非均相化学过程在青藏高原臭氧低谷形成中的作用

分析SAGE II资料发现:青藏高原对流层顶最高不超过17.6 km,夏季平均在17 km以下:来自对流层中低层的物质很少能被输送到17.5 km以上,来自对流层中低层的输送不会长时间持续地影响17.5 km以上的区域。青藏高原以及同纬度地区在15 20 km高度温度低于210 K,非均相化学反应可能在此起着重要作用。夏季青藏高原臭氧低谷的形成高度主要是15—20km,而且是长时间持续性的。分析结果显示:15—20km非均相化学过程在夏季青藏高原臭氧低谷的形成中可能起重要作用,特别在17.5—20km高度其所起的作用可能是主要的;而在17.5 km以下,从以往的研究可以知道青藏高原的动力和热力作用对夏季青藏高原臭氧低谷的形成起着主要作用。在春季和秋季,青藏高原上15—20km的臭氧"亏损"也可能是由于非均相化学过程造成的,使得青藏高原臭氧低谷每年从4月持续到10月。并且,影响非均相化学过程的主导因素可能是温度。     

平流层臭氧季节变化的动力和光化学作用之比较

1992年到2005年的HALOE资料显示, 在臭氧光化损耗中, ClOx 和NOx 的贡献大小和作用位置有所差异。SOCRATES3模式模拟表明, 两半球夏季高纬极区的臭氧减少, 主要是NOx的化学贡献; 北极春季和南极冬季副极地臭氧的变化, 主要是动力输送引起。南、北极春季臭氧减少的化学机制也有所不同, 南极春季的臭氧耗损包括极区内ClOx 的异相化学作用和副极区NOx的化学作用; 北极春季的臭氧耗损主要以NOx 和ClOx 的气相化学作用为主, 其中NOx 的作用更大。动力和光化学在臭氧变化中的贡献表明, 整个中低平流层及低纬平流层高层的动力输送贡献可达到45%, 而高纬平流层中上层, 化学作用贡献在65%以上。     

南亚高压对青藏高原臭氧谷的动力作用

利用臭氧观测光谱仪/太阳紫外线后向散射仪(TOMS/SBUV)的臭氧总量资料和SAGEⅡ臭氧廓线资料计算了青藏高原区纬向偏差(一个量减去该量的纬圈平均值,定义为该量的纬向偏差)臭氧总量的逐月变化和高原区150-50 hPa高度纬向偏差臭氧量的变化,二者相关显著,相关系数为0.977.由于在150-50 hPa高度,夏季青藏高原臭氧谷最强,南亚高压最活跃,因此,青藏高原臭氧谷与南亚高压可能存在联系.在运行WACCM3模式时,将青藏高原地形高度削减至1500 m,在150-50 hPa高度南亚高压和青藏高原臭氧谷仍存在;该高度上南亚高压强度变小,青藏高原臭氧谷也减弱;南亚高压季节移动发生改变,青藏高原臭氧谷季节变化也随之改变.因此,推测南亚高压可能对青藏高原臭氧谷有重要作用.接着分析了模式输出的青藏高原区经向、纬向和垂直方向的臭氧输送.在南亚高压季节变化的不同阶段和不同方向上,环流对青藏高原臭氧谷的作用明显不同.150-50 hPa,南亚高压上高原时,纬(经)向输送使青藏高原臭氧谷加深(变浅),垂直输送在低(高)层使青藏高原臭氧谷加深(变浅),总的动力作用使青藏高原臭氧谷减弱;南亚高压稳定在高原上空时,纬(经)向输送使青藏高原臭氧谷变浅(加深),垂直输送在中(底和顶)层使青藏高原臭氧谷加深(变浅),总的动力作用使青藏高原臭氧谷加深;在南亚高压从高原撤退时,纬(经)向作用使青藏高原臭氧谷加深(变浅),垂直作用使青藏高原臭氧谷变浅,总的动力作用使青藏高原臭氧谷中(底和顶)层加深;当南亚高压移至热带太平洋时,南亚高压对高原区臭氧影响较弱.     

青藏高原大气臭氧和气溶胶的观测研究

本项目由国家自然科学基金委员会面上项目《青藏高原大气臭氧和气溶胶的观测研究》和中国气象科学研究院大气化学开放实验室经费共同支持项目负责人为中国科学院大气物理研究所石广玉研究员和中国气象科学研究院汤洁副研究员。目的通过对青藏高原地区上空大气臭氧和相关前体物、气溶胶进行综合观测,研究青藏高原地区上空夏季大气臭氧低谷形成的过程、物理化学成因和机制。背景”八五一期间国家自然科学基金的重大项目”中国地区大气臭氧变化及其对气候环境的影响”的研究结果揭示了青藏高原地区上空夏季6－9月间存在着大气臭氧总量的异常低…     

大气臭氧垂直分布变化的模拟研究

利用包括垂直平流、扩散和化学过程的一维平流层—对流层的大气化学模式，通过增加NOx的地面源，发现由于NOx地面源的增强，引起对流层下部臭氧浓度增加，夏季臭氧浓度的增加远大于冬季；通过扩散系数和垂直风速的敏感性试验比较，看出由平流层向对流层输送臭氧的过程中，平流过程的影响可能更重要。     

飞机排放的NOx对中国地区NOx和臭氧的影响

根据2000年亚音速飞机排放的NO_x,利用三维全球化学输送模式(OSLOCTM2)研究亚音速飞机排放的NO_x对中国地区NO_x和臭氧的影响。模式结果表明:亚音速飞机排放的NO_x明显地影响中国北方地区,在1月份,250hPa高度NO_x的浓度增加大约50pptv,最大的相对变化为60％;在4月份,250hPa高度臭氧增加8ppbv,相对变化为5％。NO_x的增加主要是由于输送过程引起的,但臭氧的增加则是化学过程生成的结果。由于中国地区亚音速飞机排放的NO_x造成的NO_x的增加不超过10pptv,而且臭氧增加小于0.4ppbv。即使中国地区亚音速飞机排放的NO_x增加一倍,这个影响仍然比较小。     

青藏高原地区大气臭氧变化的研究

文中综述了对青藏高原夏季大气臭氧低值中心的出现和可能形成的机理的一些研究结果。发现了青藏高原在夏季存在大气臭氧总量低值中心的事实 ,研究了该低值中心的背景环流特征 ;证实了青藏高原地区确为对流层与平流层物质输送的通道之一 ,以及它对青藏高原臭氧低值中心形成所起的作用 ;并用数值模拟方法揭示了该低值中心的形成原因。另外用资料证实了青藏高原地区夏季不但存在大气臭氧低值中心 ,而且该低值中心是一个强大气臭氧递减中心的事实。最后介绍了用数值模拟方法来预测青藏高原地区大气臭氧未来变化的趋势。     

东亚地区平流层、对流层交换对臭氧分布影响的模拟研究

首先将区域酸沉降模式(RADM)进行改造,加入平流层化学模块以替代对流层模块.然后用MM5单向耦合改造后的化学模式M-RADM,对东亚地区一次切断低压(2000年4月8～12日)引起的对流层顶折叠对上对流层、下平流层臭氧分布形式的影响进行模拟.结果显示:(1)随着高空槽的发展与切断,高空槽的底部及切断低压四周臭氧有显著增加.对流层顶折叠使高空臭氧向下输送,这种向下的输送可以到达对流层中部,对上对流层的臭氧影响最大.(2)模式可以成功地模拟出在北京地区探测到的臭氧垂直廓线的双峰结构.250 hPa处的臭氧分压比背景值增加近5倍.模拟表明改造后的区域化学模式M-RADM可以用于研究天气过程引起的对流层顶附近臭氧的演变情况.(3)上对流层臭氧分布形势的变化主要是由动力过程中的水平平流作用引起的,但是对流层顶附近臭氧的化学过程是不可忽略的.     

夏季青藏高原北部对流层臭氧垂直分布的观测研究

对流层臭氧垂直分布变化对气候环境有重要的影响,然而观测数据一直较为稀缺。利用2016年7月下旬—8月青海省格尔木市对流层臭氧探空观测资料开展夏季青藏高原北部对流层臭氧垂直分布变化特征及其形成机制的大气背景研究。结果表明,在大气背景的转换下对流层臭氧垂直分布整体上呈现高（低）臭氧与低（高）水汽和高（低）位势涡度的对应。除7月25—27日高空低压槽过境导致的平流层向下输送使对流层臭氧浓度升高明显外,阻塞暖高压反气旋和源自青藏高原主体地区的强对流天气过境也对对流层臭氧分布有影响:阻塞暖高压在观测点东北部形成后导致7月31日至8月8日格尔木对流层连续出现罕见东风,但对流层臭氧浓度仅在8月2日因东北—西南方向反气旋切变而出现较高值,其中6 km高度以下则因为东风输送而出现高臭氧、高比湿的污染性气团;强对流天气过境影响使得8月12—14日10 km高度以上出现臭氧最低值和比湿最高值。与西宁历史夏季（1996年7—8月初）臭氧探空测值比较,格尔木对流层臭氧浓度8月偏低,该特征与季风影响青藏高原纬度最高地区所在月份一致。与林芝（2014年7月）、那曲（2011年7月末—8月中旬）和拉萨（1998年8月）历史夏季臭氧探空测值比较发现,纬度效应对青藏高原地区对流层臭氧浓度有影响。      

青藏高原及附近区域穿越对流层顶的质量和臭氧通量研究

利用等熵坐标下的Wei公式对青藏高原及附近地区穿越动力学和热力学定义下对流层顶的质量和臭氧通量的时空分布变化进行了计算分析。结果表明,采用这两种定义下的对流层顶时,穿越对流层顶的质量和臭氧通量都表现出在热带纬度带为TST通量,到了副热带则转换为STT通量。由于热力学定义下的对流层顶位置稍高,造成了穿越热力学对流层顶的质量和臭氧通量变化幅度大于动力学对流层顶的情况。另外,还发现在所研究的区域穿越对流层顶质量和臭氧通量交换具有明显的年代际变化特征,在1958—2001年时段内交换是先减弱后增强。青藏高原南部及南侧地区向上的质量和臭氧输送经历了逐渐减弱过程,青藏高原北部地区向下的质量和臭氧通量交换也表现为逐渐减弱的过程,这些区域作为通量输送的通道作用是在减弱的。而接近青藏高原西北侧的塔里木盆地附近的向上输送则是逐渐加强的,表明这一区域交换通道作用在青藏高原及附近地区的质量和臭氧交换过程中起着越来越重要的作用。     

青藏高原平流层臭氧和气溶胶的变化趋势研究

通过分析SAGEⅡ资料,发现青藏高原平流层臭氧存在递减趋势,15—50 km臭氧的变化对臭氧总量变化贡献最大,其中25—50 km和15—25 km两层的贡献大致相当。通过青藏高原和中国东部地区平流层臭氧变化的对比,清楚地看出:两地臭氧总量变化的差异主要是由于在15—25 km臭氧变化不同所致。5—7月臭氧变化趋势的情况与年平均的变化类似,两地臭氧变化的差异主要在平流层低层,即15—25 km。青藏高原平流层气溶胶面密度的时间变化序列显示:大的火山喷发对青藏高原平流层气溶胶具有重要影响,其影响可持续6年左右。从1997年至今,青藏高原18—25 km气溶胶面密度增加,最大的增长出现在23 km,每年大约增长4%—5%。而在16—17 km气溶胶的面密度出现减少趋势。与此同时,在37 km以下,青藏高原的温度出现递减的趋势,而且其递减速度比中国东部地区快;在37—50 km,温度出现增加的趋势,青藏高原的增温也比中国东部地区快。青藏高原平流层低层气溶胶的增加和温度的降低都将增强该区域非均相反应的作用。     

1979～2020年北极和青藏高原臭氧低值区的动力输送特征比较

基于ERA5月平均再分析资料,利用Lorenz环流分解方法从定常和瞬变以及基流和涡旋的角度对比了北极与青藏高原臭氧低值区的动力输送特征。结果表明：动力总输送在两地上平流层作用最强,均使其臭氧浓度降低,且定常输送均强于瞬变输送,纬向与经向输送的作用均大致相反。然而,动力输送在北极地区的作用强度远大于青藏高原地区。北极地区纬向输送使得平流层中上层臭氧浓度降低,平流层下层臭氧浓度升高,经向输送的作用与之相反且强度明显偏弱,二者均主要作用于上平流层。青藏高原地区纬向和经向输送除在上平流层均使得臭氧浓度降低外,二者作用大致相反且强度相当,输送大值区在垂直方向上存在双中心结构,分别位于上平流层与上对流层—下平流层（Upper Troposphere–Lower Stratosphere,简称UTLS）区。两地区纬向和经向输送的差异均主要由定常涡旋输送所造成。青藏高原地区定常与瞬变输送的强度差异没有北极地区大。此外,两地定常和瞬变输送中涡旋对臭氧纬向平均的输送均起到主要作用,体现出涡旋输送在两地臭氧浓度变化的动力输送过程中发挥着至关重要的作用。     

青藏高原东北侧臭氧垂直分布与平流层-对流层物质交换

利用臭氧和温度探空廓线,结合NCEP/NCAR资料、TOMS臭氧总量卫星观测资料和NOAAHYSPLIT后向轨迹模式资料,通过个例分析探讨了影响青藏高原(下称高原)附近臭氧垂直分布的因子和过程。结果表明,动力过程是影响高原上空臭氧垂直分布的主要因子,特别是中高纬度高臭氧浓度的空气向南入侵会导致高原上空臭氧浓度的升高,影响高原上空臭氧低谷的范围大小和形态;尽管大气化学过程对高原上空的平流层下层臭氧垂直分布的影响并不显著,但是高原上空的平流层臭氧变化与温度变化具有较好的一致性。同时还发现,对流层上层的强反气旋系统,特别是中高纬度阻塞高压的边缘有明显的平流层空气向对流层入侵,从而导致对流层内臭氧浓度的增加。     

青藏高原臭氧的ENSO

通过对臭氧卫星观测资料及大气环流资料的分析，研究了青藏高原上空臭氧年际变化中的 ＥＮＳＯ信号，并与同纬度无山区及赤道地区进行比较。研究指出：在 Ｅ１ Ｎｉｎｏ年（ＳＯＩ指数为负）青藏高原臭氧总量增加，在 Ｌａ Ｎｉｎａ年（ＳＯＩ指数为正）青藏高原臭氧总量减小。本文同时讨论了与ＥＮＳＯ事件有关的大气环流物质输送。     

青藏高原臭氧低谷的加深及其可能的影响

通过分析 TOMS(1 979～ 1 992 )资料发现 :(1 )青藏高原的臭氧不仅存在递减趋势 ,而且是一个递减的强中心 ,这个递减的强中心是同纬度地区 3个递减中心之一 ;(2 )夏季青藏高原臭氧低谷有加深的趋势 ,其递减率最大值为 - 0 .336% /a;加深区域为 2 9～ 33°N,78～ 94°E。另外 ,分析 SAGE 资料的结果表明 :青藏高原臭氧递减的强中心的形成是由于其平流层下部臭氧异常减少造成的。根据研究结果的趋势估测 :从 1 992年到 2 0 0 0年 ,夏季青藏高原紫外辐射增加大约为 1 .3%～ 2 .3% ,可能引起白内障发病率上升大约 0 .8%～ 1 .4% ,皮肤癌上升大约 3.2 %～ 5.4%。     

北京市夏季臭氧变化特征的观测研究

利用2002年7月至8月325m气象塔资料研究了北京市夏季近地层臭氧浓度变化特征及其与气象因子的关系。结果表明：北京市夏季边界层臭氧浓度日变化显著．臭氧浓度随高度增加而增加；臭氧多数为单峰型分布，双峰型仅分布在底层；臭氧峰值出现时间与气温峰值出现时间基本一致，或略有落后。     

我国对流层臭氧增加对气温的影响

利用耦台的区域气候模式和大气化学模式模拟对流层臭氧的产生、分布和对辐射传输、地表温度、气温等的影响。通过对比模拟发现：对流层中臭氧的增加基本使大气顶晴空辐射强迫为正；对流层中的臭氧含量变化能影响云量且进一步影响温度。由于对流层臭氧增加导致的晴空辐射强迫在4月份最大、1月份最小。     

利用卫星大气成分资料分析夏季亚洲季风区平流层-对流层输送特征

首先利用臭氧探空资料验证了Aura-MLS卫星反演臭氧产品在青藏高原地区的可信度, 然后基于2005年和2006年夏季的数据产品确定了亚洲季风区夏季对流层向平流层的输送通道。结果表明, 青藏高原及其周边区域上对流层－下平流层（UT/LS）中, 一氧化碳(CO)和臭氧（O3）浓度散点分布大体上呈现出典型的“L”型分布, 夏季季节内变化反相关特征表现最明显的高度位于150 hPa附近。从时间变化上看, 7月份相关系数最大, 说明该月份对流层－平流层物质交换最为强烈。100 hPa高度位于对流层顶高度以上, 具有对流层特性的大气主要分布在青藏高原东南侧、 孟加拉湾、 印度半岛、 阿拉伯海以及阿拉伯半岛等区域上空, 说明该区域可能是亚洲季风区夏季对流层向平流层物质输送的一个主要通道。     

青藏高原风电场开发对气候变化的影响研究

利用全球大气环流模式BCC_AGCM2.0,通过青藏高原不同区域不同粗糙度的改变,模拟了青藏高原风电场开发造成的动力和热力强迫扰动对我国气候变化的影响。模拟结果表明,青藏高原热力场和动力场扰动对我国不同区域气候变化有着显著的影响,热力场的扰动会使华北地区的夏季降水明显减少,长江以南地区冬季气温降低,而动力场的扰动则会引起南方地区夏季降水增加,冬季气温明显上升。而且随着粗糙度的增大,长江以南地区冬季850 hPa水汽输送明显减小,而华北地区夏季的水汽输送也呈现出显著减少趋势。     

西宁夏季对流层臭氧垂直分布变化与气象要素的关系

根据臭氧、气象探空观测数据,分析了1996年7月5日至8月3日西宁（36°44’N,101°45＇E,海拔高度2296m）上空对流层臭氧垂直分布变化与气象要素之间的关系。对流层臭氧浓度的增加（减少）总伴随着干、冷（暖、湿）气流的输送变化,而这又与大气垂直方向的运动是紧密联系在一起的。分析表明天气动力输送过程对对流层臭氧垂直分布变化有重要作用。