SO2排放,硫酸盐气溶胶和气候变化

工业ＳＯ２排放的增加使对流层大气中硫酸盐气溶胶浓度增大，硫酸盐气溶胶通过其直接和间接辐射强迫作用影响气候变化。有关的研究结果显示：硫到盐气溶胶的冷却效应在一定程度上抵消了温室效应，北半球增暖趋势的减缓和日较差的减小可能与大气中人为硫酸盐气溶胶浓度的增加有关。     

太湖大气气溶胶中硫稳定同位素组成分析

用 MAT-253同位素质谱仪对太湖大气气溶胶中的硫稳定同位素组成特征进行了分析.结果显示,太湖大气气溶胶中δ34S 数值变化范围为4.46‰~9.87‰,表明该地区大气气溶胶的主要硫源与当地燃煤排放直接相关.Δ33S 绝对值普遍大于0.1‰,说明太湖大气气溶胶中存在显著的硫稳定同位素非质量分馏效应;基于正Δ33S 和负Δ36S 的关联,揭示太湖气溶胶中硫稳定同位素的分馏异常主要与平流层 SO2发生的光化学反应有关,该科学问题迫切需要做进一步系统深入的研究.     

我国酸沉降地区硫源的硫同位素组成研究

我国同世界大部分地区的酸雨类型一致,均为典型的硫酸型酸雨,因此硫同位素组成是示踪酸雨来源的重要手段。在前人研究的基础上,对酸雨硫同位素组成研究的思路和实验方法进行综述,重点介绍燃煤过程中硫同位素的分馏效应和大气SO2、气溶胶、大气降水、苔藓和小麦等植物中的硫同位素组成等,对环境地球化学的研究具有重要意义。     

马尾松针叶组织硫、氧同位素组成对大气硫沉降的响应研究

<正>本研究选择了马尾松作为研究对象,并选择了大气SO2浓度水平不相同的多个地区作为采样点,包括贵阳地区和云南地区(曲靖、昆明、安宁、晋宁),同时还选取了两个特定污染点源-曲靖火电厂和昆明钢铁厂,并按照离工厂的距离进行采样。我们采集了各样点的针叶和根际土壤样品,分析测定了针叶的总硫、无机硫含量和硫同位素组成、针叶溶解性硫酸盐和叶水的氧同位素组成;土壤硫含量、硫同位素组成和土壤硫酸盐的氧同位素组成。探讨不同生境下针叶对大气硫沉降的差异响应,以期为研究大气硫沉降的     

酸性矿山废水对合山地下水污染的硫氧同位素示踪

以广西合山煤矿为例,应用硫酸盐硫、氧同位素示踪并量化酸性矿山废水对矿区地下水的污染。合山矿井水表现出高浓度SO2-4和低p H值的酸性矿山废水特征,其硫酸盐硫、氧同位素组成显著富集轻同位素,表明煤矸石中黄铁矿的氧化是其产生的主要机制,反应途径为微生物作用下Fe3+对Fe S2的氧化。利用硫酸盐硫、氧同位素组成并应用三元混合模型计算,结果表明矿区地下水基本都受到酸性矿山废水的入渗影响,其对地下水硫酸盐的贡献比例为16%~52%。硫酸盐硫、氧同位素能够示踪酸性矿山废水对地下水的影响,是示踪与评价矿山开采活动对地下水污染的有效手段。     

山西长治辛安泉域岩溶水硫酸盐污染来源分析

辛安泉域核心区域工农业相对发达,人类活动强烈,逐渐出现岩溶地下水位下降、泉流量减小和水质污染等水环境问题。硫酸盐污染是泉域岩溶水的主要污染物之一,通过科学手段进行污染来源分析和识别,可为泉域保护提供决策依据。硫氧同位素是地下水领域应用较广的一种环境同位素方法,不仅技术成熟且识别精度高。本次研究将硫氧同位素方法与水化学方法结合,在辛安泉域采取岩溶泉水、岩溶地下水、孔隙水、裂隙水和河水五类水样,测试硫同位素δ34S、氧同位素δ18O和硫酸根离子SO42-含量,以分析辛安泉域岩溶水硫酸盐污染来源。结果显示,辛安泉域岩溶水水质的硫酸盐大部分符合地下水III类标准,硫酸盐含量较高的区域主要集中在西部滞流缓流区与襄垣和长治子系统的分界处、长治子系统和平顺-壶关子系统南部等地区。西部滞流缓流区硫酸盐主要来源于石膏、硬石膏的溶蚀,人类活动影响较小。泉域南部岩溶水中硫酸盐主要来源是煤矿开采的影响,大气沉降也是重要来源之一。     

沉积过程对自生黄铁矿硫同位素的约束

自生黄铁矿是海洋沉积物中还原态硫的主要赋存形式,其形成过程与有机质矿化相关,影响全球的C-S-Fe生物地球化学循环。自生黄铁矿硫同位素分馏主要受微生物硫酸盐还原的控制,但近期的研究成果表明局部沉积环境的改变也可以影响黄铁矿硫同位素的组成,特别是在浅海环境。在浅海非稳态沉积环境内,物理再改造和生物扰动作用,导致硫酸盐还原带内生成的硫化物被再氧化,进而影响黄铁矿的硫同位素值。浅海沉积过程容易受到古气候和海平面变化的影响,引起沉积速率的剧烈波动,导致有机质和活性铁输入的不稳定,进而影响成岩系统的开放性和硫酸盐还原速率,最终影响黄铁矿的硫同位素值。另外,沉积速率的改变还影响硫酸盐—甲烷转换带的迁移,造成有机质和甲烷厌氧氧化硫酸盐还原的相互转化,产生不同的硫同位素信号。东海内陆架泥质区为研究沉积过程对自生黄铁矿的形成及其硫同位素组成的约束机制提供了很好的研究材料。该区域有很好的沉积学研究基础,自生黄铁矿丰富、并且个别层位有生物气（甲烷为主）存在,是研究边缘海C-S-Fe循环的理想场所。     

沙尘气溶胶与气候变化

沙尘气溶胶通过吸收和散射太阳辐射与长波辐射影响地球辐射收支和能量平衡,从而影响气候变化。另一方面,气候变化,土地利用、沙漠化和城市化等人类活动都是可能导致大气中矿物沙尘气溶胶的改变。沙尘气溶胶在全球及区域尺度气候和环境变化中起着十分重要的作用。     

重大地质转折期的碳、硫循环与环境演变

碳、硫在表层储库和地质储库以不同的形式相互转换,在这个过程中都伴随着一定的同位素分馏。碳同位素的分馏主要受到光合作用以及海水溶解无机碳与大气CO2交换的控制,而硫同位素的分馏则主要受控于硫酸盐细菌还原作用。表层储库碳、硫同位素的组成通过地质作用被很好地保存在地质储库中,因此通过对地质储库中碳、硫同位素的分析和研究,可以很好地了解地球各圈层相互作用的规律,重塑地质历史特别是重大关键转折时期的演化过程。同时文中借助一些碳、硫同位素应用实例,进一步加深理解影响碳、硫同位素组成和变化的原因,以提高对不同时期全球环境变化的认知程度。     

硫氧同位素示踪污染物来源在济南岩溶水中的应用

近年来,济南岩溶水硫酸盐浓度逐年升高,为了对硫酸盐污染区域实施有效的防治措施,保障饮用水安全,识别硫酸盐的污染来源极其重要。在系统分析研究区水文地质条件的基础上,根据实际的采样测试数据,采用硫、氧(S、O)双同位素示踪技术,分析识别了济南趵突泉泉域硫酸盐的主要污染来源,并通过IsoSource质量守恒模型,估算了硫酸盐各污染来源的贡献率。结果表明: 泉域内硫酸盐主要污染来源有大气沉降、污水和土壤; 大气沉降来源贡献率最大,均值达到53.9%; 其次是污水来源,均值为31%; 土壤来源贡献率最小,均值为15.1%。该研究为北方岩溶区地下水硫酸盐来源的定量研究提供了一种新方法,为济南趵突泉泉域硫酸盐污染防治提供了科学依据。     

气溶胶吸收及气候效应研究的新进展

最新研究结果表明仅关注气溶胶大气顶辐射强迫是不够的,特别是对于在短波辐射区域存在较强吸收的气溶胶类型,如烟尘、沙尘气溶胶。INDOEX实验表明来自印度次大陆的吸收性气溶胶产生的地表辐射强迫在量值上是大气顶辐射强迫的3倍左右,二者的差额以大气辐射加热的形式出现。气溶胶吸收通过加热气溶胶层所在大气,减少地表太阳辐射,影响地面蒸发,改变大气稳定度,从而影响水分循环。另外气溶胶的吸收对云产生“燃烧效应”,从而可能导致云量下降。鉴于气溶胶吸收的重要性,气溶胶吸收问题是当前气溶胶气候效应研究的一个热点问题。尽管关于气溶胶的吸收问题以及与之有关的气候效应还存在很大不确定性,根据观测事实或模拟结果得出的结论差别明显,但勿庸置疑的是气溶胶吸收是一个急需深入探讨的课题。由于我国北方地区春季沙尘活动十分频繁,而东部地区由于能源结构以及能源利用效率等问题致使气溶胶中吸收性成分（碳黑）含量偏高,一些资料分析以及模式研究结果均表明我国发生了一些有别于全球或其他地区的独特气候变化现象,初步分析表明气溶胶吸收在其中可能发挥了一定作用,因此加强我国气溶胶吸收特性的观测和理论研究,结合全球或区域气候模式,深入认识我国气溶胶辐射强迫、气候效应具有重要的科学意义,另外对于评估我国近年来采取的一些卓有成效的污染控制措施的环境和气候效应也是必不可少的。     

海相石膏的硫同位素

海水硫酸盐参与许多发生在海洋水中和海相沉积物中的氧化还原作用,并且是多种沉积物和矿床中硫的来源。海水硫酸盐的硫同位素组成与海相环境中各种含硫化合物的硫同位素组成有着直接或间接的成因联系。在很大程度上,海水硫酸盐的硫同位素组成提供了海相环境中硫同位素演变的起点。找到这一起点才能正确阐明同时代海相沉积物中硫同位素之间的关系,进而探寻其演变规律。目前,对确定古海洋硫同位素组成最方便的研究对象是海相石膏。     

若尔盖高原土壤和近地表大气气溶胶铅同位素组成测试及示踪研究

若尔盖高原牧场处于中国偏远洁净高海拔地区,大气沉降是污染物主要来源途径之一。由于季风的影响,污染源的辨析较为困难。本文通过多点大气气溶胶不同季节同时采样方式,利用热电离固体同位素质谱仪可有效校正质谱分析中同位素分馏效应的优点,对若尔盖地区土壤和大气气溶胶的铅同位素比值进行精确分析,并结合季风特征对该地区污染物的来源进行解析。结果表明:土壤的208Pb/204Pb比值变化范围为38.79059±0.00194~38.94461±0.00135,206Pb/207Pb为1.18551±0.00002~1.19362±0.00002;大气气溶胶的208Pb/204Pb比值变化范围为37.49571±0.00117~38.48980±0.00105,206Pb/207Pb为1.12894±0.00001~1.16734±0.00001。该地区土壤铅同位素的特征是放射成因铅高,来自于自身天然存在的岩石矿物,与大气污染关系不大;大气气溶胶的铅同位素组成与土壤差异较大,显示为多元混合模式,受到了天然物质和人类活动来源的混合影响,机动车尾气及来自北部(兰州)和西北部(青海、新疆、哈萨克斯坦、俄罗斯)的大气远程运移是若尔盖大气气溶胶及污染物质的主要来源。     

大同云冈石窟可溶盐的分布及硫同位素特征

云冈石窟的盐分是促进砂岩风化的重要因素.石窟岩壁上的盐类晶族以硫酸盐沉积为主,主要成分为泻利盐、石膏;其次为碳酸盐沉积物,主要为方解石和碳酸镁.砂岩体中硫含量与石雕表面降尘和当地煤层相比极低.硫同位素分析显示煤矿的硫同位素值最低,煤燃烧产生同位素分馏,进入水体和土壤,引起雨水、滴水和地下水硫同位素值增加,洞窟岩壁的盐类和土壤盐形成时再次发生分馏,其δ34S值进一步升高.同位素证据表明石窟表面盐类中硫的来源主要是大气干湿沉降.     

硫酸盐矿物中制备质谱分析样方法的研究

硫酸盐类矿物特别是大洋水中的硫酸盐矿物的硫同位素分布及演化是硫同位素地质学研究的重要内容之一,海水硫酸盐参与海相沉积物中的氧化还原作用是海相沉积物中的硫化物以及矿床硫的主要来源,这也是研究层控矿床的重要依据之一。基于硫酸盐硫同位素的研究在地质上的重要性,国内外对硫酸盐制备SO_2的研究也很重视,在分析方法上趋于简便、高效率、准确性好。目前多数实验室从硫酸盐矿物中制备硫同位素分析样品(SO_2)的方法主要有两种:即     

埋藏环境中硫酸盐岩生物岩溶作用的硫同位素证据

为了揭示油气盆地埋藏环境中碳酸盐岩和硫酸盐岩共生时的岩溶发育机制, 以硫酸盐岩为研究对象, 采用室内模拟实验与野外实测资料相结合的方法, 分析了温度、SO₄2-浓度和时间等因素对水-岩-细菌封闭系统内稳定硫同位素的影响, 并指出硫同位素对地球化学作用的指示意义.结果表明, 细菌硫酸盐还原形成的H₂S中硫同位素分馏明显, 并受系统的温度和开放性等因素影响.结合鄂尔多斯盆地奥陶系风化壳中充填的黄铁矿硫同位素特征, 提出了鄂尔多斯盆地奥陶系岩溶的生物成因模式; 揭示了风化壳顶部的黄铁矿化与风化壳下部压释水岩溶共生的机制, 建立了生物岩溶发育的硫同位素地球化学标志.研究成果拓宽了岩溶的压释水成因机制.      

贵州乌江水系枯水期河水硫同位素组成研究

对枯水期乌江及其主要支流河水的硫同位素组成进行了研究。河水SO42-的δ34S值在-15.7‰～18.9‰之间,干流δ34S值介于-3.7‰～0.0‰之间。主要支流河水的SO42-浓度和δ34S值具有明显的区域性差异:上游碳酸盐岩地区支流河水SO42-浓度较高而δ34S值较低,河水中的SO24-来源于煤中还原态硫的氧化、矿床硫化物氧化和大气降水;下游碳酸盐岩夹碎屑岩地区支流河水则相反,具有较低SO24-浓度和较高δ34S值,河水中的SO24-来源于硫酸盐蒸发岩溶解、大气降水以及煤中还原态硫的氧化。干流的硫同位素组成显示枯水期河水中的硫酸盐主要来源于碳酸盐岩地区。     

硫和氧同位素示踪黄河及支流河水硫酸盐来源

为了准确识别河水硫酸盐受自然风化和人为活动影响的过程,做好地表水资源管理,选择黄河小浪底水库以下干流和支流河水为主要研究对象,分期采集河水样品,采用硫酸盐硫和氧同位素,结合水化学组成及潜在硫酸盐来源硫和氧同位素范围,判定黄河及支流河水硫酸盐的来源及混入比例。结果表明:① 研究区黄河河水硫酸盐主要来源于第四纪黄土中易溶硫酸盐,干流河水SO₄2-含量均值为2.23 mmol/L,δ34S_SO4和δ18O_SO4均值分别为+8.9‰和+10.4‰;② 研究区沁河丰水期河水硫酸盐24%来源于大气降水,61%来源于土壤硫酸盐溶解,15%来自于石膏溶解;平水期河水硫酸盐39%来源于大气降水,36%来源于土壤硫酸盐溶解,25%来源于石膏溶解。沁河河水SO₄2-含量均值为2.44 mmol/L,δ34S_SO4和δ18O_SO4均值分别为+9.8‰和+9.7‰;③ 研究区洛河河水硫酸盐受生活污水影响较大,伊河河水硫酸盐受到土壤硫酸盐溶解和化学肥料溶解的共同影响,伊洛河河水SO₄2-含量均值为1.27 mmol/L,δ34S_SO4和δ18O_SO4均值分别为+10.4‰和+6.5‰。蒸发盐类矿物溶解以及土壤硫酸盐溶解等自然风化过程是控制区域河水硫酸盐来源的重要过程,人为活动对伊洛河河水硫酸盐的贡献不容忽视。     

海洋沉积物孔隙水硫酸盐的硫、氧同位素组成及其对硫生物地球化学过程的指示

海洋沉积物中由微生物硫酸盐还原作用(MSR)驱动的碳、硫耦合作用及甲烷消耗，是影响全球碳、硫循环和气候变化的关键生物地球化学过程。准确认识微生物硫酸盐还原代谢过程及其环境影响因子，是探究MSR驱动的碳、硫循环及生态环境效应的重要基础。沉积物孔隙水中硫酸盐的硫、氧同位素组成是揭示MSR过程及其驱动的硫循环的重要方法。本文从细胞内代谢途径和胞外硫循环过程角度，厘清影响孔隙水硫酸盐硫、氧同位素组成的硫的生物地球化学过程，阐述其在示踪有机质驱动和甲烷驱动的硫酸盐还原过程类型及“隐秘”硫循环的意义，为探究微生物硫酸盐还原作用在地球表层环境演化中的作用提供新启示。     

海洋天然气水合物系统硫同位素研究进展

在海洋天然气水合物的地质系统中,甲烷的渗漏作用形成了独特的地球化学微环境。渗漏的甲烷在硫酸根-甲烷氧化还原界面与硫酸根之间发生厌氧氧化反应,同时硫酸盐发生还原反应,形成具有特殊同位素组成的自生碳酸盐、硫化物（AVS、黄铁矿等）和硫酸盐（重晶石、石膏）等。反应过程中硫酸盐还原菌的作用使得产物中硫的同位素发生了强烈分馏,具体表现为低δ34S值的硫化物矿物和高δ³⁴S值的硫酸盐矿物的形成。沉积物中这种独特的硫同位素特征与海洋天然气水合物系统中独特地球化学微环境有关,是硫酸盐还原反应过程中细菌控制的硫酸盐分馏和厌氧细菌对硫的歧化反应（disproportionation）的共同作用结果。