两花岗岩体接触带铀系核素迁移的初步模拟

随着世界各国大力发展核电，放射性废料的安全处置已成为当今研究热点和前沿学科。高放废物深地质处置的安全性主要取决于处置库内放射性核素向生物圈的迁移程度。在侵入岩中，放射性核素主要是通过地下水沿岩石孔隙从处置库向生物圈迁移的。为了理解放射性核素在花岗岩体接触带的迁移行为，本文根据两花岗岩体接触带中样品的铀系核素放射性活度比值（^234U/^238U,^230Th/^234U,^226Ra/^230Th,^230Th/^238U)，利用 α-反冲（弹射）作用引起的放射性不平衡理论，计算了铀系核素子体^234U,^230Th,^226Ra在后期地下水的作用下在花岗岩体接触带及其裂隙内的迁出率、迁入率、并进行了质量平衡的计算。结果表明，经α-反冲作用进入流体的核素的迁出率要远大于因核素自然衰变的消亡率；裂隙充填物及裂隙能阻滞大量核素的迁移，其沉淀核素来自接触带花岗岩；花岗岩能强烈阻滞核素的迁移，可作为阻止放射性核素从核废料地下处置库向外迁移的有利天然屏障。     

中子活化分析法测定地质样品中铀的^235U／^238U比值

对于^235U/^238U比值的测定，不但对于核燃料工业是必不可少的，而且在铀矿地质科学和基础科学研究中也有着重要的意义。同位素比值通常采用质谱法测定；对于铀也可通过天然放射性测量，测定^235U/^238U比值，但所需的样品量大(精确测定需0．5g左右的     

对Uitenhage含水层铀沉积前锋迁移速率的评价

地下水中铀的溶解度对氧化还原条件的改变非常敏感。当可溶性铀在地下遇到还原条件后即沉淀，形成了许多后生（砂岩型）铀矿型。在Uitenhage含水层（南非开普省）的地下水中，用^238U系同位素来研究还原障的形成。采用铀同位素来确定还原障现今的位置，留下了铀在不同阶段与其子体^230Th保持长期平衡的痕迹。^230Th的子体^226Ra不太活动。^226Ra在含水层中的积累反映了水中氡的含量。同样，由于水的年龄较大，表明在还原障迁移之前所发生的^230Th形成（根据沉淀的铀）的范围。     

234U/238U法测定石笋年龄

<正> 应用230Th/234U法研究洞穴沉积物年代已取得可靠结果,成功的为距今35万年以来的洞穴沉积物标上时标。近十几年来,为了开展老于35万年洞穴沉积物年代学研究,曾探讨应用234U/238U法和ESR法研究碳酸钙沉积物年代。目前已在234U/238U法研究洞穴沉积物年代方面取得成果。然而,由于样品条件不适合,洞穴采样困难以及样品初始234U/238U放射性比值确定存在问题和争论,这方面的研究尚待进一步深入。本文报道一个石笋五个不同生长层样品的234U/238U年代测定结果。试图对老于35万年的洞穴沉积物年龄研究,提供一个可用方法。并对相应时期的古气候环境进行探讨。      

MC-ICPMS U-Th同位素测量与数据处理

<正>自然界中以~(238)U,~(235)U和~(232)Th为母体的放射性衰变系列为地质年代学提供了多种测年方法,其中基于~(238)U-~(234)U-~(230)Th衰变不平衡的~(230)Th/U测年法被广泛用于~60万年以来的地质样品(如:钟乳石、珊瑚、动物化石等)。上世纪90年代以来,多接收     

砂岩铀矿体定位条件的铀、钍含量及其放射性同位素研究

以512矿床为例,研究了砂岩铀矿体铀、钍含量及其放射性同位素分布规律,由此讨论铀矿体的定位条件。结果表明:①在整个层间氧化带中岩石的钍含量变化不大,表现出钍化学性质的不易被淋洗、迁移、富集的惰性特征;②铀含量从强氧化带到弱氧化带直至矿化带逐渐升高,由矿化带到还原带逐渐降低,铀含量分带性反映了氧化环境铀溶解迁移、还原环境水解沉淀的过程;③铀含量大于100μg/g是砂岩铀矿体的定位条件;④放射性同位素比值作为铀矿体定位条件因矿体所处时期不同而不同;后期矿体放射性同位素定位条件为1≤234U/238U≤2,0≤230Th/238U≤0·2,234U/230Th>1;前期铀矿体放射性同位素定位的标准为0·75≤234U/238U≤1,0·5≤230Th/238U≤1。     

Development of highly sensitive analytical methods for radionuclides in marine environmental studies

The determination of natural and artificial radionuclides, such as Th, U and Pu isotopes, in the marine environmental studies is important and has been an active research field in the environmental analytical geochemistry. For example, uranium isotope ratios give information regarding the source of the uranium in the environment, and are important for studying its biogeochemical behavior, while thorium isotope （^230Th） and Pu isotopes are good tracers for particle scavenging process study in the ocean. Due to the extremely low concentrations of these radionuclides in the marine environment, the accurate analysis of these radionuclides is still a challenging task. In this presentation, we will present the recent development of highly sensitive analytical methods for ^230Th, ^234U, ^235U, ^238U, ^239Pu and ^240Pu and their isotope ratios （^234U/^238U, ^235U/^238U, ^240Pu/^239Pu） in radionuclides in marine environmental samples, such as seawater, sediments, settling particles, using quadrupole and sector field ICP-MS. Applications of the radionuclide analysis in the marine environmental studies, such as the radioactivity environmental monitoring,     

青岛市地表天然放射性水平及其主控因素特征

通过对青岛市1500km^2范围内大密度土壤放射性核素（^238U、^232Th和^40K）和地表γ辐射测量,系统深入地研究了其放射性特征、分布规律及其影响因素。结果表明,青岛市土壤中核素^232Th和咏的放射性比活度偏高,而^238U偏低。地表γ辐射吸收剂量率（平均值91．87nGy·h^-1）略高于全国和世界平均值,研究发现地表93．14％的γ辐射来自地面放射性核素^238U、^232Th和^40K）的．γ辐射,其中^232Th和^40K的贡献占81．21％,是主要的贡献者。地质背景是影响地面γ辐射吸收剂量率的主要因素,燕山期各类花岗岩是导致青岛市区-王哥庄-带γ辐射吸收剂量率偏高的主要原因;同时环境因素（路面材料、地貌景观）对地表γ辐射吸收剂量率也存在一定影响。虽然研究区的γ辐射吸收剂量率较高,但其年有效剂量（0．56 mSv）远低于公众照射年剂量当量限值1.0 mSv,人居环境基本不受影响。     

太原地区地下水中铀含量和^235U／^238U比值研究

太原地区地下水中铀含量及铀同位素比值的测定结果表明，同一含水层有相近的铀含量及^235U／^238U比值。氧化为主的含水屡，地下水的^235U／^238U比值随径流方向逐渐增加。     

厦门火烧屿裸露岩石的铀放射系不平衡

用HPGeγ谱方法测定了厦门火烧屿裸露岩石天然放射性核素^40K、^228Ra、^228Th、^238U、^226Ra和^210Pb含量，对其铀系不平衡关系进行了讨论，发现钍系核素^228Ra和^228Th基本上是平衡的，而大部分样品^226Ra相对于^228U、^210Pb相对于^226Ra亏损。由此推论，水体作用下岸边岩石中^226Ra直接进入水体，可以是海水中^226Ra的一个来源；岸边岩石中^222Rn逸出后，衰变^210Pb再进入水体，可以是海水中^210Pb的一个来源。     

花岗岩—花岗岩接触带的元素、核素迁移地球化学——高放废物安全处置的天然类比

两种不同时代、相互接触的花岗岩,由于其化学成分上的差异以及后期水—岩反应,在漫长的地质历史时期内必然导致其中元素、天然放射性核素的迁移,这种迁移行为可类比为高放废物深地质处置库中放射性废物的近场迁移行为。广西资源县境内的某处印支期花岗岩(全岩Rb-Sr年龄214±3 Ma)和海西期花岗岩(锆石U-Pb年龄196±31 Ma)接触带,根据全岩化学成分、O、Pb同位素待征和铀系核素的~(234)U/~(238)U,~(234)U/~(230)Th,~(230)Th/~(238)U,~(226)Ra/~(230)Th等核素活度比值,其两侧花岗岩在其演化过程中成为一个相对开放的比学体系,但由于其附近没有明显的开放性断裂,其中常量元素、微量元素及天然铀系核素在接触带中的迁移距离仅约1～2m,接触面薄弱带中发生的水-岩反应仅使化学组分迁移约30 cm。花岗岩裂隙是流     

副矿物的电子探针化学定年方法原理及应用

化学定年方法是利用电子探针分析副矿物中的U、Th、Pb含量而进行定年的一种新方法。基本原理是，假设可以忽赂矿物韧始铅，封闭体系中矿物的总铅含量代表U—Th衰变形成的放射性成因铅含量，即：Pb总＝^238U(e^λ238r-1) ^235U(e^λ235r—1) ^232Th(e^λ232r—1)，该方法可利用的副矿物包括：锆石、独居石、褐帘石、碘纪矿、铀石、钍石、晶质铀矿等。本文以华南西华山岩体漂塘花岗岩中的锆石为例，对该方法进行了尝试性的研究。分析结果计算表明，两颗锆石的平均年龄分别为143．9Ma和143Ma，与前人通过同位素方法获得的年龄基本相符。结果还显示，锆石颗粒从中心到边缘的年龄呈现从老到新的趋势。     

用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍

本文推荐一种用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍的方法。溶样后，用Fe(OH)3沉淀法预富集铀和钍，再用UTEVA树脂分离，使分离的铀和钍电沉积在不锈钢圆盘上，再用α能谱法测定。用晶质铀矿、珊瑚和花岗岩标准物质评价该法。测得的铀和钍含量及^234U/^238U和^230Th/^234U活性比值与标准值十分一致。发现钚的存在会干扰分离，但利用氨基磺酸亚铁还原就可解决此问题。该法的化学回收率与阴离子交换法相近，但萃取色谱法能用较少试剂进行较快分离。     

文石-方解石石笋U/Th体系的封闭性判断及意义

湖南省龙山县莲花洞两根大型石笋LLl(文石-方解石型)和LL5(文石型)ICP-MS230Th结果表明,82个年龄数据并不完全符合石笋生长层序律.根据U/Th同位素比值、沉积和矿物学特征,分析了同位素体系开放度对建立石笋正确年代学模式的影响.莲花洞LLl石笋全新世以来234U/238U对230Th/238U的比值具有谐和性特征并且230Th年龄层序正常,说明文石矿物基本接近U/Th同位素封闭系统,实测年龄基本可靠.10～40 ka期间234U/238U与230Th/238U离散度较大和矿物具有溶蚀、风化现象,表明体系发生U加入/流失作用.LL5石笋60～80 ka期间封闭性较好,实测年龄可信.上述结果表明,同一洞穴中文石石笋U/Th同位素体系开放度与时间的关系并不是线性关系,沉积时水文和物理化学性质以及随后的保存状况是决定洞穴文石石笋同位素封闭性的关键因素.     

砂岩型铀矿化铀系不平衡特征研究

在讨论砂岩型铀矿化铀系核素主要分离机制的基础上，研究了鄂尔多斯盆地、吐哈盆地和西胡里吐盆地不同类型砂岩型铀矿化不同分带的铀系核素不平衡特征，结果表明，含矿砂岩中234U/238U, 230Th/238U的活度比在不同分带具有不同分布规律。鄂尔多斯盆地古潜水氧化转层间氧化带型铀矿化前锋处于慢速成矿作用体系，成矿环境及矿体的演化皇现相对稳定的状态；吐哈盆地层间氧化还原带型铀矿化前锋处于相对不稳定状态，在上新世以后成矿物质U仍具有迁移活动发生；西胡里吐盆地U系核素在空间上分布说明不同部位的砂体中U具有迁移和富集现象，为判断潜水氧化型铀矿化有利成矿地段提供了依据。     

巴西塔皮拉含磷岩和含磷岩工业副产品中重金属、放射性核素和氟的影响

无机磷酸盐肥料可能含有放射性核素、重金属和氟。本文讨论了巴西塔皮拉含磷岩以及磷酸盐肥料（含磷盐工副产品）对环境可能造成的危害。塔皮拉含磷岩中^238U，^234U，^226Ra和^40K的放射性浓度未超出世界上该类岩石中放射性核素的额定浓度。^232Th的放射性浓度高于报导的含磷岩中^232Th的平均浓度。塔皮拉磷酸盐沉积地区的暴露辐射等级为2184nGy h^-1，这表明，该地区为受辐射危害较严重的地区。浮选分离过程引起磷酸盐富集矿物中混入低于9％、11％和24％的放射性核素、重金属和氟。依据推荐的等级，巴西农作物应用的磷酸盐肥料中的放射性核素和重金属，增加了土壤中放射性核素和重金属的浓度，但土壤中放射性核素和重金属的浓度并未超过危害标准。因此，磷酸盐肥料中的放射性核素和金属是无害的。     

应用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍

应用萃取色谱法测定地质样品中的铀和钍已经开发出来，样品准备好之后，用氢氧化铁（Ⅲ）沉淀预富集铀和钍，然后用UTEVA树脂分离，分离后的铀和钍被电解淀积到不锈钢盘式压片机上后，用α-光谱测量法测量。应用沥青铀矿石、珊瑚和花岗岩参考物质对方法进行验证，被测定参考物质的铀、钍含量和^234U/^238U及^230Th/^234U活度比值均与推荐值一致，发现钚的存在干扰测定，但应用氨基磺酸亚铁还原后，消除了钚的干扰问题，该方法的化学回收过程与阴离子交换法相似，但萃取色谱法应用化学试剂少，分离速度更快、更迅速。     

Determining depleted uranium （DU） contamination in soils and salt marsh sediments in the vicinity of DU munitions testing sites in SW Scotland and NW England, UK

In its natural state uranium has three isotopes; ^238U （99.27 atom % abundance）, ^235U （0.72%） and ^234U （0.0055%）, with the ^235U ： ^238U activity ratio having a constant value of 0.045 and the ^234U：^238U activity ratio commonly ranging 0.8-1.2 for soils and sediments （e.g. Fisenne 1996）. Uranium enrichment, the process by which the fissile isotope ^235U is concentrated for the production of nuclear fuel, generates a waste product that is depleted in both ^235U and ^234U. Depleted uranium （DU） therefore has a distinct isotopic signature that can be used to monitor contamination arising from the use of munitions containing it （i.e., DU weapons and armour）. The UK Ministry of Defense has tested such munitions at coastal locations in SW Scotland and NW England, resulting in possible contamination of the surrounding terrestrial and marine environments. We examined the U isotope distribution in surface soil （top 10 cm） and salt marsh sediment samples from these locations using alpha spectrometry to determine the extent of any DU contamination from the munitions testing programme. Despite 〉30 t of DU shells having been fired into the sea in this region there was no evidence of deviation from the natural ^234U ： ^238U activity ratio range in salt marsh samples. The ^235U ： ^238U activity ratio could not be used to assess these salt marsh samples because ^235U activities were at the limit of detection for alpha spectrometry.     

湘西莲花洞石笋TIMS—U系年龄校正研究

能够利用TIMS-U系方法精确定年,是石笋应用于古环境重建的重要优势.但石笋实际测定的TIMS-U系年龄往往出现与石笋自然生长规律不符合的异常序列,从而限制了大批石笋的进一步研究.以湘西龙山莲花洞LL1石笋为例,发现并从地球化学的角度解释了文石向方解石转化,以及方解石次生结晶加大的结构构造转变过程中,石笋具有238U、230Th含量明显减小,石笋测定年龄比实际年龄偏小的趋势.并在排除污染等条件下,以230Th/238U为校正指标,假设其损失率分别为1%、10%、50%,对LL1进行TIMS-U系法测年结果校正.结果发现,230Th/238U损失的百分数与年龄偏小的百分数相差不多,且相同230Th/238U损失比例下,石笋年龄越老,实测年龄比实际年龄却偏年轻.该研究为今后校正石笋异常年龄序列,建立石笋正常、准确年龄时标提供了思路.     

运用1∶25万化探数据进行区域天然放射性填图评价

以1∶25万化探数据为切入点,在分析全国各城市天然放射性水平特征的基础上,运用放射性填图评价技术研究了成都平原天然放射性水平分布特征。结果表明:研究区环境天然放射性核素238 U、232 Th、40 K含量频数均呈正态分布,数值均在正常本底范围内;238 U比活度总体上低于全国平均水平,232 Th和40 K比活度总体上高于全国平均水平;研究区天然放射性辐射水平、γ射线照射量率、吸收剂量率、年有效剂量当量均低于世界和全国的平均水平;研究区γ射线内、外照射指数均在国家限量标准控制范围之内。