砣矶岛国家大气背景站PM_(2.5)化学组成及季节变化特征

首次在位于渤海海峡中部的砣矶岛国家大气背景监测站连续采集大流量PM2.5样品,对2011年12月至2012年12月期间的65个样品进行了分析,包括质量浓度、有机碳、元素碳、水溶性离子、无机元素等。结果表明,砣矶岛PM2.5的年均质量浓度为54.6μg/m3(17.3~143.8μg/m3),超过国家空气质量标准(35μg/m3)。在季节变化上表现为春季与夏季高(平均浓度分别为73.6μg/m3与60.7μg/m3),分别受沙尘和山东半岛生物质燃烧的影响,而冬季最低(39.0μg/m3),与渤海地区冬季频降暴雪有关。PM2.5中24SO?、OM、3NO?、MMO是最主要的成分,分别占PM2.5质量的18.8%、16.5%、10.8%和9.4%,其次为4NH?(3.5%)和EC(3.3%)。砣矶岛PM2.5的组成较好地反映了颗粒物的主要来源及其季节变化特征,如:春季样品中Fe、Ca与Mg含量最高,与春季北方地区普遍受沙尘影响有关;夏季较高的K+浓度与OC/EC比值反映夏季风影响下山东半岛生物质燃烧对砣矶岛PM2.5的重要贡献;夏季24SO?与3NO?的异常浓度反映了二次气溶胶形成的普遍特征。此外,较高的Na+浓度与V/Ni比值表明海盐和船舶废气对砣矶岛PM2.5有一定影响。     

不同天气类型广东大气超级站细粒子污染特征初步研究

2012年5月至7月期间,以广东大气超级监测站为观测平台,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和其他多种环境监测仪器对大气污染现象进行高时间分辨的长期连续观测。以能见度和相对湿度为参考,将天气类型划分为2次灰霾、1次暴雨和多次晴朗天气过程。观测结果表明,SPAMS捕获的颗粒物数浓度与PM2.5和PM1的相关性(R2)分别达到0.538和0.448,呈现出一定的相关性。大气颗粒物浓度在不同天气条件下,浓度变化较大,其中,灰霾天气下,PM2.5和PM1浓度最大小时均值分别达到0.132 ng/m3和0.094 ng/m3。观测结果表明,粒径处于600~800 nm的细颗粒物对该区域的灰霾形成过程起了最为关键的作用。该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich)。灰霾天气,各类型颗粒物数量浓度均有一定程度的增加,其中以EC和K-rich的增加最为明显。分析表明,第一次灰霾主要是由于大气光化学反应起到主导作用,而生物质燃烧又增大了灰霾程度;第二次灰霾过程,生物质燃烧产生的影响更大。     

《攻坚行动方案》实施后北京市PM2.5中微量元素组成特征

文中利用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)对《攻坚行动方案》实施后北京市环境大气PM2.5中微量元素组成特征进行研究。结果表明,《攻坚行动方案》实施后,北京市PM2.5中微量元素以Zn、Mn、Ba、Pb、Cr、Cu、Ti等7种元素为主,其中元素Zn含量最高。元素Zn、Cd、Tl、Cs、Rb的水溶性组分在总微量元素中占比超过80%,说明这些元素大部分以易溶于水的状态存在于PM2.5中。有趣的是,在PM2.5样品中微量元素的含量(10-6)随着PM2.5污染水平的升高而下降,而质量浓度(ng·m-3)随PM2.5污染水平的升高而升高。这说明单位质量PM2.5中微量元素的含量只与颗粒物的组成成分有关,与颗粒物浓度无关。采样期间PM2.5中的微量元素主要来源于土壤扬尘(48.27%)、燃烧源和工业排放(16.16%)、刹车和轮胎磨损(10.03%),其次是汽车尾气(5.84%)、建筑扬尘(4.88%)以及其他源(3.68%)。与攻坚行动前相比,PM2.5中微量元素的质量浓度有明显的降低,高污染等级的PM2.5样品中微量元素质量浓度的降幅最为明显,比攻坚行动前下降了80.3%。     

石家庄市大气PM1、PM2.5和PM10中重金属元素分布特征及来源的对比研究

为了解元素(尤其是重金属元素)在不同粒径大气颗粒物中的分布规律、污染特征及来源,于2016年在石家庄市采集PM1、PM2.5和PM10样品。利用等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了Al、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Sb、Hg、Pb和Cd共13种元素的质量浓度,采用富集因子(EF)法分析各种元素在PM1、PM2.5和PM10中的分布特征,并通过主成分分析法讨论了这些元素的主要来源。富集因子分析显示出Al、Fe、Ti、Mn受人为因素影响较少(EF<10),其他元素则出现显著至极强的人为影响,尤其是Cd元素(EF>103),并发现颗粒物粒径较小时,富集因子较大,即人为因素影响更重。主成分分析表明：PM1中元素有工业冶炼及燃煤活动、机动车燃油排放、生活燃煤3个来源,PM2.5中元素有地壳源、电厂及居民生活燃煤、金属冶炼等工业活动、机动车尾气4个来源,PM10中元素有化石燃料燃烧和地壳源、与机动车相关的道路扬尘及工业尘、垃圾焚烧及机动车排放与磨损、燃煤活动4个来源。     

西安冬季元素碳气溶胶的碳同位素组成及来源变化

大气细颗粒物(PM_(2.5))对气候变化和人体健康具有重要影响。PM_(2.5)中的元素碳(EC)在大气中不发生反应,所以其来源变化可以指示PM_(2.5)一次燃烧源的变化。本文结合放射性碳同位素(~(14)C)和稳定碳同位素(~(13)C)方法,分析了西安2008/2009年和2015/2016年冬季PM_(2.5)中EC的同位素组成。~(14)C的分析结果表明,西安冬季EC的主要来源为化石燃料燃烧,2008/2009年和2015/2016年化石燃料燃烧对EC的贡献分别为77%±4%和72%±5%。~(13)C的分析结果表明,2015/2016年西安冬季EC排放源主要来自液体化石燃料燃烧(机动车排放)(δ~(13)C_(EC):-25.04‰～-24.64‰,-24.80‰±0.21‰),而2008/2009年冬季燃煤对EC的贡献更为显著(δ~(13)C_(EC):-23.72‰～-22.81‰,-23.22‰±0.39‰)。对比~(14)C和~(13)C的数据发现,近十年西安冬季EC排放源的变化显著,燃煤的相对贡献降低,而机动车排放的贡献升高,这与煤改气和机动车保有量的急速增加有关。     

攀枝花苏铁自然保护区夏季PM_(2.5)中二次有机物的研究

采用混合溶剂提取、N,O-双(三甲硅醚)-三氟乙酰胺(BSTFA)衍生化预处理和GC/MS分析技术,对四川攀枝花苏铁国家自然保护区PM2.5中的大气二次有机气溶胶进行了定量检测,探讨了研究区域内气溶胶中异戊二烯、α-/β-蒎烯光氧化产物、β-石竹酸及小分子羧酸和的浓度水平与变化规律,并讨论了有机物占有机碳(OC)的比值。结果表明,24 h PM2.5中,异戊二烯光氧化产物、α-/β-蒎烯光氧化产物和β-石竹酸的平均浓度分别为51.2、16.1和1.7 ng/m3;苹果酸和2-羟基戊二酸的平均浓度分别为12.4 ng/m3和4.9 ng/m3。OC和元素碳(EC)的平均浓度分别为20.3μg/m3和5.9μg/m3。异戊二烯氧化产物、α-/β-蒎烯氧化产物及β-石竹烯氧化产物对OC的贡献率分别为1.63%、0.34%和0.36%。     

WMO区域本底站气溶胶特征分析*

文章通过2002年8月12~27日和2003年7月20日~8月1日在浙江临安县的WMO区域空气污染本底站临安站所采集的气溶胶样品的质量浓度,水溶性离子,有机碳/元素碳(OC/EC)及部分化学元素的特征分析,并与1991年夏季(8月22~28日)气溶胶的某些特征比较,初步研究结果为:1991年至2003年夏季的气溶胶TSP,PM11和PM2.1浓度均呈现出减少的趋势,但是PM11/TSP和PM2.1/PM11则有增加的趋势。1991年、2002年和2003年PM11/TSP的值为90 % 左右,PM2.1/PM11 分别为46.52 % , 69.33 % 和72.29 % ,说明气溶胶以小粒子为主,小粒子又以细粒子为主。1991年、2002年和2003年浓度最高的离子为SO^2-₄,其次为NH^＋₄。其中SO^2-₄占所测离子浓度的百分数分别为65.39 % ,57.75 % 和57.27 % ,并且主要以(NH₄)₂SO₄,(K)₂SO₄和(Na)₂SO₄的形式存在。各离子浓度占所测离子浓度的百分数基本上不随年代变化,具有一定稳定性。2002年和2003年气溶胶中的OC浓度分别为29.91μg/m³和14.14μg/m³,均为各自的组分之首。2002年和2003年OC的比值PM2.1/PM11分别为64.63 % 和77.71 % ,EC的比值PM2.1/PM11分别为69.89 % 和87.17 % ,可见气溶胶中OC和EC主要存在于PM2.1的粒子中。元素富集因子分析表明,自然源与人为源对气溶胶中的元素都有重要的贡献。主因子分析结果显示PM2.1和PM11元素源基本相同,自然源主要是地壳、土壤尘和海盐, 人为源主要是煤飞灰(煤和焦碳)、冶炼工业和道路机动车辆的排放、废物处理、垃圾焚烧及建筑工业粉尘等。     

甘新城市大气挥发性有机物和颗粒物的污染特征及健康风险评估北大核心CSCD

基于质子转移反应质谱仪(PTR-MS)和颗粒物(PM)采集和分析技术,对我国西北甘肃省和新疆维吾尔自治区(甘新地区)十三个城市大气中的挥发性有机物(VOCs)、PM(PM10、PM2.5和PM1)及其组分(水溶性无机离子、碳质气溶胶和无机元素)进行了采样分析,阐明了甘新地区城市大气中VOCs和PM的污染特征和健康风险。研究表明:污染特征分析表明平均总VOCs(TVOCs)浓度为(41.84±7.56) ppbv(ppbv为十亿分之一的体积混合比),氧化性VOCs(OVOCs)是VOCs的重要组分,VOCs组分总浓度高于国内外其他城市,主要为甲醇的浓度较高,而芳香烃则低于其他城市。PM10、PM2.5和PM1的平均浓度分别为(139.39±32.63)μg·m-3、(77.66±25.39)μg·m-3和(44.76±17.59)μg·m-3,水溶性无机离子(WSIIs)是该地区PM的重要组分。健康风险评估表明该地区VOCs的非致癌风险显著,致癌风险处于可接受水平;PM中重金属的非致癌风险和致癌风险均显著。乙醛的非致癌风险和萘的致癌风险较高,Mn的非致癌风险和As的致癌风险较高,因此应加强乙醛、萘、Mn和As元素的管控,以减少大气污染对人体健康的危害。     

邯郸市冬季一次霾过程中细颗粒物化学组分的污染特征及消光贡献

近年来京津冀地区大气环境污染受到广泛关注,邯郸作为京津冀南部地区燃煤为主的工业城市之一,大气污染问题较为突出。为厘清邯郸市冬季大气重污染发生时细颗粒物(PM_(2.5))中主要化学成分的形成过程及光学特性,本研究于2016年1月23～30日,采集了PM_(2.5)样品,测定了水溶性离子组分和碳质组分的质量浓度,探讨了PM_(2.5)污染特征,在此基础上进一步分析了PM_(2.5)的光学特性。结果表明,采样期间PM_(2.5)平均质量浓度为(122.6±66.9)μg/m~3,水溶性离子占PM_(2.5)的36.0%,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+3种离子(SNA)占水溶性离子的74.7%,是邯郸市PM_(2.5)中最主要的水溶性离子。有机碳(OC)与元素碳(EC)平均质量浓度分别为(35.6±24.0)μg/m~3和(10.4±8.0)μg/m~3,分别占PM_(2.5)的29.2%和7.5%。重污染期间PM_(2.5)平均质量浓度为216.3μg/m~3,是清洁时段(58.6μg/m~3)的3.7倍,且重污染期间EC、SNA和OC的质量浓度涨幅较明显。采样期间大气消光系数平均值为(780.9±439.1)Mm~(–1),有机物(OM)、EC、(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的消光贡献依次为51.4%、12.3%、11.4%和11.3%。重污染期间大气消光系数为(1351.9±208.5)Mm~(–1),EC和NH_4NO_3消光系数的增长幅度高于其他组分,说明邯郸市大气重污染发生时需要加强关注EC和NH_4NO_3。     

民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物的化学组成和稳定碳同位素特征

本文选用了镜质组反射率在0.77%-1.88%之间5 种不同成熟度的煤, 将其制成民用蜂窝煤球, 研究民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物（PM）的化学组成, 包括元素（C、N、O、S）、有机碳（OC）、元素碳（EC）和水溶性无机离子（WSII）, 稳定碳同位素组成特征和质量吸收效率值（MAE）, 并讨论了它们与煤成熟度之间的关系.结果表明, 5 种原煤C、N、O、S 元素组成差别不大, 但是燃烧后排放的PM 化学组成差别比较大.无烟煤燃烧排放的PM 粒径分布呈双峰结构, 峰值分别在0.09 μm 和0.25 μm; 而烟煤PM 的峰值为0.58 μm.无烟煤排放PM 的颗粒数远小于烟煤.PM、OC 和EC 的排放受煤成熟度的影响非常大, 无烟煤排放的量最小, 分别为2.21 g/kg、0.22 g/kg 和0.004 g/kg; 成熟度最低的烟煤排放量最大, 分别为70.3 g/kg 、46.1 g/kg 和2.42 g/kg.PM、OC 和EC 的排放因子与煤的成熟度成幂指数关系.EC 的MAE 在0.17-21.9 m^2/g 之间, 与煤成熟度呈指数相关关系.燃煤WSII 的平均排放因子为801 mg/kg, WSII 当中含量最高的是NH4^＋ 和24SO4^2- , 平均分别占WSII总量的23.5%和44.4%.燃煤排放PM 的δ^13C 变化范围为–24.5‰-–22.8‰, 平均值为–23.6‰.以上研究有助于人们从原煤性质的角度去考察民用燃煤对人类健康和气候变化的影响, 并为大气污染源解析提供一些科学依据.     

大兴安岭北部多年冻土区植被对活动层厚度变化的响应

植被与多年冻土共同维系着大兴安岭地区的冷湿环境。随着全球气候变暖,大兴安岭多年冻土已发生严重退化,植被的生长也受到影响。在大兴安岭北部多年冻土区设置55个采样点,每个采样点采集多年冻土活动层厚度、林下灌木生物量和落叶松胸径树龄等指标,同时借助增强型植被指数（EVI）在区域尺度比较大片多年冻土区和岛状融区多年冻土区的植被生长状况。结果表明：黑龙江呼中国家级自然保护区（简称呼中保护区）活动层厚度的平均值为（0.47±0.14） m,保护区周边为（0.83±0.38） m,呼中保护区周边的活动层厚度大于保护区内。大片多年冻土区的活动层厚度平均值为（1.04±0.47） m,小于岛状融区多年冻土区的（1.40±0.41） m。呼中保护区和周边灌木生物量的平均值分别为（201.75±71.70） g·m^-2和（259.10±111.14） g·m^-2,胸径与树龄比值的平均值分别为（0.20±0.08）和（0.26±0.14）。大片多年冻土区和岛状融区多年冻土区林下灌木生物量的平均值分别为（128.31±63.33） g·m^-2和（199.04±66.13） g·m^-2,胸径树龄比的平均值分别为（0.30±0.13）和（0.59±0.21）。活动层厚度大的区域,灌木的生物量以及落叶松胸径树龄比都大于活动层厚度小的区域,表明活动层厚度增加对灌木和乔木的生长有一定的促进作用。EVI的结果显示岛状融区多年冻土区植被的生长状况以及植被覆盖情况好于大片多年冻土区,从区域尺度证明了多年冻土对植被生长存在限制作用。研究结果对于深入理解多年冻土变化及其环境效应具有重要意义。     

黄土记录的中亚干旱区东部全新世气候与环境演化

选取位于中亚干旱区东部新疆天山地区的两个典型黄土沉积剖面,通过磁学参数(XARM/SIRM)、亮度(L*)、有机碳/氮同位素(δ13Corg和δ15N)等记录,对研究区内全新世以来的气候环境进行重建.结果表明:早全新世,XARM/SIRM、L*指示黄土成壤较弱、有机质含量低,δ13Corg记录表明区域降水较少,共同反映...     

稀有金属矿物溶解度对花岗伟晶岩成矿作用的制约

花岗伟晶岩型矿床是稀有金属矿床重要的类型之一。在花岗伟晶岩中,稀有金属元素Li、Be、Nb和Ta主要以独立矿物的形式存在,前人对稀有金属独立矿物在硅酸盐熔体中的溶解度及其影响因素展开了系统研究。本文综合分析了已有的实验数据,其结果表明,影响稀有金属独立矿物溶解度最为重要的2个参数是温度(T)和铝饱和指数(ASI)。因此本文建立了稀有金属独立矿物,尤其是铌锰矿和钽锰矿溶解度,与温度(T)和铝饱和指数(ASI)之间的定量关系: lg [w(Li)/10^-6]=-0.37×[1 000/(T/K)]+4.56,R²=0.44 lg [w(BeO)/10^-6]=-4.21×[1 000/(T/K)]+6.86,R²=0.91 lg [K_sp(Nb)/(mg²·kg^-2)]=-(2.86±0.14)×ASI_(Mn+Li)-(4.95±0.31)×[1 000/(T/K)]+(4.20+0.28),R²=0.86 lg [K_sp(Ta)/(mg²·kg^-2)]=-(2.46±0.11)×ASI_(Mn+Li)-(4.86±0.30)×[1 000/(T/K)]+(4.00+0.30),R²=0.80 式中,温度T为热力学温度,ASI_(Mn+Li)(ASI=Al₂O₃/(CaO+Na₂O+K₂O+Li₂O+MnO),摩尔分数比)和T的适用范围分别为0.6~1.2和1 073~1 373 K的范围内。上述公式为估算硅酸盐熔体中稀有金属含量提供了便利,为量化花岗伟晶岩成矿模型提供了基础。 稀有金属独立矿物溶解度随温度降低和铝饱和指数的增加而急剧降低,因此,在岩浆演化过程中,由岩浆侵位、分离结晶以及流体作用等因素引起的岩浆温度降低和铝饱和指数的增加,是导致稀有金属独立矿物结晶的主要机制。     

大兴安岭多年冻土泥炭地无机氮动态对秋季冻融的响应北大核心CSCD

大兴安岭多年冻土泥炭地是对全球变暖响应敏感的地区之一。在全球变暖、多年冻土退化背景下,为了探明秋季冻融对多年冻土泥炭地无机氮时空变化的影响,本研究于2019年9—11月以大兴安岭三种多年冻土泥炭地为研究对象进行野外原位实验,分析了秋季冻融前、中和后期多年冻土泥炭地浅层和深层土壤无机氮的时空变化特征以及浅层和深层土壤含水量和温度的变化规律,建立了土壤无机氮含量与土壤温度和含水量间的多元线性回归模型。研究表明:多年冻土小叶章泥炭地(XY)、兴安落叶松-泥炭藓泥炭地(XA)和白毛羊胡子苔草泥炭地(BM)的土壤铵态氮(NH_(4)^(+)-N)含量变化范围:(1.00±0.00)~(20.60±0.20)mg·kg^(-1),硝态氮(NO_(3)^(-)-N)含量的变化范围:(0.02±0.01)~(14.64±1.11)mg·kg^(-1),且无机氮以土壤NH_(4)^(+)-N为主;秋季冻融后期无机氮含量明显高于前期。尽管水热交互作用对该时期无机氮没有显著影响,但是在不同冻融阶段,无机氮对环境因子的响应程度存在差异:在秋季冻融前、中和后期浅层无机氮动态分别与浅层温度和含水量的变化相关,但在整个秋季冻融期间BM浅层无机氮含量仅对10~20 cm含水量存在响应(R^(2)=0.344,P<0.01)。研究表明,秋季冻融期内,多年冻土泥炭地无机氮发生初步累积,且浅层环境因子对无机氮响应程度最大。本研究可补充大兴安岭多年冻土泥炭地秋季冻融对土壤无机氮影响研究的相关数据,并为多年冻土泥炭地响应全球变暖的温室气体释放的研究提供基础数据支撑。     

华北平原典型工业城市秋、冬季大气细颗粒物污染特征

济宁市是位于华北平原大气污染传输通道上的工业城市,为研究其秋、冬季细颗粒物(PM_2.5)的污染特征,在市区的3个站点进行了PM_2.5的同步滤膜采样。采样期为2018年10月15日至2019年1月31日,涵盖非采暖期和采暖期(自2019年11月15日始),共270个小流量滤膜样品。研究结果表明,济宁市秋、冬季PM_2.5平均质量浓度为(98.9±48.8)μg/m³,采暖期PM_2.5质量浓度(107.1±52.8)μg/m³显著高于非采暖期(77.4±27.8)μg/m³。PM_2.5的化学组成以二次无机气溶胶、有机碳和元素碳为主,占比分别为52.4%、10.9%和7.5%。S、Cl、K、Ca、Fe和Si元素平均质量浓度之和占元素总平均质量浓度的78.8%,是PM_2.5中的主要元素。采暖期PM_2.5的主要化学组分质量浓度显著高于非采暖期。二次有机碳是有机碳的重要来源,占比78...     

青藏高原多年冻土区不同草地类型生态系统呼吸季节差异性

研究多年冻土区不同草地类型及季节生态系统呼吸,对理解青藏高原碳源汇关系及其对气候变化响应具有重要意义。在青藏高原风火山选取高寒草甸和沼泽草甸对生长季和非生长季生态系统呼吸进行观测。结果表明：生态系统呼吸呈明显的日变化和季节变化,高寒草甸日变异系数（0.30~0.92）高于沼泽草甸（0.12~0.29）,高寒草甸非生长季生态系统呼吸白天/晚上比高于生长季,而沼泽草甸季节变化较小;季节变化与5 cm地温变化一致。高寒草甸和沼泽草甸非生长季生态系统呼吸平均速率分别为0.31和0.36 μmol·m^-2·s^-1,生长季分别为1.99和2.85 μmol·m^-2·s^-1。沼泽草甸生态系统呼吸年排放总量为1 419.01 gCO₂·m^-2,显著高于高寒草甸（1 042.99 gCO₂·m^-2）,其中非生长季高27%,生长季高39%。高寒草甸和沼泽草甸非生长季生态系统呼吸总量分别为268.13和340.40 gCO₂·m^-2,分别占全年的25.71%和23.99%。两种草地类型生态系统呼吸与气温、5 cm和20 cm地温均显著相关,可解释37%~73%的季节变异,除生长季沼泽草甸外,生态系统呼吸与5 cm地温相关性最高。非生长季5 cm地温对应Q₁₀为4.34~5.02,高于生长季（2.35~2.75）,且沼泽草甸高于高寒草甸。生长季生态系统呼吸与土壤水分无显著关系,而非生长季生态系统呼吸受土壤水分显著影响（R²：0.21~0.40）,随土壤水分增加而增加。     

塔里木北缘震旦纪—寒武纪转折期碳同位素漂移事件及成因机制

震旦纪—寒武纪转折期是地球演化的关键节点,这一时期的碳-氧同位素记录在塔里木保留完整却关注较少。选取苏盖特布拉克露头震旦系与寒武系交界地层实测采样,并开展了古生物、镜下鉴定、碳同位素漂移事件的综合分析,探讨了N1(BACE)、P1(ZHUCE)等碳同位素漂移事件的成因机制。样品的δ¹³C_carb和δ¹⁸O_carb相关系数(R²=0.05)、δ¹⁸O_carb和Mn/Sr相关系数(R²=0.09)及岩石学特征表明,后期成岩改造并未导致碳-氧同位素的显著分馏,原始碳同位素特征得以基本保留。由下至上,在该剖面识别出P-1事件(δ¹³C_carb峰值1.9‰2.4‰)、N1事件(-6.8‰-10.3‰)、P1事件(1.4‰4.1‰)、N2a-c事件(-0.4‰-2.8‰)、P2a-c事件(0.2‰0.6‰)和N3事件(-3.4‰)。综合碳同位素演化特征与古生物、年代学数据,确认了玉尔吐斯组底部硅质页岩与奇格布拉克组顶部藻云岩的分界面为塔里木震旦系与寒武系的分界线,并实现了该露头与老林、肖滩、三峡、西伯利亚、阿曼和摩洛哥剖面的地层对比。分析认为,塔里木北缘震旦纪—寒武纪转折期的碳漂移事件,更多受控于古海洋氧气含量变化引起的固碳率f_org的波动。玉尔吐斯组早期海侵背景下的大规模缺氧事件导致的初级生产力和固碳率降低,是N1负漂移事件(BACE)的主因;随后海退中氧气含量的增加引起生产力重建和固碳率增加,形成了P1正漂移事件(ZHUCE)。这一成果性认识有助于塔里木盆地寒武纪古环境研究与深层超深层油气远景资源评价。     

疏勒河上游多年冻土区植物生长季主要温室气体排放观测

选取青藏高原东北部疏勒河上游多年冻土区的高寒草甸样地为研究对象, 对2011年植物生长季(6-10月)主要温室气体(CO₂、 CH₄CH₄和CO₂)的排放进行了观测. 结果显示: 疏勒河上游多年冻土区高寒草甸地表CO₂、 CH₄和N₂O排放速率范围分别为7.58~418.60 mg·m^-2·h^-1, -0.20~0.14 mg·m^-2·h^-1和-27.22~39.98 μg·m^-2·h^-1. 0~10 cm土壤温度、 含水量和盐分与CO₂和CH₄排放速率显著相关, 但与N₂O排放速率无显著相关. 日均排放速率显示, CO₂和N₂O在整个观测期均表现为排放; CH₄在植物返青期和生长旺盛期表现为排放, 在枯黄期伴随表层土壤发生日冻融循环时为吸收. 从9月30日12:00-10月6日14:40, 表层0~10 cm土壤经历了3次日冻融循环, CO₂和N₂O日均排放速率分别由冻融前的60.73 mg·m^-2·h^-1和9.91 μg·m^-2·h^-1提高到122.33 mg·m^-2·h^-1和11.70 μg·m^-2·h^-1. 土壤温度、 含水量和盐分是影响CO₂和CH₄排放的重要因子, 表层土壤冻融交替作用可提高地表CO₂和N₂O的排放速率.     

氧同位素示踪夏季北冰洋（62.3°~74.7° N）大气硝酸盐形成途径的研究

大气硝酸盐（包括颗粒态硝酸盐和气态硝酸）是一种重要的含氮物质,在北冰洋氮的生物地球化学循环中起着重要作用。然而,目前关于北冰洋上大气硝酸盐形成机制的研究较少,限制了对该地区氮氧化物（NO_X）到硝酸盐相关大气化学过程的理解。作为2012年夏季中国第五次北极科学考察的内容之一,本研究采集了科考航线上的大气气溶胶样品,并对北冰洋航段（62.3°~74.7° N）上样品中硝酸盐的氮氧同位素（δ¹⁵N,δ¹⁷O和δ¹⁸O）进行了分析以研究该区域大气硝酸盐的形成过程。观测到的Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）变化范围为21.7‰~28.8‰,均值为（25.4±2.7）‰;δ¹⁵N（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）变化范为是-7.5‰~0.8‰,均值为（-4.2±3.0）‰。整体上,Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）与采样纬度呈现相反的变化趋势,与夜间时长和O₃浓度呈现相似的变化趋势;δ¹⁵N（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）与气温呈现相反的变化趋势。基于化学动力学的分析表明,Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）的变化可能主要反映的是NO₂+OH、N₂O₅+H₂O（aq）、NO₃+HC/DMS、NO₃+H₂O（aq）、XNO₃+H₂O（aq）（X=Br、Cl、I）等硝酸盐生成途径的变化。基于Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）的计算表明：低Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）样品［Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）=21.7‰~24.5‰,66.2°~74.7° N］的主导反应为NO₂+OH,其对硝酸盐的可能平均贡献是68%~81%;对于高Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）样品［Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）=27.5‰~28.8‰,62.3°~69.9° N］,NO₃+HC/DMS、NO₃+H₂O（aq）和XNO₃+H₂O（aq）三者一起的贡献最高,可达35%~50%。结合BrO柱浓度的分析表明,XNO₃+H₂O（aq）反应对高Δ¹⁷O（NO{}_{\mathrm{3}}^{–}）样品的作用可能不可忽略,该作用有待结合大气化学模型进一步探索。     

离子色谱法测定冰川末端大气PM2.5可溶性离子及其来源解析

为了研究祁连山西段冰川末端地区大气PM_2.5细粒子中可溶性无机离子组分的变化特征,于2011年采集了一批大气PM_2.5的Telfon滤膜样品,并应用离子色谱对可溶性离子进行了分析。样品采用超纯水超声萃取各种水溶性离子,优化的萃取溶液体积为25 mL,萃取时间为30 min,萃取液用0.45μm纤维滤膜过滤,各种离子在一定浓度范围内线性关系良好,相关系数r>0.999。所测样品的阴阳离子中,SO₄^2-、NO₃^-、Ca²⁺、和NH₄⁺的质量浓度约占到水溶性离子总量的88%。可溶性离子浓度呈现出春夏高、秋冬低的季节变化特征,夏季可溶性离子浓度最高。