未来甲烷排放增加对平流层水汽和全球臭氧的影响

利用一个耦合的大气化学-气候模式(WACCM3)研究了地表甲烷排放增加对平流层水汽和全球臭氧变化的影响.结果表明,如果地表甲烷的排放量在2000年的基础上增加50%(达到政府间气候变化专门委员会A1B排放情景中2050年的值),平流层水汽体积分数将平均增加约0.8×10^-6.南半球平流层甲烷转化为水汽的效率比北半球高.在北半球平流层中,1mol甲烷分子可以转化为约1.63mol的水汽分子,而在南半球1mol甲烷分子大概可以转化为约1.82mol的水汽分子.甲烷排放增加50%将使全球中低纬度地区以及北半球高纬度地区的臭氧柱总量增加1%-3%,使南半球高纬度地区臭氧柱总量增加近8%,而秋季(南半球春季)南极地区臭氧柱总量增加幅度可高达20%,南极臭氧的这种显着增加主要是由于甲烷增加造成的化学反馈所致.在北半球中高纬度地区,甲烷增加引起的臭氧变化主要与甲烷氧化导致的水汽增加有关.研究还表明,未来甲烷排放增加对臭氧的恢复作用其实与溴化物排放的减少一样重要.     

利用探空资料验证GOME卫星臭氧数据

利用1996年3月-2003年6月部分时段拉萨、西宁、北京3个站的臭氧探空资料验证了GOME（Global Ozone Monitoring Experiment）卫星臭氧廓线及对流层臭氧柱总量。对比结果表明:在对流层中下层,拉萨和西宁两地GOME与探空的平均偏差小于5%,北京地区平均偏差小于10%;在对流层上层/平流层下层,拉萨和西宁平均偏差小于10%,北京小于20%;在平流层中上层3个站的平均偏差均小于5%。在对流层上层/平流层下层区域,GOME与臭氧探空的平均偏差在北京明显高于拉萨和西宁。3个地区对流层柱总量的平均偏差都在10%以内,表明该资料可用于研究我国对流层臭氧总量的变化规律。同时段的GOME最低层（0~2.5km）月平均臭氧浓度对比结果显示,GOME结果同地面臭氧观测值有很好的相关性,GOME臭氧浓度反映了拉萨、瓦里关、临安地面臭氧浓度的主要变化特征。     

青藏高原地区一次强对流过程中UTLS大气成分分析

青藏高原是对流层水汽和污染物进入平流层的一个重要通道,这些大气成分会对全球气候产生重要影响。利用MLS探测资料和ERA-Interim资料,对2012年7月5日发生在青藏高原中部的一次强对流活动中对流层上部平流层下部(UTLS)H_2O、O_3、CO和IWC的分布特点进行分析,并通过Wei公式估算穿越对流层顶的臭氧和水汽通量。分析结果表明:(1)O_3混合比在100hPa附近相对多年平均略微增加,从0.3×10~(-6)(V)增加到0.9×10~(-6)(V);CO混合比在150hPa以下最大值增加了0.08×10~(-6)(V);H_2O混合比在215hPa附近增加了80×10~(-6)(V);IWC在对流过程中增加明显,在215hPa处的含量最大达到了0.027g/m~3,比多年平均值增加2倍多。(2)对流活动开始前,向上穿过对流层顶的运动逐渐增强,且总的臭氧和水汽通量输送主要由垂直方向的瞬时运动变化贡献。因此高原上的强对流活动对对流层低层大气的抬升作用会使UTLS的大气成分发生相应变化。     

我国北方地区对流层中下层臭氧收支

为了揭示我国北方地区对流层中下层臭氧(O₃) 的形成机理以及周边地区的污染输送对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响, 在与外场观测数据比较分析的基础上, 利用全球化学输送模式(MOZART-2) 采用收支分析方法定量分析了影响我国北方地区对流层中下层O₃的各个物理化学过程。结果表明:我国北方地区对流层下层O₃最重要的来源是光化学生成作用, 约占总来源的58.3%(41.5 Tg), 光化学生成反应中HO₂对于O₃生成的贡献最大; 最大的汇是干沉降过程, 约占总汇的43.2%(26.2Tg); 水平净输送作用对我国北方地区对流层中下层O₃收支的影响非常大, 在我国北方地区对流层下层, 41.6%左右的O₃来自水平净输送, 随高度增加, 水平输送影响增大, 我国北方地区对流层中层大约81.5%的O₃来自水平净输送。     

北京地区对流层顶变化及其对上对流层/下平流层区域臭氧变化的影响

根据2001～2003年期间获得的大气臭氧探空资料,揭示了北京地区上空对流层顶高度的某些变化特征及其对上对流层(UT)和下平流层(LS)区域内大气臭氧含量变化的影响.结果显示:北京地区上空对流层顶高度的平均值约11.1 km,其变化范围为7.7～14.4 km,臭氧层顶始终处在对流层顶下方约0.9 km高度处.对流层顶高度变化与臭氧总量变化之间的关系相对较弱.通常情况下,LS中的臭氧积分量明显高于UT中的相应值,并且二者呈相反的季节变化特征.北京地区上空仲夏和初秋季节第一对流层顶出现的频数明显减少,在第一对流层顶消失的情况下,LS中的臭氧积分量明显减少,而UT中的臭氧积分量明显增加,臭氧量减少最多发生在200～100 hPa层次中,而臭氧量增幅最大的层次是400～250 hPa.     

近66a中国地区对流层顶温度时空变化特征及其与大气臭氧柱总量关系

利用NCEP/NCAR提供的1950—2015年对流层顶温度月平均资料及ECWMF提供的1979—2015年大气臭氧柱总量月平均资料,运用经验正交函数分解方法(EOF),对近66 a中国地区上空对流层顶温度的时空演变特征进行分析,并进一步探讨1979年后对流层顶温度与大气臭氧柱总量的关系。结果表明:(1)中国地区对流层顶温度随纬度升高而升高,呈现明显的纬向分布特征,近66 a对流层顶温度以-0.09℃·(10 a)~(-1)的速率下降。(2)春、冬季对流层顶温度EOF1均表现为南北反位相变化,夏、秋季均表现为全场同位相变化,这种春季与冬季、夏季与秋季主要模态较为一致的时空分布特征与大气臭氧柱总量的季节分布有很好的相关性;除夏季外,其余季节对流层顶温度EOF2表现为弱的南北两端与中部地区反位相变化特征。(3)对流层顶温度与大气臭氧柱总量之间呈显著负相关关系,相关系数为-0.724,大气臭氧柱总量由1990年代中期之前的显著损耗转变为之后的逐渐恢复,对应同期对流层顶温度表现为从偏高到偏低的转变。     

2008年冬季北京上空上对流层/下平流层臭氧的异常特征

利用国产GPSO3臭氧探空系统观测的大气臭氧探空资料和NCEP再分析资料,结合对天气形势、大气环流背景、高空位涡变化及对流层顶高度扰动的分析,深入研究了2008年冬季北京地区10~14 km高度范围内持续出现的臭氧次峰值及大气臭氧含量异常现象。结果表明:在2008年我国南方雪灾这一特殊时期,引起臭氧垂直分布持续出现次峰值现象及臭氧含量异常的主要原因是平流层空气强烈下沉运动及其与对流层的交换作用,而引起这种下沉运动及平流层-对流层交换则是由于该阶段特殊的天气背景,乌拉尔阻塞高压长时间维持,贝加尔湖到巴尔喀什湖一带横槽稳定存在,里海以东切断低压长期维持,造成冷空气长时间、稳定地南下影响北京上空臭氧的垂直分布。加之副热带急流的出现,北京正处于其入口区左侧,其上空有强烈的辐合下沉运动,有利于平流层空气向下输送。此次臭氧次峰值及臭氧含量异常的现象很好地说明,在冷空气天气过程的影响下,北京地区上空的平流层空气运动及其与对流层的交换十分活跃。     

近30年青藏高原臭氧总量亏损的可能原因及其与对流层顶高度的联系

基于总臭氧测绘光谱计TOMS和太阳向后紫外线散射仪SBUV结合得到的30年(1979-2008年)全球月平均臭氧总量资料,首先分析了近30年青藏高原(下称高原)上空臭氧总量的下降趋势,然后讨论了高原动力抬升作用对臭氧总量的影响,最后探讨了高原臭氧总量亏损与高原对流层顶高度的联系。结果表明,高原臭氧总量及其下降趋势均存在着明显的季节差异,与同纬度非高原区相比,高原地区各月的臭氧总量均偏低,特别是在3-9月臭氧亏损严重;近30年高原地区臭氧总量在各季节均呈现出下降趋势,除了秋季外,其下降幅度均超过同纬度其他地区;春、夏季高原动力抬升有利于对流层低浓度的臭氧含量向平流层输送,从而导致高原臭氧总量的减少。近30年春、夏季高原臭氧总量亏损与夏季高原第二对流层顶高度的抬升存在着密切关系。     

青藏高原春季不同地区臭氧和大气温度变化趋势的差异性

利用1979—2018年太阳后向散射紫外辐射计SBUV(/2)星下点臭氧遥感资料,结合ERA-Interim和MERRA-2大气温度再分析资料,考察青藏高原区域内拉萨和共和两地春季臭氧和大气温度变化趋势的差异性。结果表明拉萨和共和两个地区的臭氧和大气温度逆转趋势均发生于1999年。对比2008年以来青藏高原整体臭氧总量变化速率（4.5 DU/(10 a)),拉萨臭氧总量变化更快,为5.9 DU/(10 a),共和相对较慢,仅为3.7 DU/(10 a);同时,1999年以来拉萨和共和春季下平流层（100~30 hPa）大气温度分别以0.5~1.4℃/(10 a)和0.01~0.9℃/(10 a)速率增加,上对流层(250~175 hPa)大气温度分别以0.2~1.5℃/(10 a)和0.2~1.2℃/(10 a)速率降低。与2008年以来高原整体大气温度变化相比较,均慢于高原下平流层（125~70 hPa) 1~2℃/(10 a)的增温速率,快于高原上对流层（225~175 hPa）0.4~1.1℃/(10 a)的降温速率。两地臭氧与大气温度的相关系数和回归系数计算结果表明,拉萨和共和两个地区1999年以来春季臭氧恢复速率的不同是导致两地同期下平流层-上对流层温度逆转速率差异的重要因子之一。     

中国对流层NOx垂直柱总量分布特征及其与闪电活动的相关性分析

闪电放电过程发出很强的光辐射,促进了光化学反应的进行,加快了NO_x向上的垂直输送,造成对流层上部NO_x的增加。闪电生成氮氧化物(LNO_x)是对流层上部NO_x(NO和NO_2)的主要来源,影响了对流层和平流层大气成分的垂直分布。本文利用2005—2013年TRMM卫星LIS传感器闪电密度和Aura卫星OMI传感器对流层NO_2垂直柱总量遥感观测数据,分析了中国地区对流层NO_2柱总量时空分布特征及其与闪电活动的相关性。发现,青藏高原地区对流层NO_2柱总量与闪电密度变化特征一致,表现为夏季高,冬季低,该地区LNO_x估算值约为339mol/次。基于LNO_x估算值分析中国不同地区LNO_x/NO_x百分比分布特征,发现,青藏高原地区春季和夏季LNO_x/NO_x较高,约为20%~60%,秋季和冬季低于20%;与之相比,NO_x排放较为严重的四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲等地区普遍低于20%,中国地区LNO_x/NO_x百分比平均值低于10%。由此得出结论,LNO_x是青藏高原地区NO_x的主要排放源,人口密集和工业程度较高的四川盆地、长江三角洲和珠江三角洲地区NO_x主要来自于其它排放源。研究结果揭示了中国地区对流层NO_x柱总量分布特征及其与闪电活动的关系,对于研究闪电过程对于氮氧化物生成量的影响有重要意义。     

东亚地区平流层、对流层交换对臭氧分布影响的模拟研究

首先将区域酸沉降模式(RADM)进行改造,加入平流层化学模块以替代对流层模块.然后用MM5单向耦合改造后的化学模式M-RADM,对东亚地区一次切断低压(2000年4月8～12日)引起的对流层顶折叠对上对流层、下平流层臭氧分布形式的影响进行模拟.结果显示:(1)随着高空槽的发展与切断,高空槽的底部及切断低压四周臭氧有显著增加.对流层顶折叠使高空臭氧向下输送,这种向下的输送可以到达对流层中部,对上对流层的臭氧影响最大.(2)模式可以成功地模拟出在北京地区探测到的臭氧垂直廓线的双峰结构.250 hPa处的臭氧分压比背景值增加近5倍.模拟表明改造后的区域化学模式M-RADM可以用于研究天气过程引起的对流层顶附近臭氧的演变情况.(3)上对流层臭氧分布形势的变化主要是由动力过程中的水平平流作用引起的,但是对流层顶附近臭氧的化学过程是不可忽略的.     

夏季亚洲季风区对流层向平流层输送的源区、路径及其时间尺度的模拟研究

基于NCEP/NCAR分析资料和拉格朗日轨迹输送模式FLEXPART, 通过气块轨迹计算, 对2005年夏季亚洲季风区对流层向平流层输送 (Troposphere to Stratosphere Transport, 简称TST) 的近地层源区、 输送路径及其时间尺度问题进行了一些初步探讨。结果表明: (1) 夏季亚洲季风区TST两个主要的边界层源区, 一个是热带西太平洋地区; 另一个是青藏高原南部、 孟加拉湾以及印度半岛中北部等地区, 上述两个区域与夏季强对流的分布相一致。在对流层顶高度附近 (约16 km高度), 两个近地层源区的垂直输送贡献相当。但进一步分析发现, 穿越对流层顶高度的质量输送只有约10％能够进入20～22 km高度的平流层中, 且主要源于以青藏高原南侧为代表的南亚季风区 (约贡献75%), 这进一步强调了青藏高原及其周边区域在全球TST过程中的重要地位。 (2) 轨迹分析显示, 夏季亚洲季风区对流层进入平流层的 “入口区” 主要在 (25°N～35°N, 90°E～110°E) 区域的青藏高原及其周边区域。TST路径受对流层上层南亚高压闭合环流、 北半球副热带西风急流和赤道东风急流的共同控制。 (3) 亚洲季风区TST两个主要的过程, 一个是和夏季湿对流抬升直接联系的快速输送过程, 它可以使近地层大气在1～2天内输送到平流层中, 贡献了整个TST的10%～30%; 另一个是大气辐射加热所致的大尺度垂直输送, 该输送是一个相对的慢过程, 时间尺度一般为5～30天。此结果意味着, 源于地表的短生命周期的大气污染物可通过光化学反应过程对该区域平流层臭氧及其他大气痕量成分平衡产生重要影响。     

大气甲烷浓度长期变化及未来趋势

应用初步建立的全球二维大气化学模式,对工业革命以来甲烷的长期变化进行了模拟研究。模式将CH4、CO和NOx排放源方案进行了参数化。在考虑了CH4排放源以及对OH浓度有重要影响的CO和NOx排放源的长期变化的基础上,模拟了CH4和OH浓度自1840年到20世纪90年代的长期变化趋势。结果表明,工业革命前的大气甲烷体积分数和年排放总量分别为760×10-9和280Tg,1991年大气甲烷的体积分数和年排放总量分别为1611.9×10-9和533.9Tg。而对流层中OH的数密度则由1840年的7.17×105cm-3变化到1991年的5.79×105cm-3,下降了19%。如果CH4、CO及NOx这三种排放源继续按给定的方案增长,那么到2020年大气甲烷的体积分数和年排放总量将增加为2090.7×10-9和966.2Tg,而OH的数密度将为5.47×105cm-3,比1840年降低24%。     

1979—2011年热带对流层顶高度线性趋势变化的因子贡献及其年际变率成因探讨

利用美国国家环境预报中心/大气研究中心(NCEP/NCAR)再分析资料分析了近30年(1979—2011年)热带(0~360 °E,20 °S~20 °N)对流层顶高度变化,结果显示其高度有明显的线性上升趋势,近30年气压下降了3.5 hPa。其中对流、臭氧和对流层温度的贡献分别为13.3%、27.26%和57.31%。在去除线性趋势后,热带对流层顶气压表现出了显著的年际变率,主要周期峰值为18.2、28.6和40个月。其中臭氧和热带对流层温度都对18.2个月的周期有贡献,而臭氧和热带对流层温度18.2个月的周期很可能是由北半球的季风环流引起的;28.6个月的周期主要源于臭氧总量的准两年周期变化,而后者是由热带平流层低层纬向风场的准两年振荡引起的;热带对流层顶气压40个月的周期似乎源于ENSO循环引起的对流层温度变化。      

春季青藏高原西北侧一次平流层臭氧向对流层传输的模拟研究

利用NCEP/NCAR FNL客观分析资料和欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的Interim再分析资料以及臭氧监测仪(OMI)的臭氧廓线资料,结合区域大气化学模式WRF-Chem对中国春季一次高空冷槽过境引起的对流层顶折卷过程(2012年3月19—21日)进行了分析,并从平流、湍流混合、对流输送等几个方面诊断分析了平流层臭氧向对流层的传输特征和细节。结果表明,发生于青藏高原西北侧的对流层顶折卷事件,其所在位置处于热带对流层顶向中纬度对流层顶的过渡区,由于陡峭的对流层顶南北梯度,在该区域发生的平流层-对流层物质交换(STE)比对流层顶东西方向折卷引起的物质交换要强烈和持久,跨越等熵面的物质交换和湍流混合对平流层-对流层物质交换有很大的贡献。大地形对平流层-对流层物质交换过程有显著的影响,且具有明显的日变化特征。早晚时段,大地形导致的爬坡上升气流显著,抑制了平流层空气与对流层空气的混合交换。午后,大地形热力作用增强,受背风坡局地环流的影响,靠近山顶处湍流混合作用对上对流层臭氧浓度升高的贡献显著增强,且地形越高,这种效应越显著。地形的湍流混合作用在2.5 km高度以上凸显,此高度之上地形平均高度每升高100 m,湍流混合的贡献增加约1%。     

北极楚克奇海上空臭氧垂直变化的探测与分析

1999年夏季,中国首次组织北极地区科学考察.分析此次考察中楚克奇海海域上空获得的大气结构和臭氧探空资料,结合臭氧总量观测光谱仪(TOMS)臭氧总量和NCEP大气环流资料,指出:考察期间楚克奇海海域上空臭氧总量与13 km以下臭氧含量关系密切,而在20 km附近最大臭氧浓度处的臭氧变化与大气臭氧总量关系较差,表明整层臭氧总量的变化主要受低层大气臭氧变化的影响.大气臭氧总量呈高-低-高变化,对流层顶高度呈低-高-低变化,分析500hPa高度场表明:考察期间的天气系统可能是造成局地臭氧变化的主要原因.     

重霾天气气溶胶辐射效应对近地面臭氧峰值的影响

重度灰霾(或重霾)条件下,大气气溶胶颗粒物显著衰减到达地表的太阳紫外辐射,对臭氧O3光化学过程形成产生重要影响。通过对2013年12月1-10日发生在长三角地区的一次重霾过程进行详尽分析,结合对流层紫外和可见光模型(TUV)及NCAR箱式模型(MM),探讨气溶胶辐射效应对地面臭氧形成和浓度峰值的影响。研究表明,区域输送、稳定边界层累积和二次气溶胶过程等是导致本次重霾发生的主要原因;重霾条件下,臭氧光化学反应明显减弱,臭氧日峰值明显降低,但光化学反应仍缓慢进行;受各种因素如区域输送、边界层累积效应及二次气溶胶等过程影响,臭氧浓度随细颗粒物PM10浓度升高而缓慢上升。TUV和MM模拟结果与观测吻合较好,模拟结果进一步显示,当气溶胶光学厚度AOD由0.8增加到2.0时,到达地表的紫外辐射衰减63%,地面臭氧峰值浓度降低近83%,表明随着灰霾污染加重,近地层臭氧浓度有所降低。     

中国CH_4排放量的估算

1987—1989年用自动连续采样分析设备对杭州地区的稻田CH_4排放进行了三年连续观测,1988—1990年用定期采样、分析方法对四川乐山地区的稻田CH_4排放进行了三年观测.发现稻田CH_4排放率有很大的日变化、季节变化和年际变化,这些变化主要是由土壤特性、水稻生长状况以及气象条件的变化造成的.不同地区稻田CH_4排放率差别很大,变化规律也不同,这种差别主要是由土壤特性,水稻品种及气候条件的差别造成的.根据现有观测资料,估计中国稻田CH_4年排放总量为17×10~(12)g.对沼气池的CH_4泄漏进行了三年系统观测研究,发现沼气池泄漏变化范围很大,但泄漏量总起来都很小,中国1000万个沼气池不构成大气CH_4的重要源.根据沼气池的泄漏估计了农村堆肥的CH_4排放量为3.2×10~(12)g/a;根据城市、稻田附近和沙漠地区大气CH_4浓度的测量结果推算了城市CH_4排放量;根据反刍动物消耗食物总量估计了反刍家畜的CH_4排放量;根据瓦斯排放资料估计了煤矿CH_4排放量;根据文献资料估计了中国天然湿地的CH_4排放量.最后估计了中国各种源的CH_4排放总量及未来变化趋势.1988年中国CH_4排放总量为40×10~(12)g,其中一半以上来自稻田.2000年中国CH_4排放总量可达45×10~(12)g,主要是反刍动物和煤矿排放量增加.     

青藏高原中部聂荣半干旱草地夏季近地层能量平衡与输送分析

利用青藏高原中部聂荣地区草地下垫面2014年7~8月近地层气象要素梯度观测及湍流观测数据,分析讨论了该地区观测期间的基本气象要素特征、能量平衡特征以及能量输送特征,主要结论如下:(1)向下、向上短波辐射和净辐射日变化规律一致,向下、向上长波辐射日变化平缓。反照率呈"U"型分布,早晚大,中午小,聂荣夏季地表平均反照率为0.20。(2)在夏季白天,聂荣地区净辐射大部分以潜热的形式加热大气。考虑了土壤浅层热储存和垂直运动引起的平流输送后,能量闭合率由0.65提高到0.80,闭合率有显著的提高。(3)在不稳定层结下,动量总体输送系数CD平均值为4.7×10~(-3)和热量总体输送系数CH平均值为3.5×10~(-3);在稳定层结下,CD平均值为3.4×10~(-3),CH平均值为1.8×10~(-3);C_D和C_H在近中性层结下的平均值分别为4.30×10~(-3)和2.39 10~(-3)。     

东亚太平洋地区近地面臭氧的季节和年际变化特征及其与东亚季风的关系

利用东亚清洁背景站近地面臭氧观测资料,结合风场和降水资料,分析东亚各地区臭氧的多年季节变化特征,并探讨东亚太平洋地区臭氧的季节和年际变化与季风的关系以及影响近地层臭氧的主要因子。结果表明：东亚大部分地区与北半球背景站观测一致,近地层臭氧季节变化表现为春季最高、夏季最低的特征;但在东亚中纬度33～43°N,臭氧表现为夏季最高,而在东亚20°N以南地区臭氧则表现为冬末、春初最高。东亚太平洋沿岸近地面臭氧的季节变化主要受东亚冬、夏季风环流的季节变化控制。该地区不同纬度上春季峰值出现时间的差异与亚洲大陆春季不同时期污染物输送路径的差异有关。对东亚太平洋沿岸对流层顶附近位势涡度、高空急流和垂直环流季节变化的分析表明,冬春季可能是平流层向对流层输送的最强期,对近地面臭氧贡献最大。初夏至秋季（5-11月）,平流层向对流层输送较弱,对近地面臭氧贡献较小。东亚太平洋地区夏季风爆发的时间和强度以及季风环流型的年际差异是导致该地区春、夏季臭氧年际变化的主要原因;而季风降水和云带位置以及平流层一对流层交换是造成臭氧年际变化的其他原因。