中国大气气溶胶辐射特性参数的观测与研究进展

长期系统的气溶胶辐射特性观测资料是定量研究气溶胶辐射和气候效应的重要基础.本文综合介绍中国大气气溶胶辐射特性观测与研究现状和成果,重点包括以下内容:地面太阳光度计联网观测气溶胶光学厚度、单次散射反照率、尺度谱;从全波段太阳辐射反演气溶胶光学厚度、单次散射反照率;浊度计和黑碳仪测量地面气溶胶散射系数和吸收系数;地基/星载激光雷达观测气溶胶(后向散射系数)垂直分布;极轨/静止卫星遥感反演气溶胶光学特性.     

GMS5卫星遥感气溶胶光学厚度的试验研究

通过模拟 GMS5卫星可见光通道的表观反射率 R对不同大气气溶胶模型、不同下垫面反射率以及不同气溶胶光学厚度的敏感性 ,对利用 GMS5卫星资料反演湖面上空气溶胶的可行性进行了分析 ,并结合地面多波段太阳光度计观测数据 ,反演了巢湖上空大气气溶胶光学厚度。结果表明 ,反演所得 0 .5336μm气溶胶光学厚度强烈依赖于湖面反射率的选取 ,通过选取合适的湖面反射率 ,卫星反演的气溶胶光学厚度和地面光度计遥感的月均值相对误差不超过 30 %。     

太湖地区气溶胶光学厚度的分布及其在大气校正中的应用

采用太湖地区水面光谱数据以及MODIS遥感影像数据,利用辐射传输模式6S,选择自定义气溶胶类型,反演得到太湖地区气溶胶光学厚度(aerosol optical depth,AOD)分布,将其与太阳光度计CE318实测气溶胶光学厚度分别应用于太湖区域的大气校正中,得到不同的水面反射率,并参考实测水面反射率进行对比分析。结果表明:反演的太湖地区气溶胶光学厚度分布较为合理,造成此分布的原因可能是太湖北岸工业较发达,污染较严重。太湖颗粒物的吸收特性和卫星接收到的表观反射率导致反演数据的差异,是反演气溶胶光学厚度分布不均匀的主要原因。使用MODIS数据反演得到的太湖地区AOD进行大气校正,更加精确。该研究方法和结果可为气溶胶光学厚度反演、精确卫星数据大气校正提供参考。     

利用MODIS卫星资料对比反演兰州地区气溶胶光学厚度

Kaufman的暗像元方法是目前利用MODIS卫星资料反演气溶胶光学厚度的方法之一,但在获取可见光通道地表反射率时存在局限性。我们用一种对比方法进行了反演试验,研究了反演粒径较大的气溶胶光学厚度的可行性。用6S辐射传输模式模拟了两天的表观反射率差异对气溶胶光学厚度的敏感性;利用两天(“清洁日”和“污染日”)MODIS的红、蓝和近红外通道表观反射率资料,通过查算表反演了水面上空的气溶胶光学厚度和几何平均质量粒径;在此基础上反演了兰州地区气溶胶光学厚度的分布情况。反演结果与地面光度计观测作了比较,两者比较接近,说明反演方法是可行的。     

中国地区大气气溶胶辐射强迫及区域气候效应的数值模拟

利用太阳直接辐射日总量和日照时数等多年观测资料,反演了中国地区大气气溶胶0.75 μm光学厚度的年、月平均值,分析了我国大气气溶胶状况的时空分布特征。据此,在中国区域气候模式中考虑气溶胶的辐射影响,模拟中国地区气溶胶直接辐射强迫的大小及气候响应的季节变化特征。计算结果表明: 我国大气气溶胶光学厚度多年平均分布状况是以四川盆地为大值中心向四周减少;长江中下游武汉附近和南疆盆地为另两个大值中心;青藏高原为气溶胶低值区;我国绝大部分地区春季气溶胶光学厚度值最大,各地气溶胶光学厚度最小值出现的季节则有所不同。气溶胶辐射强迫介于-5.3～-13 W/m2之间;辐射强迫具有春、夏季大,秋、冬季小,冬季南方偏大,夏季北方偏大的特征。气溶胶辐射强迫的分布与其光学厚度的分布基本一致。由于气溶胶的影响,中国大陆地区地面气温均有所下降,四川盆地到长江中下游地区以及青藏高原北侧到河套地区降温最为明显,分别可达-0.4℃和-0.5℃。气候响应具有明显的季节特征。地面气温的变化除与辐射强迫的大小有关外,还受大气环流的影响。     

从宽带太阳直接辐射小时或日曝辐量反演气溶胶光学厚度研究

从宽带的太阳直接辐射1天或1小时累计量(曝辐量)气象观测资料反演气溶胶光学厚度的一个有效方法是很有用的.作者把太阳曝辐量与"等效"的瞬时太阳直接辐射关联起来,建立了一个与曝辐量"等效"的瞬时太阳直接辐射的模式;应用该模式和一个"等效"波长模式,发展了一个从太阳直接曝辐量反演气溶胶光学厚度的方法.作者还从试验上比较分析了由某时刻的宽带太阳直接辐射、每小时或1天的太阳直接辐射曝辐量反演得到的气溶胶光学厚度以及由太阳光度计探测的气溶胶光学厚度.试验结果表明,由日太阳直接辐射曝辐量反演得到的气溶胶光学厚度可理解为辐射加权的日平均光学厚度.     

利用MODIS资料反演北京及其周边地区气溶胶光学厚度的方法研究

基于 6S辐射传输模式 ,文中同时采用暗像元法和结构函数法建立了利用EOS Terra/MODIS 0 .6 6和 0 .4 7μm通道数据反演陆地气溶胶光学厚度的遥感模型 ,用于获取北京及其周边地区的气溶胶光学厚度。同时 ,利用与卫星观测同步的地基太阳光度计观测资料估计的气溶胶光学厚度数据验证卫星资料反演结果。研究结果给出了如何选择算法、卫星通道数据和气溶胶模型的最佳组合获取理想气溶胶光学厚度的方法。采用 4种气溶胶模型供反演计算选择。在研究中发现 ,暗像元法不适用于城市地区气溶胶光学厚度反演 ,这不仅与亮地表条件的限制有关 ,而且具有强吸收特性的城市气溶胶也是重要影响因素。两种算法由相同气溶胶模型假定误差造成的气溶胶光学厚度反演误差方向 (增加或减小 )相反。反演试验获取的气溶胶光学厚度分布指出 ,石家庄—北京—天津一线易出现气溶胶光学厚度高值带。     

成都夏季气溶胶消光特性研究

本文利用成都2017年6~8月的米散射微脉冲激光雷达观测数据,对成都夏季气溶胶消光系数、边界层高度以及气溶胶光学厚度进行了反演,并结合太阳光度计观测资料、地面颗粒物浓度以及大气能见度数据研究了气溶胶消光系数日变化与月变化规律,气溶胶消光系数的垂直分布特征及影响因素。结果表明:气溶胶消光系数的日变化受人类活动以及边界层日变化影响显著,表现出凌晨与傍晚最大,早晨次之,午后最小的特征。消光高值出现在200m以下和300~700m的高度区间,夜间观察到的消光高值可能与颗粒物在夜间近地面浓度较高以及本地夜间降水频发有关。激光雷达反演的消光系数与光度计反演的气溶胶光学厚度在夏季各月的表现一致,夏季各月消光极值均出现在100~150m的近地面层。近地面消光系数与地面颗粒物浓度之间具有较好的正相关,并且粒子粒径更小时相关性更好。气溶胶光学厚度主要来自低层大气的贡献,0.1~0.2μm的细粒子气溶胶占比对于大气消光有主要影响,但气溶胶对大气的消光影响除了与粒子浓度有关,还与粒子的理化性质有关。      

北京一次污染过程气溶胶光学特性及辐射效应

利用地面激光雷达、太阳光度计观测反演气溶胶光学特性参数,结合PM_2.5观测数据,分析了2018年1月25—28日北京一次完整污染过程中气溶胶光学特性变化。基于观测数据,利用短波辐射传输模式计算了不同程度污染日,晴空背景下气溶胶对辐射加热率的改变程度。结果表明:清洁日（25日）,PM_2.5日平均质量浓度为19.00 μg·m-3,440 nm气溶胶光学厚度为0.13,单次散射反照率为0.87,整层气溶胶消光系数低于0.10 km-1,短波辐射均为增温效应;污染期间（26—27日）,PM_2.5日平均质量浓度为83.21 μg·m-3,气溶胶光学厚度为2.48,气溶胶散射能力增强,单次散射反照率达到0.94,气溶胶主要消光层厚度提升至3.00 km高度,消光系数平均值为0.43 km-1,气溶胶在垂直方向的变化导致气溶胶中上层（1.50~3.00 km高度）加热作用强烈,短波辐射加热率平均值达到13.89 K·d-1,而低层（1.50 km高度以内）加热作用较弱,加热率平均值仅为0.99 K·d-1。气溶胶散射能力增强导致加热作用减弱,污染日加热率对于气溶胶散射能力变化更敏感。     

利用多角度POLDER偏振资料实现陆地上空大气气溶胶光学厚度和地表反照率的同时反演Ⅰ.理论与模拟

陆地上空标量辐射对地表反射率和大气气溶胶散射都具有很强的敏感性, 而偏振反射只对大气气溶胶敏感, 对地表不敏感.根据这个原理并结合POLDER (POLarization and Directionality of Earth Reflectance) 资料的特点, 作者提出综合利用标量辐射和偏振反射信息来实现陆地上空大气气溶胶和地表反照率的同时反演.首先, 利用多角度偏振辐射观测提取大气气溶胶光学参数, 再利用标量辐射测量对偏振反演结果作进一步筛选和订正, 同时获得地表反射率.数值模拟试验结果证明, 仅利用偏振信息只能获取大气气溶胶信息, 而且其结果误差较大, 特别是对于散射作用较强的短波长通道如670 nm误差更大, 但经过标量辐射订正后的结果得到明显改善, 气溶胶光学厚度和地表反射率与真实值之间相关系数都达到0.99以上.为提高查找表的计算效率, 提出并建立了反演方案所需要的半参数化数值表, 利用内插方法寻求气溶胶光学厚度和地表反射率的数值解的反演方法.     

The effect of clouds on aerosol growth in the rural atmosphere

Measurements of accumulation mode aerosol in the atmospheric boundary layer under cloudy and cloud-free conditions, and in the lower free troposphere under cloud-free conditions, were conducted over the rural northwest of England. Normalised size distributions in the cloud-free boundary layer (CFBL) and the cloud-free free troposphere (CFFT) exhibited almost identical spectral similarities with both size distributions possessing a concentration peak mode-radius of ≈0.05 μm or less. By comparison, aerosol distributions observed in cloudy air exhibited a distinctive log-normal distribution with mode-radii occurring at ≈0.1 μm concomitant with a local minimum at ≈0.05 μm. The consistent and noticeable difference in spectral features observed between cloudy and cloud-free conditions suggest that a greater amount of gas-to-particle conversion occurs on cloudy days, presumably through in-cloud aqueous phase oxidation processes, leading to larger sized accumulation mode particles. Apart from the distinct difference between cloudy and cloud-free aerosol spectra on cloudy days, aerosol concentration and mass were observed to be significantly enhanced above that of the ambient background in the vicinity of clouds. Volatility analysis during one case of cloud processing indicated an increase in the relative contribution of aerosol mass volatile at temperatures characteristic of sulphuric acid, along with a smaller fraction of more volatile material (possibly nitric acid and/or organic aerosol). Growth-law analysis of possible growth mechanisms point to aqueous phase oxidation of aerosol precursors in cloud droplets as being the only feasible mechanism capable of producing the observed growth. The effect of cloud processing is to alter the cloud condensation nuclei (CCN) supersaturation spectrum in a manner which increases the availability of CCN at lower cloud supersaturations.     

中国遥感卫星辐射校正场气溶胶光学特性观测研究

1999年6月28日~7月19日在敦煌场, 7月25日~7月31日在青海湖水面场进行了一次大规模综合野外测量试验, 其中采用3台先进的法国CIMEL太阳辐射计对两个场地大气光学特性进行了系统全面测量, 获得大量晴空天气条件下的大气光学数据。利用Langley法处理气溶胶通道数据得到气溶胶光学厚度及其光谱变化。测量结果显示550 nm波长平均气溶胶光学厚度分别为0.12、0.18, 由气溶胶光学厚度的波长变化得到气溶胶Junge参数分别为2.6、3.0, 并与几种典型气溶胶类型比较。结果表明两地在晴空天气里, 气溶胶含量较小, 符合遥感卫星传感器辐射定标的大气条件。     

直接观测大气气溶胶成核

大气核化是全球大气气溶胶粒子的主要来源,在气溶胶气候效应中扮演重要角色。大气核化过程的关键步骤发生在2 nm以下的尺寸范围,在如此小的范围直接对其大小隔离观察直到最近才得以进行。本文呈现了1nm流动性直径范围内的大气纳米颗粒和集群的详细观测结果,确定了三个独立的低于2nm直径的尺寸类型,建立了物理、化学、动力一致的大气成核框架,更具体地说,气溶胶通过中性的途径形成。研究结果强调了在大气气溶胶形成过程中有机化合物的重要作用,导致气溶胶增长、辐射强迫及生物排放量、云和气候之间的相关反馈。     

中国不同区域大气气溶胶化学成分浓度、组成与来源特征

为获得中国不同区域大气气溶胶化学组成的总体"图景",进一步探讨污染治理方向,需要分区域评估其化学成分浓度水平、组成与来源特征。通过对近地层中国内陆大气气溶胶中6种主要化学成分(硫酸盐、硝酸盐、铵、有机碳、黑碳和矿物气溶胶)至少有1 a观测研究的评估分析,获得不同区域气溶胶化学成分质量浓度水平与组成的评估结果,认识到在气溶胶污染最严重的4大区域(即北京以南的华北与关中平原区域、以长三角为主体的华东区域、以珠三角为主体的华南区域以及四川盆地)的PM_(10)中矿物气溶胶(所占比例在20%38%)、硫酸盐(14%-24%)、有机碳(11%-18%)是3个主要组分;其中华北与关中平原气溶胶污染在中国最重,硫酸盐浓度在35—47μg/m~3(远高于北京(13—18μg/m~3))、有机碳28—45μg/m~3(约是北京(19—22μg/n~3)的1.8倍)、硝酸盐19—22μg/m~3(约是北京(9.9—12μg/m~3)的2倍)、铵14—16μg/m~3(仍然比北京(6.2-8.4μg/m~3)高1倍),黑碳在北京和北京以南城市的浓度差别不大(9.1—12μg/m~3)。这其中燃煤对硝酸盐和有机碳气溶胶的贡献超过50%,农业活动是铵的最重要来源。华东、华南和东北城市区域气溶胶化学成分浓度水平与北京相近,但四川盆地城市站各组分浓度均高于北京,污染较重。西北兰州城市站,除了黑碳浓度低很多、硝酸盐浓度稍高外,其他气溶胶化学成分浓度水平与北京相当。西北偏远区域沙漠站点,各种气溶胶化学成分的浓度都要远低于北京。青藏高原和云贵高原城市站气溶胶化学成分浓度与北京相比也明显偏低。不同区域气溶胶化学组成分析显示,燃煤、机动车、城市逸散性粉尘和农业活动是4个最需要关注的污染源,加强除发电行业外的燃煤脱硫,进一步消减燃煤氮氧化物、一次有机碳和挥发性有机物排放,并有效减少农业活动排放到大气中的氨,更有效限制硫酸盐和硝酸盐的形成是已有大气污染治理对策基础上,未来应特别关注的控制方向。     

Aerosol polarized phase function and single-scattering albedo retrieved from ground-based measurements

Aerosol optical parameters, polarized phase function and single-scattering albdeo, have been retrieved from ground-based sun photometer measurements in Beijing 2003. The measured aerosol optical thickness varies from 0.12 to 0.77 with an average value of 0.39. The measured Ångström coefficient ranges from 0.75 to 1.47 with an average value of 1.21. The retrieved single-scattering albedo at 870 nm is within the 0.76–0.94 range and the average value is 0.85, suggests there are considerable aerosol absorptions in Beijing. The maximum value of retrieved polarized phase function at 870 nm ranges from 0.068 to 0.225 with an average value of 0.16, and it illustrates good correlations with the Ångström coefficient, i.e. the relative size of aerosol particles. Analyses of measurements and theoretical calculations show the polarized phase function is sensitive to aerosol size distribution and complex refractive index, especially the imaginary part of the refractive index which denotes aerosol light absorbing effects. These results suggest that the polarized phase function is an effective and unique aerosol optical parameter and is able to improve the retrieval of aerosol physical properties.     

黑龙江省龙凤山区域大气本底站气溶胶光学特征分析

利用2010—2020年黑龙江省龙凤山区域大气本底站气溶胶光学特性长期观测资料, 分析并探讨了背景地区气溶胶光学厚度、波长指数、单次散射反照率、粒子体积谱分布以及气溶胶直接辐射强迫效应的变化特征。结果表明: 龙凤山区域气溶胶光学厚度最高值出现在7月, 平均值为0.67;最小值出现在12月、1月和2月, 平均值分别为0.17、0.02和0.18;气溶胶光学厚度在17时达到最高值为0.39。气溶胶波长指数在4—5月最低, 平均值分别为1.20和1.21;12月最高, 平均值为1.74;波长指数在12时达到峰值, 为1.44。单次散射反照率最低值分别出现在4月、8月和10月, 平均值分别为0.84、0.82和0.84;气溶胶单次散射反照率在12时出现峰值, 为0.95。龙凤山区域春季气溶胶粗粒子体积分数最高值出现在5月, 为0.04 μm³·μm^-2, 有效半径为3.85 μm; 夏季气溶胶细粒子体积分数最高值出现在7月, 为0.06 μm³·μm^-2, 有效半径为0.19 μm; 秋冬季龙凤山背景地区气溶胶细粒子和粗粒子体积分数均进一步减小。龙凤山区域地面和大气层顶气溶胶直接辐射强迫最高值均出现在7月, 分别为-94.44 W·m^-2和-22.33 W·m^-2。     

Size dependent partitioning of organic material: evidence for the formation of organic coatings on aqueous aerosols

Organic aerosol formation resulting from the ozonolysis of α-pinene, myrcene and sabinene was investigated in a large aerosol chamber in the presence of aqueous seed aerosols. The chemical composition of the particles was monitored by an aerosol mass spectrometer (Aerodyne Research Inc.) as a function of time and the particle size. Smaller particles were found to contain more organics relative to sulfate than the larger ones. In contrast, the water to sulfate mass ratio was not dependent on the particle size. These experimental findings indicate the formation of organic layers on the particles. With the aid of an aerosol dynamic model we demonstrate that the observations are consistent with the formation of multilayered organic films having thicknesses of approximately 10 nm. The results also suggest that the films were formed through condensation of low-volatile oxidation products that did not take up water considerably. Even though dissolution of oxidation products into the particle aqueous phase cannot be conclusively ruled out, the most plausible interpretation of the results is that the monoterpene ozonolysis lead to the formation of organic coatings on aqueous aerosols. Such films are likely to form in regions with monoterpene emissions.     

中国气溶胶研究近况

近年来，中国科学家对气溶胶进行了广泛的研究，取得了一系列的研究成果。本文从气溶胶的基本特性、气溶胶的气候效应和沙尘气溶胶等方面对上述气溶胶研究近况进行了总结。介绍了当前国际上有关的大气气溶胶研究计划，讨论了未来大气气溶胶研究的主要领域及研究方向。     

恒河流域和蒙古国南部AERONET站沙尘气溶胶光学物理特性对比分析

沙尘气溶胶作为气溶胶的重要类型之一,对全球和区域水分循环以及亚洲季风系统有着重要影响.利用气溶胶自动观测网(AERONET)印度Kanpur和蒙古国Dalanzadgad两个站点数据,采用阈值法提取了沙尘和人为气溶胶信息并进行了对比分析.结果表明,Kanpur站受印度夏季风影响较大,沙尘气溶胶和人为源气溶胶的排放具有叠加效应,远源输送可能是Kanpur站沙尘气溶胶的主要来源.Dalanzadgad站受东亚夏季风影响较小,春季大风带来了大量的沙尘,这可能与大风天气和植被覆盖度低等因素有关,是春季气溶胶光学厚度显著升高的主要影响因素之一,沙尘具有局地起源特征;在其他时段,人为源气溶胶是当地大气气溶胶的主要来源,但总排放量相对较低.此外,Kanpur站所在的恒河流域大气颗粒物绝对含量远远高于Dalanzadgad所在的蒙古国南部地区.在沙尘天气中,两站颗粒物的光学物理特性相似.