大气颗粒物矿物相组成与微观形貌研究进展

矿物颗粒是大气颗粒物的重要组成部分,其物相组成和微观形貌等特征既对人体危害的机理研究具有重要意义,同时蕴藏着颗粒物来源及变化等有用信息。自上个世纪80年代至今,大气颗粒物中矿物颗粒物相组成及微观形貌的研究大致经历了3个阶段,主要体现在研究方法和手段的不断探索与进步,研究对象由总悬浮颗粒向PM_2.5甚至更细颗粒物以及由全颗粒分析向单颗粒分析转移,不断重视原生矿物变化及次生矿物生成机理研究。本文提出发生硫化现象的原生矿物及二次成因硫酸盐颗粒是未来研究的重要方向之一。     

太原市大气颗粒物中有机物浓度的分布特征

首次研究了太原市大气颗粒物中的有机物分布特征。收集了太原市不同功能区冬夏两季的大气颗粒样品,经抽提分离取得饱和烃、芳香烃、非烃、沥青质4组馏分。分析结果表明:(1)大气颗粒中有机物浓度在取暖期高于非取暖期;(2)各功能区的有机污染程度不同,太钢工业区>长风剧场商业居民混合区>一电厂化工区、太行文化区。(3)各馏分浓度中沥青质含量普遍高,饱和烃含量最低,非烃、芳香烃馏分居中,且相对较低。(4)太原市整体污染主要为煤的燃烧和工业生产、尾气排放。     

南昌市降尘颗粒物形貌特征和来源电子探针研究

利用电子探针对南昌市降尘颗粒物的形貌特征和成分进行了分析,并探讨了它们的来源.得出南昌市降尘颗粒物的主要组成为矿物颗粒、钙质颗担以及块状烟尘集合体和燃煤飞灰颗粒.不同功能区的采样点颗粒物的组成有一定差异,表明颗粒物的来源不同.根据颗粒物的来源和分布特点,认为南昌市的城市规划布局不甚合理,尚需进一步改善.     

唐山大气降尘的矿物组成与微观形貌特征分析

应用X射线衍射线技术(XRD)和扫描电镜技术(SEM/EDX)对唐山大气降尘中颗粒的矿物组成及微观形貌进行了研究。结果表明,唐山大气降尘的主要矿物组分是方解石、石英和粘土,次为赤铁矿、石膏、白云石及长石类矿物,其它的矿物还有菱铁矿、菱镁矿、石盐、沸石、角闪石、钙芒硝和无水芒硝等;其形貌特征主要有球状、层状、片状、柱状和块状等规则形态及矿物单体和矿物集合体等不规则形态;对XRD的检测结果进行分析后,表明大气降尘颗粒物的主要来源为地面扬尘、建筑扬尘、工业尘及在大气环境中新生成的矿物。     

太原市大气颗粒物中正构烷烃的分布特征及环境意义

对太原市大气颗粒物中正构烷烃进行了ＧＣ－ＭＳ和ＧＣ－Ｃ－ＭＳ分析和研究。结果表明,太原市大气颗粒物中正构烷烃的分布特征在冬夏两季有明显的差异,但是同一季节不同的功能区差异不明显,而其正构烷烃的单分子系列碳同位素组成有明显的差生,即：太钢工业区为－２２．６‰,桃园四巷商业忧区为－２７．９‰,化肥厂化工区为－３２．９８‰,分布特征表明其主要来源于人为的化石燃料燃烧产物,夏季有极少部分是来源于细菌和高等     

中国北方典型中小盆地城市大气颗粒物污染特征及趋势对比

分析了2014～2018年北方5个典型中小盆地城市(兰州、银川、临汾、太原、南阳)PM₁₀与PM_2.5的浓度变化特征和大致来源类型。除2018年银川PM_2.5浓度外,各市PM₁₀和PM_2.5年均浓度均超标;兰州、银川和南阳PM₁₀与PM_2.5呈逐年下降趋势,南阳下降最明显;临汾PM₁₀与PM_2.5呈逐年上升趋势;太原PM₁₀与PM_2.5稳定维持在一个高浓度状态。5个城市颗粒物浓度的季节变化特征一致:冬春高、夏秋低。对PM_2.5/PM₁₀值而言,冬季和夏季该比值较高,分别受取暖和降水的影响;春季和秋季该比值较低,分别受沙尘和秸秆焚烧及高强度建筑施工的影响。5市PM_2.5和PM₁₀浓度具有良好的线性关系,细颗粒占比大小顺序为临汾>南阳>太原>银川&...     

大气颗粒物中磷的含量及可溶性

磷是生命体必需的营养元素之一,其缺乏能够限制生态系统的初级生产力与碳循环,并间接影响全球气候。远海与热带雨林等地区磷的主要来源为大气沉降,但是目前关于不同区域大气颗粒物中磷的浓度、来源与可溶性的科学认识还具有较大不确定性。本文总结了大气颗粒物中不同形态磷的提取和测量方法,评述了近年来大气颗粒物中磷的含量及水溶性的观测结果,并讨论了该领域的未来发展方向。     

韶关市大气降尘矿物成分和形貌特征研究

利用X射线衍射（XRD）仪、扫描电镜X射线能谱（SEM/EDX）仪研究大气降尘矿物成分和颗粒物形貌特征。结果表明，韶关市大气降尘主要矿物成分为伊利石、斜长石、绿泥石、石英、方解石、白云石和无定型非晶质物等，大气颗粒物形貌可分为4种类型：粒状、片状单矿物，链状集合体，圆球状飘珠和不规则粒状集合体。伊利石、绿泥石来源于地面扬尘，方解石、白云石来源于建筑扬尘，无定型非晶质物来源于工业烟尘。粒状、片状单矿物是地面扬尘的标志，链状集合体和圆球形飘珠是工业烟尘的标志，不规则粒状集合体是建筑扬尘的标志。大气降尘矿物成分和形貌特征是判别污染物来源的重要标志。     

辽宁省典型地区大气颗粒物重金属元素分布特征及对土地质量影响研究

大气颗粒物是大气质量评价中的一个通用的重要指标,近年来,对于大气颗粒物污染这一热点问题开展了大量的研究。文中选取辽宁省沈阳市、锦州市和葫芦岛市等典型地区研究大气颗粒物(TSP、PM10、PM2.5)中Cd等重金属元素的分布特征。结果表明,辽宁省大气可吸入颗粒物中Pb和Zn的含量最高,其次是Cu、Mn、As、Cr、Cd。燃煤、燃油和工业污染源等方面可能是造成这些元素含量较高的主要原因。此外,文中还对大气颗粒物对土地质量的影响研究进行一些有益尝试。研究表明,大气颗粒物中重金属元素含量对土地质量的影响是显而易见的。政府管理部门应该重视对大气颗粒物中重金属元素含量的监控,努力减少其对土地质量的影响。     

淄博市区大气颗粒物重金属元素分布特征及其来源分析

为科学认识淄博市区大气颗粒物污染状况,探讨颗粒物的污染水平和元素在颗粒物中的分布与分配特征,对颗粒物中元素的来源进行分析。于2015年冬季和夏季期间分别布设45个和16个采样点采集悬浮颗粒物（TSP）、PM₁₀及PM_2.5样品,分析了颗粒物和18种元素（或化合物）的质量浓度。结果表明：1）大气颗粒物中冬季TSP、PM₁₀及PM_2.5的质量浓度均值高于夏季;PM₁₀和PM_2.5质量浓度均超过国家标准,其中冬季PM_2.5质量浓度是标准限值的1.96倍。2）不同粒径的颗粒物中元素质量分数差别显著,As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn等多数重金属元素主要富集在PM_2.5中,且PM_2.5约占PM₁₀的65%（冬季）和73%（夏季）。3）颗粒物PM_2.5中Al₂O₃、CaO、Fe₂O₃、K₂O、MgO等氧化物主要受土壤扬尘控制;As、Cd、Hg、Pb、Se、Zn等元素主要源于人为污染;Se的富集因子最高,反映了PM_2.5污染主要来源于燃煤;Co、Cu、Ni、Na₂O受土壤扬尘和人类活动的共同作用,而Cr具有混合污染的特点。     

北京市大气颗粒物中Cd的地球化学分布特征及其生态风险评估

采集北京市11个区县内的大气颗粒物样品,分析了TSP、PM10、PM2-5的含量分布特征,重金属元素Cd在大气颗粒物中的地球化学分布特征及其生态风险,结果表明：北京市3种粒径的大气颗粒物中PM2-5的超标幅度最大,并且PM10中载带的重金属大部分都集中在PM2-5中。除密云、通州地区外,Cd元素在不同粒级大气颗粒物中浓度的高低表现为 TSP＞PM10＞PM2-5;不同功能区相比,公园中大气颗粒物中Cd元素浓度明显高于农田区和教育区,因此公园的环境质量问题应该引起相关部门的关注。研究区内不同粒径大气颗粒物中Cd元素的非致癌风险较小,但与其他地区相比,海淀区的非致癌风险较高,大气颗粒物超标幅度最大,因此应该重视海淀区的环境健康问题。     

北京及其北部地区大气自然降尘矿物组成特征

为研究北京地区大气自然降尘的矿物组成特征及其时空变化规律,采用XRD分析了不同季节收集的大气降尘样品。结果表明,大气降尘主要矿物为石英,平均含量为83.19%,长石以斜长石为主;降尘中的碳酸盐类矿物主要是方解石和白云石,它们在降尘中的含量接近其在北方黄土中的含量;降尘中粘土矿物的含量较少,为1.64%~5.88%,其中有较多的高岭石,反映了研究区半湿润、较温暖的环境。聚类分析表明本区降尘按矿物组成特征可分为城市和郊区两组。与大风天气少的月份相比,大风天气频繁的月份降尘中的长石等矿物含量相对较高,而粘土矿物含量相对较低。     

北京市大气PM10中有机污染物的分布特征

大气有机污染物直接影响着人类的健康及其赖以生存的环境。通过采集北京市2005年春、夏、秋、冬4季不同功能区的大气PM₁₀样品,经索氏抽提分离得到饱和烃、芳香烃、非烃、沥青质4 个组分,对不同功能区不同季节大气有机物污染水平及其分布特征进行探讨。结果表明: 大气PM₁₀中有机物年均质量浓度达41.39 μg/m3,为清洁对照点十三陵的1.4倍;一年中,冬季污染最严重,PM10中有机污染物的质量浓度达67.04 μg/m3,为春季的1.倍、秋季的2.1倍、夏季的4.5倍;有机组分含量呈现非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化趋势,说明燃煤污染在北京市大气有机污染中仍然起主导作用;各功能区的有机污染程度不同,表现出工业区（商业区）＞居民区（交通区）＞清洁区的特点,但不同季节的变化不完全一致;不同功能区有机组分的比例体现出不同污染源的相对影响。     

北京市可吸入大气颗粒物中Pb的浓度分布特征研究

本研究以取暖期和停暖后北京市主要功能区及郊区的可吸入大气颗粒物为研究对象,重点对比了市区与郊区、市区内不同功能区的PM10、PM25的浓度分布特征以及重金属元素Pb在其中的浓度分布特征。结果表明：可吸入大气颗粒物的浓度在取暖期间远高于停暖后的浓度,雾霾天气时可吸入大气颗粒物的浓度是非雾霾时的174~256倍。取暖期间,Pb在PM10中的浓度明显远高于PM25中的浓度,北京市区内Pb浓度较郊区要高,尤其是建材厂区可吸入大气颗粒物中的Pb浓度最高,商业区次之;停暖后,Pb在PM10和PM25中的浓度相当,建材厂区可吸入大气颗粒物中Pb浓度依然是功能区中最高的,但整体上郊区可吸入大气颗粒物中Pb的浓度和市区相差不大。对比分析2007年和2013年的数据,可以估算出,可吸入大气颗粒物PM10中Pb的浓度以每年978%的速度在增长,PM25中Pb的浓度以每年1145%的速度在增长。因此,北京市可吸入大气颗粒物中Pb的增长问题应引起相关部门的重视。     

北京市大气颗粒物中全氟烷基化合物的粒径分布特征

人为排放的持久性有机污染物倾向于在细级大气颗粒物中富集,但目前国内外关于大气颗粒物中全氟烷基化合物(PFASs)粒径分布在不同国家地区有显著差异,而在我国北京地区PFASs在不同粒径大气颗粒物中的富集能力尚不清楚。本文采用五级大流量主动分级采样器采集了北京市大气颗粒物样品,利用超声萃取结合高效液相色谱-电喷雾负电离源串联质谱测定PFASs含量,探讨了该地区大气颗粒物中PFASs的浓度水平和粒径分布特征,以及大气颗粒物浓度变化对PFASs浓度变化的影响。结果表明:研究区∑PFASs范围为10. 1～62. 9 pg/m3,76. 4%～83. 8%的PFASs集中分布在PM2. 5颗粒物中,其中含量较高的PFOA、PFNA和PFDA在0. 25μm细颗粒物中占比最高,分别为26. 3%～43. 7%、30. 3%～68. 6%和30. 6%～49. 7%; PFOS在0. 25μm细颗粒物中没有检出,主要分布在1～2. 5μm和0. 25～1μm颗粒物中。此外,研究发现北京市霾天大气颗粒物中∑PFASs为晴天的3. 5倍,且不同粒径大气颗粒物浓度变化对PFASs各化合物表现出不同的富集能力,其中PFOA、PFOS、PFNA和PFDA等中链PFASs更易富集。     

扫描电镜分析在大气颗粒物源解析中的应用

扫描电镜法作为大气颗粒物源解析的辅助方法,为源解析研究提供了定性和半定量的依据。运用扫描电镜法对吉林市采暖期和非采暖期的大气颗粒物样品以及源样品进行定性和半定量分析,将分析结果与CMB8.2化学质量平衡受体模型源解析结果进行比较,两者具有一致性。吉林市采暖期对TSP贡献较大的是扬尘和土壤风沙尘,非采暖期对TSP贡献较大的是土壤风沙尘和建筑尘。     

北京市区春季燃烧源大气颗粒物的污染水平和影响因素

以大气中PM2.5和PM10为研究对象,于2005-03-13—25共7天的时间内,在中国地质大学(北京)测试楼顶、首钢焦化厂和首钢东门设立3个采样点进行采样监测。结果表明:PM2.5和PM10质量浓度的日变化呈现一定规律性,在不同时段PM2.5和PM10的质量浓度不尽相同,且变化较大,在特定时刻出现峰值,主要受污染源排放和气象因素的控制;PM2.5和PM10质量浓度随气温的升高而降低,这与高温有利于颗粒物扩散、低温容易形成逆温层有关;在一定的相对湿度范围内(以大气中水汽不发生重力沉降为界限),PM2.5和PM10质量浓度与相对湿度呈正相关关系;而当发生降水时,由于水滴的冲刷和附带作用,PM2.5和PM10质量浓度降低;PM2.5和PM10质量浓度与风级呈明显的负相关关系。通过北京市与国内8个省会城市的PM2.5和PM10质量浓度的对比,发现北京市PM2.5和PM10污染比较严重,PM2.5和PM10质量浓度分别超过了1996年中国制定的PM10排放标准和1997年美国EPA制定的PM2.5排放标准。     

吉林省典型城市大气颗粒物主要排放源成分谱对比研究

为建立吉林省典型城市大气颗粒物排放源源成分谱数据库,保障源解析结果的准确性,采用X射线荧光光谱分析技术对典型城市大气颗粒物主要排放源（道路尘、扬尘、建筑尘、土壤风沙尘、燃煤锅炉尘）的无机化学组分进行分析。结果表明：吉林市、白城市、通化市和四平市4个城市排放源成分谱组分含量虽有不同,但主量成分均为地壳组分;SiO₂含量在土壤风沙尘中最高,道路尘中最低,Ca含量在建筑尘中最高。元素富集因子分析表明：人类活动对道路尘元素Pb的富集贡献较大,主要来自汽车尾气排放;扬尘元素Pb、Zn、As有较高富集,具有道路尘、燃煤锅炉尘特征;建筑尘元素Ca富集显著;土壤风沙尘受人类活动影响较小,主要为自然源贡献;燃煤锅炉尘中元素As富集因子＞60,属极强扰动。     

北京市冬季大气PM2.5中多氯联苯的污染水平与分布

2008年1月同时采集了北京市市区/交通干道(中国地质大学(北京)东门及测试楼顶)、工业区(首钢集团焦化厂、高井热电厂)和背景点(十三陵)大气颗粒物PM_2.5样品。依据US EPA 1668A 方法,采用同位素稀释、高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/MS)联用技术,对比分析了PM_2.5中19种多氯联苯(PCBs)的质量浓度、分布特征及来源。结果表明, 5个采样点PM_2.5的质量浓度范围为101.85～145.57 μg/m³,日均值为119 μg/m³,比美国1997年制定的日均标准(65 μg/m³ )高83%,属严重污染。 PM_2.5中∑PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)分别为7.2～16.2 pg/m³ (平均值10.9 pg/m³)、8.29～17.81 fgWHO-TEQ/m³ (平均值13.58 fgWHO-TEQ/m³),与其他国家和地区比较,北京市大气PCBs的污染处于较低水平。PCBs最高浓度出现在工业区,其次是市区,背景点最低,化石燃料的不完全燃烧是北京市PCBs的主要来源。研究成果将为北京市大气环境中持久性有机污染物(POPs)的污染防治提供科学依据。 