北京地区对流层顶变化及其对上对流层/下平流层区域臭氧变化的影响

根据2001～2003年期间获得的大气臭氧探空资料,揭示了北京地区上空对流层顶高度的某些变化特征及其对上对流层(UT)和下平流层(LS)区域内大气臭氧含量变化的影响.结果显示:北京地区上空对流层顶高度的平均值约11.1 km,其变化范围为7.7～14.4 km,臭氧层顶始终处在对流层顶下方约0.9 km高度处.对流层顶高度变化与臭氧总量变化之间的关系相对较弱.通常情况下,LS中的臭氧积分量明显高于UT中的相应值,并且二者呈相反的季节变化特征.北京地区上空仲夏和初秋季节第一对流层顶出现的频数明显减少,在第一对流层顶消失的情况下,LS中的臭氧积分量明显减少,而UT中的臭氧积分量明显增加,臭氧量减少最多发生在200～100 hPa层次中,而臭氧量增幅最大的层次是400～250 hPa.     

中国及邻近地区污染排放对对流层臭氧变化与辐射影响的研究

利用双向耦合的区域气候模式和大气化学模式系统, 研究了中国与邻近地区人为污染排放引起对流层臭氧变化和产生的辐射强迫.结果表明, 污染排放对对流层臭氧含量的影响有明显的季节变化, 对北方的影响不如南方显著, 西部的季节变化稳定且小于东部, 内陆污染地区各季节臭氧柱含量的变化量均较高.对整个模拟区域而言, 臭氧变化量的年平均值为30.928 DU, 春季最大为32.168 DU, 而空间分布变化在12～38 DU之间.臭氧变化量对北方地区辐射的影响较小, 而对低纬和华东地区影响较大, 臭氧变化量引起的晴空地气系统短波辐射强迫、长波辐射强迫的平均值分别是0.185 W·m-2和0.464 W·m-2, 标准化短波辐射强迫与净辐射强迫值为0.006 W·m-2·DU-1和0.021 W·m-2·DU-1.气候反馈过程对对流层臭氧含量的影响范围在-0.470～0.752 DU之间, 包含气候反馈过程的区域年平均臭氧变化量是30.942 DU.在气候反馈条件下, 臭氧变化量的短波和长波辐射强迫分别是0.249 W·m-2及 0.482 W·m-2, 标准化的短波与净辐射强迫值为0.008 W·m-2·DU-1和0.024 W·m-2·DU-1.臭氧变化量导致地表温度的变化范围在±0.80 K之间.     

平流层臭氧变化对对流层气候影响的研究进展

平流层对对流层的作用是准确评估、预测对流层气候变化的一个重要方面。其中平流层成分尤其是臭氧的变化,可以改变平流层乃至对流层的辐射平衡,从而影响平流层、对流层的热动力过程。本文从辐射、动力2个角度介绍了平流层臭氧影响对流层气候变化的若干研究进展。平流层臭氧可以通过长短波辐射的方式对对流层大气造成辐射强迫,利用大气化学气候模式可以定量计算平流层臭氧变化引起的辐射强迫,但是辐射强迫的估算受模式中辐射传输模块本身缺陷的影响存在不确定性。动力方面,平流层臭氧变化产生的辐射效应可以改变温度的垂直和经向梯度,造成波折射指数的变化,进而影响平流层甚至对流层内波的折射与反射,通过上对流层下平流层区域内的波—流相互作用,对对流层气候产生影响。另外,南极臭氧损耗可通过大气环状模影响冬春季中高纬度对流层的天气气候,但是其影响的强度大小以及物理机制仍需进一步的确认。值得注意的是,北极平流层臭氧的变化与北半球中高纬度气候变化之间的关系相比南半球要更加复杂,需要更为深入的研究。     

中国地区对流层臭氧变化和分布的数值研究

利用三维中尺度非静力模式ＭＭ５和化学模式,对１９９４年８月１６～１８日,１９９５年１月７～９日冬夏两个不同时期中国大陆大气对流层臭氧及其前体物质的分布进行了数值模拟。同时深入地分析了青藏高原地区夏季对流层臭氧的分布。模拟结果地面臭氧和ＮＯｘ的分布与观测结果基本一致,人类活动和光化过程是决定地面臭氧和ＮＯｘ的主要因子。对流层臭氧浓度的分布与气流的辐合辐散存在较好的对应关系,辐合区臭氧浓度较高,辐散区臭氧浓度较低。夏季,青藏高原中低空存在很强的辐合气流,使周边臭氧向高原辐合;而高原高空,受南亚高压控制存在很强的反气旋环流,臭氧由高原向周边辐散。冬季,受西风气流控制,臭氧分布表征大尺度特征。西风急流区臭氧浓度偏低,而急流两侧臭氧浓度偏高。     

我国对流层臭氧增加对气温的影响

利用耦台的区域气候模式和大气化学模式模拟对流层臭氧的产生、分布和对辐射传输、地表温度、气温等的影响。通过对比模拟发现：对流层中臭氧的增加基本使大气顶晴空辐射强迫为正；对流层中的臭氧含量变化能影响云量且进一步影响温度。由于对流层臭氧增加导致的晴空辐射强迫在4月份最大、1月份最小。     

平流层臭氧对地表有机氯排放的多耦合响应

采用一个包含平流层化学、辐射、动力相互作用的二维模式,对地表有机氯排放变化影响平流层的具体过程作出评估,从而确定平流层臭氧对于地表有机氯排放的多耦合响应,也检验了“蒙特利尔议定书”的减排效果。结果表明,以议定书框架协议达成的20世纪90年代地表有机氯排放减少按30％计算,通过输送、扩散和一系列化学反应,导致平流层中上层的各活性化学族的浓度发生变化,稳定后平流层40km到48km经向平均的相对变化率,ClOx减少20％,HOx和NOx增加2％左右,O3恢复5％左右。此外,这些成分变化导致平流层中上层辐射加热率增加,平流层变冷趋势减缓0．6K。     

臭氧总量对太阳活动长期变化的响应

通过对１９５９－１９８５年逐年的年平均臭氧总量在１０°，２０°，．．．，７０°Ｎ各纬圈进行极大熵谱分析及回归分析，发现臭氧总量对太阳活动１１年和２２年周期性变化的响应在北半球各纬圈并非一致。在低纬和高纬度地区，臭氧总量对太阳活动２２年周期性变化的响应较强，对１１年周期变化的响应较弱；在中纬度地区则与此相反，臭氧总量对太阳活动１１年周期性变化的响应比２２年周期性变化的响应强。     

新冠疫情影响下全球对流层臭氧变化特征研究进展

自2020年新冠疫情(COVID-19)爆发以来,各地进行了不同程度的人员流动限制或封控,致使全球范围内氮氧化物(NO_x)、二氧化硫(SO₂)、一氧化氮(CO)、细颗粒物(PM2.5)等大气污染物浓度均大幅度降低,而作为二次污染物的臭氧(O₃)在各地区却表现出复杂的变化特征,成为研究热点。本研究总结了近两年该方向的研究成果,阐明了COVID-19期间对流层O₃及其前体物的变化特征、变化机制及其可能存在的潜在环境效应。COVID-19严控期,全球人为NO_x排放下量降了至少15%,特别是高人为活动影响区,下降了18%～25%,部分高污染地区(挥发性有机物敏感区)近地层NO_x的减少量达50%以上。NO_x的减少导致NO对O₃的滴定作用减弱,使得该类高污染地区O₃增加(10%～50%)。而偏远地区及自由对流层O₃主要受NO_x控制,NO_x...     

火山气溶胶对北京地区臭氧总量变化趋势的影响

分析了1979～1995年北京地区臭氧总量的变化趋势、1980～1994年整层气溶胶光学厚度和1981～1985、1990～1994年平流层气溶胶光学厚度。分析依据的数据资料来自Dobson仪器所观测的臭氧总量资料和太阳辐射表提供的气溶胶光学厚度资料。结果表明,1979～1995年期间北京地区臭氧总量年变化率为-0.269%,1982～1985、1991～1994年间臭氧总量年变化率分别高达-0.954%和-1.439%。这说明厄尔奇琼火山和皮纳图博火山爆发对臭氧总量减少可能起到重要作用。     

中国的PM2.5和对流层臭氧及污染物排放控制对策的综合分析

本文首先对中国PM2.5和近地面臭氧浓度的观测进行了简要的综述;并利用2010-2013年全球对流层臭氧的卫星观测数据给出了对流层臭氧浓度在全球和中国地区的分布特征,其平均值分别为29.78 DU和33.97 DU。然后,利用一个气溶胶大气化学-全球气候双向耦合模式模拟了中国地区PM2.5的浓度分布和季节变化,其年平均值为0.51×10^-8 kg/m³。在此基础上又分析了5种典型气溶胶对PM2.5总浓度在不同季节的贡献。结合IPCC第五次评估报告（AR5）,讨论了气溶胶和温室气体及其前体物的排放与辐射强迫的联系,以及减排大气臭氧前体物和气溶胶颗粒物质（PM）对气候变化的可能影响。指出减排臭氧前体物对气候的影响还不完全清楚,对短寿命的温室气体和黑碳气溶胶的减排是一种短期（未来50年）的辅助措施;为了保证全球平均温度增长不超过2℃,减少二氧化碳的排放仍是我们需要坚持的长期战略。短期和长期的减排战略对于保护环境和减缓气候变化都是至关重要的。     

长江三角洲地区对流层臭氧的变化趋势

Analysis of tropospheric ozone residual (TOR) data from satellite measurements indicates an increasing trend of tropospheric ozone over the Yangtze Delta region of China. The increasing trend can be derived both from the annual mean TOR and from the monthly mean TOR except for January and March. The increase rate of the decadal mean TOR was 0.82 DU during 1978-2000. The impact of this long-term trend on the climate and atmospheric oxidizing capacity over the region should be further studied. Data comparison shows a significant correlation between the TOR and surface ozone data collected at Lin'an background station in the Yangtze Delta region, suggesting an internal connection between both quantities.     

长江三角洲地区对流层臭氧的变化趋势

根据TOR卫星数据分析,我国长江三角洲地区对流层O3柱含量的长期变化就全年和大多数月份而言均为增长趋势,1978-2000年间其年均值的增长趋势为0.82 DU/10 a。这种长期变化趋势所引起的气候效应及其对大气氧化性的影响值得进一步研究。结果表明,长江三角洲地区对流层O3柱含量的季节变化与该地区的临安区域大气本底站的地面O3季节变化有着显著的相关关系,临安站的观测数据具有区域代表性。     

飞机排放的NOx对中国地区NOx和臭氧的影响

根据2000年亚音速飞机排放的NO_x,利用三维全球化学输送模式(OSLOCTM2)研究亚音速飞机排放的NO_x对中国地区NO_x和臭氧的影响。模式结果表明:亚音速飞机排放的NO_x明显地影响中国北方地区,在1月份,250hPa高度NO_x的浓度增加大约50pptv,最大的相对变化为60％;在4月份,250hPa高度臭氧增加8ppbv,相对变化为5％。NO_x的增加主要是由于输送过程引起的,但臭氧的增加则是化学过程生成的结果。由于中国地区亚音速飞机排放的NO_x造成的NO_x的增加不超过10pptv,而且臭氧增加小于0.4ppbv。即使中国地区亚音速飞机排放的NO_x增加一倍,这个影响仍然比较小。     

春季青藏高原西北侧一次平流层臭氧向对流层传输的模拟研究

利用NCEP/NCAR FNL客观分析资料和欧洲中期天气预报中心(ECMWF)的Interim再分析资料以及臭氧监测仪(OMI)的臭氧廓线资料,结合区域大气化学模式WRF-Chem对中国春季一次高空冷槽过境引起的对流层顶折卷过程(2012年3月19—21日)进行了分析,并从平流、湍流混合、对流输送等几个方面诊断分析了平流层臭氧向对流层的传输特征和细节。结果表明,发生于青藏高原西北侧的对流层顶折卷事件,其所在位置处于热带对流层顶向中纬度对流层顶的过渡区,由于陡峭的对流层顶南北梯度,在该区域发生的平流层-对流层物质交换(STE)比对流层顶东西方向折卷引起的物质交换要强烈和持久,跨越等熵面的物质交换和湍流混合对平流层-对流层物质交换有很大的贡献。大地形对平流层-对流层物质交换过程有显著的影响,且具有明显的日变化特征。早晚时段,大地形导致的爬坡上升气流显著,抑制了平流层空气与对流层空气的混合交换。午后,大地形热力作用增强,受背风坡局地环流的影响,靠近山顶处湍流混合作用对上对流层臭氧浓度升高的贡献显著增强,且地形越高,这种效应越显著。地形的湍流混合作用在2.5 km高度以上凸显,此高度之上地形平均高度每升高100 m,湍流混合的贡献增加约1%。     

西宁夏季对流层臭氧垂直分布变化与气象要素的关系

根据臭氧、气象探空观测数据,分析了1996年7月5日至8月3日西宁（36°44’N,101°45＇E,海拔高度2296m）上空对流层臭氧垂直分布变化与气象要素之间的关系。对流层臭氧浓度的增加（减少）总伴随着干、冷（暖、湿）气流的输送变化,而这又与大气垂直方向的运动是紧密联系在一起的。分析表明天气动力输送过程对对流层臭氧垂直分布变化有重要作用。     

对流层臭氧、平流层-对流层交换过程的研究

Ⅰ.在地表面臭氧的破坏地球的各种类型表面同臭氧的反应是截然不同的。一般来说,陆地表面比海洋表面同臭氧的反应效率大约高15倍。对给定的表面每平方厘米·秒内破坏的臭氧分子数称做破坏通量 G=q[O_3]ε (1) 式中q表示破坏速率,[O_3]是表面以上臭氧数密度,ε是表面因子,它表示实际上同表面接触的那部分臭     

对流层臭氧的数值模拟试验

建立一个一维大气化学模式、利用该模式模拟O3等微量气体的日变化和O3的一些敏感性试验。结果表明：CH4和CO的增加会使O3增加,水汽增加将使O3减少;温度升高使自由大气中O3减少,而使边界层中O3增加;太阳辐射的加强使自由大气中的O3减少,边界层中O3增加。最后,研究了边界层结构对大气微量气体分布的影响。结果表明,模拟低层大气微量气体的变化需要考虑边界层结构的影响。     

东亚地区平流层、对流层交换对臭氧分布影响的模拟研究

首先将区域酸沉降模式(RADM)进行改造,加入平流层化学模块以替代对流层模块.然后用MM5单向耦合改造后的化学模式M-RADM,对东亚地区一次切断低压(2000年4月8～12日)引起的对流层顶折叠对上对流层、下平流层臭氧分布形式的影响进行模拟.结果显示:(1)随着高空槽的发展与切断,高空槽的底部及切断低压四周臭氧有显著增加.对流层顶折叠使高空臭氧向下输送,这种向下的输送可以到达对流层中部,对上对流层的臭氧影响最大.(2)模式可以成功地模拟出在北京地区探测到的臭氧垂直廓线的双峰结构.250 hPa处的臭氧分压比背景值增加近5倍.模拟表明改造后的区域化学模式M-RADM可以用于研究天气过程引起的对流层顶附近臭氧的演变情况.(3)上对流层臭氧分布形势的变化主要是由动力过程中的水平平流作用引起的,但是对流层顶附近臭氧的化学过程是不可忽略的.     

未来甲烷排放增加对平流层水汽和全球臭氧的影响

利用一个耦合的大气化学-气候模式(WACCM3)研究了地表甲烷排放增加对平流层水汽和全球臭氧变化的影响.结果表明,如果地表甲烷的排放量在2000年的基础上增加50%(达到政府间气候变化专门委员会A1B排放情景中2050年的值),平流层水汽体积分数将平均增加约0.8×10^-6.南半球平流层甲烷转化为水汽的效率比北半球高.在北半球平流层中,1mol甲烷分子可以转化为约1.63mol的水汽分子,而在南半球1mol甲烷分子大概可以转化为约1.82mol的水汽分子.甲烷排放增加50%将使全球中低纬度地区以及北半球高纬度地区的臭氧柱总量增加1%-3%,使南半球高纬度地区臭氧柱总量增加近8%,而秋季(南半球春季)南极地区臭氧柱总量增加幅度可高达20%,南极臭氧的这种显着增加主要是由于甲烷增加造成的化学反馈所致.在北半球中高纬度地区,甲烷增加引起的臭氧变化主要与甲烷氧化导致的水汽增加有关.研究还表明,未来甲烷排放增加对臭氧的恢复作用其实与溴化物排放的减少一样重要.     

华南地区春季平流层入侵对对流层低层臭氧影响的模拟研究

利用中尺度大气化学模式WRF/Chem对2013年3月6日华南地区一次平流层入侵事件及其对对流层低层臭氧的影响进行模拟研究。通过加入UBC（Upper Boundary Condition）上边界处理方案,弥补WRF/Chem模式未考虑平流层臭氧化学反应的不足。结合臭氧探空廓线资料、地面O₃、CO、NO_x、相对湿度、温度和风速等观测资料以及再分析资料对模拟结果进行定量评估,结果表明模式能较为真实地模拟本次平流层入侵过程。模拟分析进一步揭示:（1）副热带高空急流是本次平流层入侵的主要原因。当华南地区处在副热带急流入口区左侧下沉区域时,平流层入侵将富含臭氧的干燥空气输送到对流层中低层。（2）本次平流层入侵对对流层低层臭氧收支有重要影响,导致香港地区近地层臭氧体积混合比浓度明显上升,如塔门站夜间臭氧浓度升高21.3 ppb（1 ppb=1×10-9）。地面气象场和化学物种的分析进一步确认了平流层入侵的贡献。（3）采用动力学对流层顶高度时零维箱式模型和Wei公式计算得到的平流层入侵通量相当,分别为-1.42×10-3 kg m-2 s-1和-1.59×10-3 kg m-2 s-1,这一结果与前人研究相吻合,且与采用热力学对流层顶高度计算所得到的结果具有可比性。