内陆水体CH4冒泡排放研究进展

内陆水体是大气甲烷(CH₄)的重要排放源,其中冒泡途径排放的CH₄对总排放贡献较大。通过梳理国内外研究的最新进展,系统介绍了内陆水体CH₄冒泡的产生、传输、氧化及排放机制,并概述了CH₄冒泡排放的测定方法与技术。其次,基于不同的时空尺度,对比分析了全球内陆水体的CH₄冒泡排放的时空变化特征;总结了CH₄冒泡产生与排放过程中相关影响因素的作用机制,并介绍了水体CH₄冒泡排放模型的发展现状。最后,探讨了内陆水体CH₄冒泡的潜在研究方向与挑战,为后续中国内陆水体CH₄冒泡排放观测、过程机理与调控机制探究、模型开发与估算等研究工作提供参考。     

不同类型湿地CO2:CH4比例及其影响因素: 整合分析

湿地是温室气体二氧化碳(CO₂)和甲烷(CH₄)的主要来源之一,在全球碳循环中发挥着重要作用。由于CH₄在百年尺度上的全球增温潜势是CO₂的45倍,因此深入研究湿地CO₂:CH₄的排放比例及其影响因素对准确理解和预测湿地碳循环过程及其对未来全球变化的响应具有重要意义。本文采用文献整合分析方法,对比了不同类型湿地中CO₂:CH₄排放比例的特征及其影响因素。结果表明,藓类泥炭沼泽、滨海湿地和稻田中CO₂:CH₄排放比例显著高于草本沼泽、河流湿地和湖泊湿地等其他类型湿地;相关性分析研究发现,湿地CO₂:CH₄排放比例与pH和水位显著负相关,与盐度显著正相关。可见,藓类泥炭沼泽低水位和低pH抑制CH₄排放是导致其CO₂:CH₄排放比例较高的重要原因,而滨海湿地高盐分抑制CH₄排放是其CO₂:CH₄排放比例高的重要原因。与自然湿地相比,稻田CO₂:CH₄排放比例高与其人为施肥和稻草还田抑制CH₄排放有关。此外,大气温度、土壤温度、降水量、土壤含水率等因子也对湿地CO₂:CH₄排放比例具有重要影响,尽管它们之间的线性相关关系不显著。目前,湿地CO₂:CH₄排放比例和影响因素仍存在很大的不确定性,未来亟待加强不同类型湿地CO₂:CH₄排放比例及其关键影响因素研究。

     

稻田CH_4排放的控制措施

通过对稻田CH_4排放施肥效应的研究指出:化肥的施用能够降低CH_4的排放,但是有机物的数量及质量是影响稻田CH_4排放的主要因素,因此稻田CH_4排放的控制应该主要从有机肥的科学施用入手;比起常规的有机肥,沼渣肥这种已经发酵的“陈”有机肥能够较大程度地降低CH_4排放。推出沼渣肥和化肥混施的方案,在不降低水稻产量的同时降低CH_4排放,并建议新鲜有机肥(紫云英、稻草、猪粪等)先进沼气池产生沼气并利用,沼渣在施入土壤前先充分干燥。 水管理实验发现,当土壤湿润度低到一定程度时(26％<湿度<31％),CH_4排放率突然减少,CH_4产生率也明显降低,而且主要的产CH_4区域向土壤深处移动。重新灌水后在较长的一段时间内CH_4排放率仍不能恢复。一个三日间隔灌溉法因为灌溉的时间间隔太短,没有起到降低排放的作用。同时考虑水稻产量及方案实用性,提出用适当时间表的间歇灌溉来降低CH_4排放。如果能控制好土壤湿润度的临界值,我国常用的晒田技术会起到降低CH_4排放的效果。 为更好地降低CH_4排放,并努力增加水稻产量,设想了一种水肥结合的控制措施,即把沼渣肥和化肥混施方案与最简单的间歇灌溉方案——晒田共同使用、结果使晚稻CH_4排放降低了一倍多。水稻作为传输CH_4的主要路径,某些水稻品种也可能对降低稻田CH_4排     

植物——大气N2O的一个潜在排放源

N₂₂和CH₄的重要温室气体。目前,全球N₂₂₂O不仅是一个普遍存在的自然现象,而且其排放量可达到与土壤排放相比较的水平,因而植物可能是未知的大气N₂O的一个重要排放源;植物排放N₂O受植物的种类、生长发育阶段、养分供给、光照强度及CO₂浓度等因素的影响。     

三峡澎溪河水域CO2与CH4年总通量估算

以2010年6月~2011年5月三峡澎溪河回水区CO₂与CH₄通量监测数据为基础,参考澎溪河高阳平湖水域全年4次的24 h昼夜连续跟踪观测结果,对每月各采样点的日通量值进行估算。提出了水下地形划分法和环境因素控制法,将各采样点日通量数据外延至整个回水区水域,并估算了澎溪河回水区水域CO₂与CH₄年总通量值。研究期间,澎溪河回水区全年各采样点CO₂通量均值为(3.05±0.46)mmol/(m2·h);CH₄为(0.050 1±0.009 6)mmol/(m2·h)。以水下地形法为基础,该水域全年CO₂和CH₄总通量分别为40 060.5 t和540.9 t;以环境因素控制法为基础,全年CO₂与CH₄总通量分别为39 073.0 t和467.2 t。以环境要素控制法为参考,该水域CO₂全年平均释放强度为43.26 mmol/(m2·d),在全球水库数据序列中处于中等略偏高水平,CH₄全年平均释放强度为1.42 mmol/(m2·d),在全球水库序列中处于中等水平。     

等压扩散下CO2对不同变质程度煤中CH4置换效应的影响

为了研究等压扩散条件下不同变质程度煤中CO₂置换CH₄特征规律,选择无烟煤、瘦煤和气肥煤3种煤样,进行了不同等压扩散压力下的等压扩散置换实验。实验结果表明：随着煤变质程度的增加煤吸附CH₄和CO₂的能力表现出逐渐增强的趋势,且CO₂的吸附量大于CH₄的吸附量;随着实验点扩散压力的增加,CO₂对CH₄的绝对置换量和置换率均随之增加,CO₂对CH₄的注置比却随之降低。在实验煤样变质程度范围内,CH₄置换率与煤变质程度和CO₂注置比均呈负相关关系。研究成果对井下注CO₂置换煤层CH₄的工程技术和理论具有指导意义。     

热力耦合条件下超临界CO2驱替煤层CH4实验

为提高煤层CH₄抽采效率,利用自主研发的实验系统,模拟超临界CO₂在深部煤层中驱替CH₄的过程,开展了不同温度和注入压力条件下原煤试样中超临界CO₂渗流、吸附及驱替CH₄实验。结果表明：在恒定温度条件下,随着超临界CO₂注入压力逐渐增大,煤体渗透率提高,CO₂吸附量增加。超临界CO₂注入压力和温度对驱替效果影响显著。不同温度条件下,当超临界CO₂注入压力从8 MPa增至12 MPa,CH₄驱替量平均增长了0.076 cm³/g,CH₄驱替效率增加了17%~23%,超临界CO₂置换体积比呈线性递减趋势;相同注入压力条件下,温度每升高10℃,驱替效率平均增加8%,置换体积比平均下降0.5。研究结果为高效抽采煤层CH₄和实现CO₂封存提供理论依据。     

江西南昌站大气CH4浓度变化及区域输送研究

基于南昌温室气体站2018年12月～2020年11月连续在线监测的CH₄浓度数据,对大气CH₄浓度变化及区域输送进行研究,结果表明:研究期间南昌站大气CH₄的平均浓度为2389×10^-9,CH₄浓度日变化呈现夜间高、白昼低的特征,夏、秋季大气CH₄浓度高于冬、春季,春季振幅最小(404×10^-9),秋季振幅最大(621×10^-9)。大气CH₄浓度年内变化呈现双峰曲线, 3月、11月为谷值, 9月、12月为峰值。2020年大气CH₄浓度比2019年同期低。ENE风向的CH₄浓度较高,在夏季高达3064×10^-9。混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYPLIT)模型聚类分析表明,春、秋季大气CH₄浓度主要受中长距离气团输送的影响,夏季主要受短距离气团输送的影响,冬季受短距离和长距离气团输送的共同影响。     

神农架大九湖泥炭湿地CH4通量特征及其影响因子

开展大九湖湿地生态系统CH₄通量研究,对深入了解碳循环机制、科学经营以及准确评估湿地生态系统碳收支等方面具有重要意义.以湖北省神农架林区大九湖亚高山泥炭湿地为研究区域,采用涡度相关法对CH₄通量进行原位连续观测,分析了泥炭湿地CH₄通量变化特征及其影响因素.结果表明,大九湖泥炭湿地在2015年8月至2016年5月期间表现为CH₄的源,日通量均值为15.57 nmol·m-2·s-1.CH₄通量具有“夜间极大值”(2:00或22:00) 和“三峰模式”(6:00、12:00和22:00) 两种昼夜变化规律;CH₄通量具有明显季节变化规律,8月释放最多(36.46 nmol·m-2·s-1),3月释放最少(3.92 nmol·m-2·s-1).相关性分析表明,大九湖泥炭湿地CH₄通量受空气温度(T_a)、土壤温度(T_s)、土壤含水量(SWC)和摩擦风速(U*)的共同影响;不同时间尺度上,各影响因子与CH₄通量的相关性有所差异.曲线拟合得出,CH₄通量与T_a和T_s呈指数增长趋势,与SWC呈二次曲线关系.      

CO2/N2二元气体对甲烷在煤中吸附影响的分子模拟研究

二元气驱技术(CO₂/N₂-ECBM)已成为煤层气增产的重要手段,明确CO₂/N₂在煤层中的竞争吸附规律以及对煤层物性的影响具有重大意义。利用分子模拟软件Materials Studio建立延川南煤层气实际区块温度、压力条件下的煤分子模型。基于巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法研究CO₂/N₂交替驱替煤层气技术中各注入阶段对CH₄吸附的影响,明确CO₂、N₂对煤层孔渗物性的影响规律。结果表明:在CO₂注入阶段,煤层中甲烷迅速解吸;煤中气体吸附总量上升,煤基质膨胀效应增强,导致煤的孔隙体积降低。而转N₂注入后,由于N₂分压作用使得CH₄、CO₂吸附量呈现出不同程度的降低;当ω_N2/ω_CO2≤0.6时煤分子中气体总吸附量迅速降低,而当N₂饱和吸附后气体总吸附量保持稳定。煤层孔渗物性随着气体吸附总量呈现出迅速增大后趋于平缓的趋势。此外,ω_N2/ω_CO2>0.6后N₂吸附率迅速降低,这会使得产出气中CH₄纯度较低,导致后期提纯成本大大增加。因此,当ω_N2/ω_CO2=0.6左右时,CH₄解吸量为最大值,煤孔隙率较高,最有利于煤层气的开发。      

青藏高原冷湿地生态系统CH4排放量估算

The areal extent of cold freshwater wetlands on the Tibetan Plateau is estimated to be 0.133×10 6 km 2, suggesting a significant methane potential. Methane fluxes from wet alpine meadows, peatlands, Hippuris vulgaris mires and secondary marshes were 43.18,12.96,-0.28 and 45.90 mg·m -2 ·d -1 , respectively, based on the transection studies at the Huashixia Permafrost Station from July to August 1996. Average CH 4 flux in the thaw season was extrapolated to be 5.68 g·m -2 according to the areal percentage of wetland areas in the Huashixia region. CH 4 fluxes at four fixed sites, representative of similar ecosystems, ranged from -19.384 to 347.15 mg·m -2 ·d -1 , and the average CH 4 fluxes varied from 6.54 to 71.97 mg·m -2 ·d -1 at each site from April to September 1997. CH 4 emissions at each site during the entire thaw season was estimated from 1.21 to 10.65 g·m -2 , displaying strong spatial variations. Seasonal variations of CH 4 fluxes were also observed at the four sites. It is found that CH 4 bursted in the early thaw season, and increased afterwards with rising soil temperatures. Episodic fluxes were observed in summer, which influenced the average CH 4 flux considerably. Annual CH 4 emissions from cold wetlands on the plateau were estimated at about 0.7～0.9 Tg based on the distribution of wetlands, representative CH 4 fluxes, and number of thaw days. The centers of CH 4 releasing are located in the sources of the Yangtze and Yellow Rivers, and Zoige Peatlands.     

油气藏埋存二氧化碳生物转化甲烷的机理和应用研究进展

埋存CO<,2>生物转化CH<,4>技术是利用油、气藏中内源微生物,以埋存的CO<,2>为底物,通过CO<,2>生物还原途径合成CH<,4>的生物技术.此技术因兼备CO<,2>减排的环保意义、生物合成CH<,4>的再生能源意义、延长油气藏寿命和潜在经济收益等优势有着广泛应用前景.CO<,2>的捕集、埋存和油气藏生物多样...     

尖晶石型CoAl2O4纳米粉体的合成及表征

铝酸钴(CoAl2O4)是目前世界上最耐候、耐光、耐热、耐化学品的尖晶石型钴蓝颜料,为了解决传统钴蓝制备方法存在的能耗高、产品粒径分布不均匀、易团聚等问题,尝试采用柠檬酸盐凝胶法合成了尖晶石型CoAl2O4纳米粉体,对样品进行了TG-DSC、XRD、SEM等分析,考察了前驱体凝胶的热分解过程,以及煅烧温度对CoAl204晶化程度和粒度的影响．确定了钴蓝最佳合成条件为：n(Co^2 )／n(Al^3 )=1：3,柠檬酸与金属离子摩尔比为1：1,pH值约为6．5,煅烧温度为800℃．结果表明,采用柠檬酸盐凝胶法成功合成了平均粒径为60nm,粒度分布均匀的尖晶石型CoAl2O4纳米粉体,该法具有合成成本低、制备工艺简单、易操作等优点．     

CH4-H2O体系流体包裹体拉曼光谱定量分析和计算方法

CH4—H2O体系流体包裹体研究对含油气盆地流体分析和成矿流体研究都有重要的意义。本文详细介绍了H2O、CH4和CH4—H2O体系的拉曼光谱特征及分子作用,分析了CH4—H2O体系热力学特征,同时对CH4—H2O体系流体包裹体拉曼光谱定量分析和计算的方法及步骤进行了叙述。利用人工合成流体包裹体建立甲烷浓度与拉曼特征峰面积比值之间的校正曲线是实现CH4—H2O体系流体包裹体定量分析的基础。盐度对包裹体定量分析的影响最为显著,在恒定甲烷浓度下,甲烷与水的拉曼峰面积比值随着盐度增加而减少。对于流体包裹体封闭体系,随温度升高,液相甲烷浓度增大。校正曲线必须包含对温度和盐度的校正。石英主矿物性质和方位对甲烷浓度定量分析的影响可以忽略。实验研究表明,原位拉曼光谱技术是准确获取流体包裹体中甲烷水合物生成条件的一种有效方法。因此,基于拉曼光谱分析和显微测温分析结果,采用热力学模型可以定量计算CH4—H2O体系流体包裹体的相关参数。     

青藏高原五道梁冻土活动层表面二氧化碳和甲烷的排放

通过静态箱取样方法，首次获得青藏高原冻土活动层排放气体。分析测定结果表明，ＣＨ４含量为０．６３～１．５４μｇ／ｇ，平均为１．１９μｇ／ｇ，大多数样品ＣＨ４含量低于当地大气ＣＨ４含量（１．３２μｇ／ｇ）；ＣＯ２含量为０．１５％～０．２７％，平均为０．２１％，明显高于大气ＣＯ２的浓度（０．０６９％）。ＣＨ４、ＣＯ２含量具有一定的日变化特征。ＣＨ４排放率为－０．０３２～０．０４８ｍｇｍ－２ｈ－１，平均为０．００１ｍｇｍ－２ｈ－１；ＣＯ２排放率为－５６．５０３～６１．４２５ｍｇｍ－２ｈ－１，平均为０．０９５ｍｇｍ－２ｈ１。从所获得的冻土排放气体中ＣＨ４和ＣＯ２的浓度来看，这种干燥寒冷的高原冻土活动层表面ＣＨ４排放较少，ＣＯ２的排放较高     

萃取色谱分离—原子发射光谱测定超高纯氧化铽和氧化镝中痕量稀土杂质

研究了２＿乙基己基膦酸单２＿乙基己酯萃取色谱分离＿原子发射光谱测定超高纯Ｔｂ４Ｏ７和Ｄｙ２Ｏ３中痕量稀土杂质，方法可用于纯度（质量分数ｗ）为９９９９９９％～９９９９９９９％Ｔｂ４Ｏ７和Ｄｙ２Ｏ３的分析。在铽和镝的样品中其它稀土杂质的回收率分别为７３％～１３３％和９５％～１２０％，６次测定平均值的相对标准偏差分别为５８％～２２％和７９％～２０％，分离周期为９ｈ和１２ｈ。     

Raman Micro-Spectroscopic Study of Sulfate Ion in the System Na2SO4 – H2O

This work aims to quantify sulfate ion concentrations in the system Na₂SO₄-H₂O using Raman micro-spectroscopy.Raman spectra of sodium sulfate solutions with known concentrations were collected at ambient temperature（293 K） and in the 500 cm^₁-4000 cm^-1 spectral region.The results indicate that the intensity of the SO₄^2- band increases with increasing concentrations of sulfate ion.A linear correlation was found between the concentration of SO₄^2-（c） and parameter I₁,which represents the ratio of the area of the SO₄^2- band to that of the O-H stretching band of water（A_s/A_w）:I₁=-0.00102+0.01538 c.Furthermore,we deconvoluted the O-H stretching band of water(2800 cm^-1-3800 cm^-1) at 3232 and 3430 cm^-1 into two sub-Gaussian bands,and then defined Raman intensity of the two sub-bands as A_Bi(3232 cm^-1) and A_B2(3430 cm^-1),defined the full width of half maximum（FWHM） of the two sub-bands as W_B1(3232 cm^-1) and W_B2(3430 cm^-1).A linear correlation between the concentration of SO₄^2-（c） and parameter I₂,which represents the ratio of Raman intensity of SO₄^2-（A_s）(in 981 cm^-1) to(A_B1+A_B2),was also established:I₂=-0.0111+0.3653 c.However,no correlations were found between concentration of SO₄^2-（c） and FWHM ratios,which includes the ratio of FWHM of SO₄^2-（W_s） to W_B1 W_B2 and W_B1+B2(the sum of W_B1 and W_B2),suggesting that FWHM is not suitable for quantitative studies of sulfate solutions with Raman spectroscopy.A comparison of Raman spectroscopic studies of mixed Na₂SO₄ and NaCI solutions with a constant SO₄^2- concentration and variable CI^- concentrations suggest that the I\ parameter is affected by CI^-,whereas the I₂ parameter was not.Therefore,even if the solution is not purely Na₂SO₄-H₂O,SO₄^2- concentrations can still be calculated from the Raman spectra if the H₂O band is deconvoluted into two sub-bands,making this method potentially applicable to analysis of natural fluid inclusions.     

应用CH4/N2指标估算塔里木盆地天然气热成熟度

通过对塔里木盆地满加尔凹陷低成熟煤岩在开放在线程序升温体系的热模拟实验,获得煤岩在不同温度点的热分解产物CH4、CO和N2,并对模拟后残留产物进行了镜质体反射率测试,建立了镜质体反射率与对应受热温度之间的关系。煤岩镜质体反射率与热温度之间的二阶关系表达为:Ro=0.0014×T+0.109,r=0.9931(Ro<0.6%);Ro=0.0067×T-1.5855,r=0.9996(Ro>0.6%)。通过上述方程建立CH4/N2值与煤岩镜质体反射率之间的对应关系,并利用CH4/N2值对塔里木盆地库车坳陷天然气热成熟度进行了预测。预测结果与实际地质分析结果相吻合,说明CH4/N2值可以作为塔里木盆地煤成气热成熟度预测指标应用于油气勘探中。     

铝酸钡-钙矿相体系的实验研究

以碳酸钡、碳酸钙和氧化铝为原料,设计配方在不同温度下煅烧,制备了铝酸钡-钙复相水泥.运用X射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段,对铝酸钡与铝酸钙在不同温度下的固溶过程及相转变进行了分析.结果表明:在升温过程中,首先形成大量的铝酸钡,随着温度升高,铝酸钙含量增多.同时,还出现了少量七铝酸十二钙、铝酸二钙和铝酸三钙.铝酸钡呈柱状,铝酸钡-钙固溶相主要由板状六角形或钝圆状小晶体堆积而成.