)Po的放射性比活度,并依据~(210)Po/~(210)Pb的活度比,计算了两种不同粒径范围的大气颗粒物滞留时间(RTA),探讨了大气RTA的影响因素。结果表明,深圳市大气TSP滞留时间为4.5~32.2 d,平均14.7 d;PM2.5的滞留时间为11.1~23.6 d,平均16.1 d。大气颗粒物滞留时间与粒径大小和气象条件密切相关,降雨可有效降低粗颗粒大气滞留时间,而逆温静风条件则可使大气RTA显著增加。通过气溶胶中~(210)Po/~(210)Pb的活度比计算获得的表观大气滞留时间是大气颗粒物滞留时间与气溶胶迁移传输时间共同作用的结果。     

新冠疫情减排时期河南省大气污染物分布及健康效应研究

由新冠(COVID-19)疫情引发的全国性大封锁为研究大规模工业减排对大气污染的影响提供了契机。对河南省2020年疫情前、封锁期间及逐步复工复产期间与2019年同期6种主要大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、CO、NO₂、SO₂与O₃)的时空差异开展对比分析,运用基于健康风险的空气质量指数(HAQI)法,研究河南省主要大气污染物的健康效应。结果表明,河南省大气污染物分布整体呈现北部高南部低的空间变化特征,PM_2.5受一次污染和二次污染影响较显著。减排初期(春节疫情期间),除NO₂浓度迅速减少外,其他污染物没有明显变化, PM_2.5浓度比2019年同期增加15%,是不利的气象条件与大气氧化度增加促进二次化学过程的结果。春节后疫情期间, PM_2.5浓度迅速降低至疫情前的50%左右,为2019年同期的50%左右。基于HAQI结果,研究期间(冬–春)影响河南省大气健康效应的关键因素是PM_2....     

北京市冬季、春季PM_(10)和PM_(2.5)中元素地球化学特征

使用TH1500C智能中流量(80~120 L/min)大气采样器采集了北京市区5个功能区和郊区的大气颗粒物(TSP/PM_(10)/PM_(2.5))样品,利用电感耦合等离子体质谱仪和原子荧光谱仪分析测试了大气颗粒物中Al,Fe,Mn,As,Hg,Cd,和Cr等21种元素,并通过计算元素的富集因子探讨了大气颗粒物中元素的来源。结果表明,冬季大气颗粒物PM10中Cd,Cr,As,Hg的浓度比春季的分别增幅233%,306%,298%和141%;在PM2.5中的增幅分别为442%,309%,310%和256%。Cd,Cr,As,Hg和Se等元素均表现出在PM_(2.5)中富集的趋势,并且其在冬季的浓度明显高于春季。认为冬季燃煤取暖对大气颗粒物中的污染元素贡献较大,主要贡献元素为Cd,As和Hg。     

超低排放燃煤电厂一次颗粒物和黑碳实时排放特征

燃煤电厂是大气一次污染物的重要排放源,其超低排放改造改变了大气颗粒物排放特征。为满足当前高时间分辨率排放清单构建的需要,燃煤电厂颗粒物实时排放质量浓度及关键组分比值亟需更新。本研究基于稀释通道采样系统,对某超低排放改造后的燃煤电厂开展实测,获得该燃煤电厂可吸入颗粒物(PM₁₀)、细颗粒物(PM_2.5)、超细颗粒物(PM_1.0)和黑碳(BC)的实时排放质量浓度,更新各污染物排放因子,分析PM_1.0/PM_2.5、PM_2.5/PM₁₀和BC/PM_2.5质量浓度比值(文中以上比值均为质量浓度比值)日变化。结果表明,上述污染物排放平均质量浓度分别为(5.0±6.0) mg/m³、(5.0±5.9) mg/m³、(4.9±5.9) mg/m³和(36.6±28.3)μg/m³;对应的排放因子分别为0.03 kg/t、0.03 kg/t、0...     

深圳市大气~7Be沉降通量与气溶胶沉积速率

同步分析了2015年1~12月份期间深圳市大气~7Be总沉降通量以及大气气溶胶中~7Be的放射性比活度,并据此计算获得大气颗粒物沉积速率。结果表明,深圳市大气~7Be的沉降通量范围为0.91~4.23 Bq/m~2×d,平均值为1.83 Bq/m~2×d;大气气溶胶沉积速率在0.15~5.10 cm/s之间,平均值为1.35 cm/s。研究发现,大气~7Be沉降通量和沉积速率均与降雨量呈显著的正相关关系,提示湿沉降是大气~7Be清除的主要机制;大气~7Be沉积速率与大气颗粒物(PM_(10)、PM_(2.5))含量呈负相关关系。     

大气中气态单质汞和活性气态汞的串联采集

汞作为全球性污染物已经引起全球学者的极大关注[1,2]。它在大气中的化学行为对其全球的生物地球化学循环起着极其重要的控制作用[3]。95%以上的大气汞为气态汞(TGM)[4],气态汞主要包括气态单质汞(GEM)和活性气态汞(RGM)。大气汞背景参考值仅为1.5～2.0ng/m3[4],因此有必要建立     

北京市大气可吸入颗粒物的化学成分和来源

2007年3月至2008年5月,在北京市成府路东口设立采样点,共采集监测周期为一周的PM2.5(直径小于2.5μm的大气可吸入颗粒物)样品56个,用HR-ICP-MS方法测量了15种元素的含量,并在此基础上应用主因子分析法对PM2.5中这些元素的来源进行探讨。同时,在2008年奥运会和残奥会期间开展了24h时间间隔的密集采样,特别分析了机动车限行期间细颗粒污染物的浓度特征。结果表明,2007年春季至2008年春季期间北京市大气PM2.5平均浓度为72.9μg/m3,超过美国环保局（USEPA）制定的PM2.5年平均浓度限值15μg/m3的近5倍。机动车限行期间北京成府路东口采样点大气PM2.5的平均浓度为40.7μg/m3。通过因子分析方法确定北京PM2.5的3种可能来源：①交通排放、工业排放和燃煤,特征元素为Cu、Zn、As、Sn、Sb、Cd、Pb;②本地扬尘和远源沙尘细颗粒;③可能与成土母岩风化有关的土壤颗粒的再悬浮和/或迁移,其方差贡献率分别为41.2%、31.4%和12.2%。     

北京市大气可吸入颗粒物的化学成分和来源

2007年3月至2008年5月,在北京市成府路东口设立采样点,共采集监测周期为一周的PM2.5(直径小于2.5μm的大气可吸入颗粒物)样品56个,用HR-ICP-MS方法测量了15种元素的含量,并在此基础上应用主因子分析法对PM2.5中这些元素的来源进行探讨。同时,在2008年奥运会和残奥会期间开展了24h时间间隔的密集采样,特别分析了机动车限行期间细颗粒污染物的浓度特征。结果表明,2007年春季至2008年春季期间北京市大气PM2.5平均浓度为72.9μg/m3,超过美国环保局（USEPA）制定的PM2.5年平均浓度限值15μg/m3的近5倍。机动车限行期间北京成府路东口采样点大气PM2.5的平均浓度为40.7μg/m3。通过因子分析方法确定北京PM2.5的3种可能来源：①交通排放、工业排放和燃煤,特征元素为Cu、Zn、As、Sn、Sb、Cd、Pb;②本地扬尘和远源沙尘细颗粒;③可能与成土母岩风化有关的土壤颗粒的再悬浮和/或迁移,其方差贡献率分别为41.2%、31.4%和12.2%。     

北京市大气PM2.5中多溴联苯醚污染水平与来源分析

2008年1月、9月和10月在北京城区5个采样点共采集9个大气颗粒物PM_2.5样品。遵循US EPA-1614方法,采用同位素稀释、高分辨气相色谱/高分辨质谱(HRGC/MS)联用技术,测定了大气颗粒物PM_2.5样品中14种多溴联苯醚(PBDEs)的质量浓度,研究了北京市城区大气颗粒物PM_2.5中多溴联苯醚的污染水平、分布特征及来源。结果表明: 9个大气颗粒物PM_2.5样品中PBDEs的质量浓度范围为2.82~57.94 pg/m³,平均值为15.67 pg/m³,BDE-209的质量浓度为0.34~7.32 pg/m³,PM_2.5样品中PBDEs的质量浓度冬季高于秋季;高溴代联苯醚在颗粒物中的含量高,低溴代联苯醚的含量低;交通源对大气颗粒物PM_2.5中PBDEs的污染贡献值很小,工业污染源贡献大于交通源,从含有溴代阻燃剂的物品释放到大气中的PBDEs对大气颗粒物PM_2.5中PBDEs的污染贡献值最大。     

北京市区春季交通源大气颗粒物污染水平及其影响因素

文中以PM_(2·5)和PM_(10)为研究对象,于2005年3月13日至19日前后6d的时间内,在成府路东口、前门2个地区设立采样点,研究分析了北京市春季交通源大气颗粒物的污染水平及其影响因素。研究表明:(1)PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度存在明显的日变化规律,在工作日所测得的PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度值要高于在周末所测得的质量浓度值;(2)PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度存在明显的时变化规律,在7:00~9:00,19:00~21:00和23:00之后,PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度分别达到三个峰值;(3)PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度随着温度的变化而存在明显的变化规律,PM_(2·5)和PM_(10)质量浓度的最大值与低温(0~5℃)有关,而PM_(2·5)和PM_(10)质量浓度的最小值在高温(11~15℃)时被观察到;(4)PM_(2·5)和PM_(10)的质量浓度的最大值与高湿度值(36%~46%)有关,而PM_(2·5)和PM_(10)质量浓度的最小值在低湿度值(11%~25%)时被观察到;(5)通过对成府路东口、前门采样点颗粒物浓度与风级比较,发现二者呈明显的反相关关系,由此可见,风力大小对特定区域的颗粒物浓度起决定性作用;(6)与国外一些城市的PM_(10)的污染水平相比,在北京成府路东口、前门所测得的PM_(10)的质量浓度都要比国外一些城市高,由此可见,汽车尾气仍是北京市区大气颗粒物的主要来源之一。     

绵阳市PM_(2.5)、PM_(10)变化特征和城郊对比分析

本次工作以四川省绵阳市颗粒物(PM_(2.5)和PM_(10))污染变化特征为研究对象,利用绵阳市国控监测站结合西南科技大学自建监测站获得的PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度数据,对2017年9月至2018年9月期间绵阳市城郊PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度进行了分析,探讨了两者的季节变化和日变化,以及两者之间的相关性,阐释了污染颗粒的可能来源,并对比了城区与郊区的日变化差异。结果表明,绵阳市PM_(2.5)、PM_(10)质量浓度季节间差异较大,污染程度整体上呈现冬季春季秋季夏季的特征,冬季灰霾天数最多,人为排放、地形和天气为主要影响因素。PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度具有良好的线性关系,相关系数为0.8771。颗粒物质量浓度郊区整体低于城区,城区相对郊区变化更为平稳,但郊区受扬尘影响程度高。     

北京西北城区一次重污染过程中PM10的氧化损伤能力研究

为评估大气重污染期间北京市可吸入颗粒物(PM_(10))的毒性,采集2016年3月份一次大气重污染过程中北京市大气PM_(10)样品,应用质粒DNA损伤评价法来研究其氧化损伤能力。结果表明,雾霾期间PM_(10)对DNA的损伤率高于雾霾逐渐消退时期,远高于雾霾前期清洁天,颗粒物对DNA损伤率随剂量的增加而增加。雾霾前后PM_(10)水溶样品的平均TD_(20)值表现为雾霾前清洁天(788.01μg/mL)雾霾消退后期(470.40μg/mL)雾霾期间(55.78μg/mL),说明氧化能力雾霾期间雾霾消退后期雾霾前清洁天。另外通过雾霾前后数据对比得到,暴露毒性指数TI大小顺序为雾霾期间(13 245.06)雾霾消退后期(1 658.87)雾霾前清洁天(254.08),说明雾霾期间PM_(10)对人体危害更大。     

贵阳市大气中气态汞形态分布特征的初步研究

2002年3月份我们对贵阳市大气的气态汞形态进行了采样分析。大气气态总汞用Tekran537A大气自动测汞仪采集测定。活性气态汞用镀KCl扩散管采集，热还原法分解并以冷原子荧光法(CVAFS)分析。结果显示，采样期间贵阳市气态总汞平均浓度为7．09ng/m^3，活性气态汞平均含量38．3pg/m^3。气态总汞浓度远高于全球背景浓度值；活性气态汞浓度稍高于欧洲和美国的边远地区。活性气态汞浓度与大气相对湿度呈负相关关系，相关系数为—0．39(α＜0．01)。由于大气相对湿度较高，活性气态汞只占气态总汞的0．5％。原子态汞和活性气态汞的基本来源是燃煤释放。     

北京市区春季燃烧源大气颗粒物的污染水平和影响因素

以大气中PM2.5和PM10为研究对象,于2005-03-13—25共7天的时间内,在中国地质大学(北京)测试楼顶、首钢焦化厂和首钢东门设立3个采样点进行采样监测。结果表明:PM2.5和PM10质量浓度的日变化呈现一定规律性,在不同时段PM2.5和PM10的质量浓度不尽相同,且变化较大,在特定时刻出现峰值,主要受污染源排放和气象因素的控制;PM2.5和PM10质量浓度随气温的升高而降低,这与高温有利于颗粒物扩散、低温容易形成逆温层有关;在一定的相对湿度范围内(以大气中水汽不发生重力沉降为界限),PM2.5和PM10质量浓度与相对湿度呈正相关关系;而当发生降水时,由于水滴的冲刷和附带作用,PM2.5和PM10质量浓度降低;PM2.5和PM10质量浓度与风级呈明显的负相关关系。通过北京市与国内8个省会城市的PM2.5和PM10质量浓度的对比,发现北京市PM2.5和PM10污染比较严重,PM2.5和PM10质量浓度分别超过了1996年中国制定的PM10排放标准和1997年美国EPA制定的PM2.5排放标准。     

序言

正气溶胶是指悬浮在空气中的纳米及微米级颗粒物,对大气能见度、人体健康、气候变化和生物地球化学循环都有重要影响。由于经济社会的快速发展,我国环境空气质量曾持续恶化,其中某些城市2013年PM_(2.5)(指空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)最高浓度超过1000μg/m~3。我国政府及相关部门非常重视大气污染防治工作,并于2013年9月开始实施《大气污染防治行动计划》。同时,在中国科学院"大气灰霾追因与控制"先导专项、国家自然科学基金委员会"中国大气复合污染成因、健康影响     

宜昌市PM_(10)水溶性无机组分与硫酸盐的δ~(34)S值变化特征

利用TH-150中流量颗粒物采样器,在2012年12月至2013年3月采集了宜昌市PM_(10)样品,测试了水溶性无机离子和硫酸盐硫同位素组成。研究显示,宜昌市PM_(10)主要的水溶性无机离子有SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Na~+、Ca~(2+),二次离子(SO_4~(2-)+NO_3~-+NH_4~+)的含量与总水溶性无机离子质量浓度比值超过70%,说明宜昌市大气二次污染严重;无机离子冬季以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3、Ca SO4和Na_2SO_4为主,春季则以NH_4NO_3、Ca SO4、Na_2SO_4为主。冬季白天PM_(10)中硫酸盐δ~(34)S值为2.8‰~4.7‰,夜间为2.9‰~4.8‰;春季白天为1.5‰~4.7‰,夜间为1.7‰~4.0‰,昼夜变化不明显,春季比冬季偏负。研究结果表明,宜昌市PM_(10)的来源主要有燃煤、机动车尾气、道路二次扬尘,春季还受农业活动和生物源释放影响。     

珠江三角洲城市大气中多环芳烃的污染特征、来源解析和健康风险评估

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是广泛存在于大气中的一类毒害有机污染物。本研究采集了2018年冬、夏两季珠江三角洲9个地级市的气态和颗粒态(PM_2.5)样品,分析了16种美国国家环境保护局优先控制PAHs的浓度水平和时空变化,并结合PM_2.5相中的有机碳(OC)、元素碳(EC)和左旋葡聚糖浓度,使用正定矩阵因子分解(PMF)模型对PAHs进行了来源解析。∑₁₆ PAHs的气相浓度范围为7.08～284.08ng/m3,PM_2.5相浓度范围为0.30～17.00 ng/m³,两相总浓度(37.48±41.53) ng/m³。季节特征上,∑₁₆ PAHs气相浓度为夏高冬低, PM_2.5相浓度则呈现冬高夏低,总∑₁₆ PAHs浓度呈夏高冬低。比值法和PMF源解析结果发现,珠江三角洲9个典型城市大气的PAHs主要来自生物质燃烧(57%)、煤炭燃...     

2015～2022年兰州市中心城区大气环境容量变化特征分析

本研究利用2015～2022年气象资料,对大气环境容量计算方法——A值法进行修正,计算出兰州市中心城区不同季节的A值为春季4.14×10⁴ km²、夏季3.51×10⁴ km²、秋季1.28×10⁴ km²、冬季1.12×10⁴ km²。运用修正A值法,考虑污染物的干、湿沉降清除量和化学转化清除量,计算兰州市中心城区6种大气污染物(O₃、NO₂、CO、SO₂、PM_2.5和PM₁₀)在8年间四季变化量及大气环境容量,并对修正A值法的主要参数(风速、背景值浓度、干沉降速率和降水量)在±30%范围内进行调整,系统分析污染物的大气环境容量对各参数变化的敏感性。结果表明, 8年间兰州市中心城区的空气质量不断改善。除O₃外,其他污染物在春、夏季的大气环境容量高于秋、冬季。O₃     

北京市冬季大气PM2.5中多氯联苯的污染水平与分布

2008年1月同时采集了北京市市区/交通干道(中国地质大学(北京)东门及测试楼顶)、工业区(首钢集团焦化厂、高井热电厂)和背景点(十三陵)大气颗粒物PM_2.5样品。依据US EPA 1668A 方法,采用同位素稀释、高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/MS)联用技术,对比分析了PM_2.5中19种多氯联苯(PCBs)的质量浓度、分布特征及来源。结果表明, 5个采样点PM_2.5的质量浓度范围为101.85～145.57 μg/m³,日均值为119 μg/m³,比美国1997年制定的日均标准(65 μg/m³ )高83%,属严重污染。 PM_2.5中∑PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)分别为7.2～16.2 pg/m³ (平均值10.9 pg/m³)、8.29～17.81 fgWHO-TEQ/m³ (平均值13.58 fgWHO-TEQ/m³),与其他国家和地区比较,北京市大气PCBs的污染处于较低水平。PCBs最高浓度出现在工业区,其次是市区,背景点最低,化石燃料的不完全燃烧是北京市PCBs的主要来源。研究成果将为北京市大气环境中持久性有机污染物(POPs)的污染防治提供科学依据。 