不同成熟度家用蜂窝煤燃烧排放烟炱颗粒的Py-GC/MS研究

主要利用热解-气相色谱/质谱联用技术(Py-GC/MS)对不同成熟度的家用蜂窝煤燃烧排放烟炱(soot)颗粒的化学特征进行研究,并探讨了成熟度对燃煤排放soot颗粒热解产物的影响。结果显示:不同成熟度的燃煤排放soot颗粒热解产生类似的产物。这些化合物均以芳香化合物(58.1%～92.0%)为主,另外还含有酚类化合物(0.66%～32.3%)、脂肪烃(0.21%～9.57%)、呋喃类化合物(1.42%～2.57%)、含硫化合物(NA～4.12%)和含氮化合物(NA～3.91%)等,表明不同成熟度蜂窝煤燃烧排放的soot颗粒都是以高度芳香性的结构为核心,连接有含氧、氮等杂原子基团组成。研究结果还显示,原煤成熟度对soot颗粒的热解特征具有一定的影响。总体上,soot颗粒热解产物中芳香化合物的百分含量随着煤样成熟度的增加呈现递增趋势,而酚类化合物的百分含量则随着煤样成熟度的增加逐渐降低,另外含氮化合物主要存在于低成熟度煤样燃烧排放的soot颗粒样品中。本文研究结果表明了随着煤成熟度的升高,燃烧排放的soot颗粒的芳香性逐渐增强,含O、N等不稳定结构逐渐减少。含硫化合物是燃煤排放soot颗粒的特征化合物,主要存在于高成熟度燃煤排放的soot颗粒中。这些结果对于了解不同成熟度的燃煤排放soot颗粒样品中分子结构和组成具有重要的意义。     

中国煤中的汞

煤中的汞是人们最为关注的环境有害元素之一。由于汞具有强挥发性,燃烧时容易排放到大气中,从而对大气产生污染。我国多数煤中含汞处于0.01～1mg/kg之间,平均0.15mg/kg。煤中黄铁矿是汞的主要载体,其它硫化物、方解石和粘土矿物也可能含汞。燃煤向大气排放汞的问题正日益受到重视。     

宣威地区燃煤排放颗粒物毒理学及肺癌地质起因研究

云南省宣威市是我国肺癌最严重的地区,该区肺癌发病率和死亡率均居世界首位。对宣威肺癌患者的基因组学研究发现,宣威肺癌具有与众不同的基因特征,是一种与环境相关的独特发病模式。通过综述宣威肺癌的流行特征以及燃煤排放物的污染水平和毒理学特征,并结合二叠纪末期C1煤层的地球化学特征探讨宣威肺癌的地质起因。宣威肺癌主要流行特征表现在,肺癌死亡率男女比接近1.22,女性肺癌死亡率明显偏高。前人研究表明,室内燃煤排放颗粒物的长期、高浓度暴露,是宣威肺癌的主要诱因。综述毒理学研究结果可知,宣威室内燃煤排放颗粒物中的重金属、多环芳烃和微晶石英矿物浓度均高于其他地区,且被证实可能会引起更严重的DNA损伤和细胞破坏。通过对比宣威肺癌死亡率的空间分布和不同煤矿的煤层分布发现,可采煤层包含C1煤的来宾和龙场地区同时也是宣威肺癌的高发地区,推断C1煤的燃烧可能与宣威肺癌高发有关。C1煤作为晚二叠世最后一层煤,成煤期间受二叠纪-三叠纪生物大灭绝事件影响,形成了独特的地球化学特征。高含量的重金属、多环芳烃和微晶石英矿物等潜在致癌物不仅存在于C1煤中,也随着室内燃煤被释放到空气中,并通过呼吸系统进入人体体内,破坏细胞及D...     

民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物的化学组成和稳定碳同位素特征

本文选用了镜质组反射率在0.77%-1.88%之间5 种不同成熟度的煤, 将其制成民用蜂窝煤球, 研究民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物（PM）的化学组成, 包括元素（C、N、O、S）、有机碳（OC）、元素碳（EC）和水溶性无机离子（WSII）, 稳定碳同位素组成特征和质量吸收效率值（MAE）, 并讨论了它们与煤成熟度之间的关系.结果表明, 5 种原煤C、N、O、S 元素组成差别不大, 但是燃烧后排放的PM 化学组成差别比较大.无烟煤燃烧排放的PM 粒径分布呈双峰结构, 峰值分别在0.09 μm 和0.25 μm; 而烟煤PM 的峰值为0.58 μm.无烟煤排放PM 的颗粒数远小于烟煤.PM、OC 和EC 的排放受煤成熟度的影响非常大, 无烟煤排放的量最小, 分别为2.21 g/kg、0.22 g/kg 和0.004 g/kg; 成熟度最低的烟煤排放量最大, 分别为70.3 g/kg 、46.1 g/kg 和2.42 g/kg.PM、OC 和EC 的排放因子与煤的成熟度成幂指数关系.EC 的MAE 在0.17-21.9 m^2/g 之间, 与煤成熟度呈指数相关关系.燃煤WSII 的平均排放因子为801 mg/kg, WSII 当中含量最高的是NH4^＋ 和24SO4^2- , 平均分别占WSII总量的23.5%和44.4%.燃煤排放PM 的δ^13C 变化范围为–24.5‰-–22.8‰, 平均值为–23.6‰.以上研究有助于人们从原煤性质的角度去考察民用燃煤对人类健康和气候变化的影响, 并为大气污染源解析提供一些科学依据.     

贵州省煤中硫形态分布特征及与汞的相关性

<正>煤中硫和汞作为有害伴生元素,在燃煤过程中绝大部分释放进入大气,造成严重的大气环境污染问题,如二氧化硫排放引起的酸沉降、土壤侵蚀和生态退化、汞排放引起的大气和农作物汞污染等。当前我国燃煤引起的二氧化硫排放和汞排放分别占总排放量的90%和40%。准确了解煤炭中硫和汞的含量以及形态分布特征,对于掌握煤中硫和汞的来源、成因及选择性的制定污染控制技术具有重要的指导意义。贵州省是我国南方重要的产煤基地,煤炭储量约500亿吨,在我国排名第五。虽然前期已有不少学者对贵州省部分     

民用煤室内燃烧条件下多环芳烃的排放特征

民用燃煤是我国最大的室外和室内空气污染源.为了研究不同煤种在民用燃烧条件下多环芳烃(PAH)的排放特征,对5种成熟度不同的煤种(4种烟煤和1种无烟煤)以蜂窝煤形式燃烧产生的烟气进行采集,对其中24种PAHs进行定量分析,并与原煤的二氯甲烷(DCM)抽提物进行对比.结果表明,不同煤种的PAH排放因子差别显著,无烟煤的排放因子比烟煤低3个数量级,24种PAHs总和仅为184 μg/kg,烟煤则为136～408 mg/kg;原煤PAH抽提率的情况与之相似,无烟煤为4 mg/kg,烟煤为96～156 mg/kg.各种类型PAH(母体PAH、甲基PAH和含O/S-PAH)所占比例在不同煤种之间存在差异,但在烟气中和原煤抽提物的情况一致,说明民用燃煤前后PAH具有一定的继承性.通过4组毒性当量参数的比较,发现无烟煤燃烧烟气中的PAH毒性当量比原煤抽提物明显减少,而烟煤则表现为不同程度的增加.     

煤中硫的地质特征和洁净煤技术的发展(英文)

媒中硫的含量大都由煤层的沉积环境控制,并取决于成煤物质是否曾受过海水影响及其受海水影响的程度。煤中硫的含量对于煤的有效利用甚为重要。这主要是因为燃煤时有相当量的二氧化硫释放到大气中造成对环境有害的酸雨。因此,煤层中硫的分布和地质特征是评估煤的品质及解决有关环境问题的一个重要参数。洁净煤技术是为了有效解决能源需求并减少用煤对环境的影响而发展起来的。它包括煤燃烧前的洁净方法（物理、化学和微生物的煤洁净法）、烟气脱硫、吸附剂喷撒和各种媒燃烧技术（流化床、气化联合循环等）。     

西安冬季元素碳气溶胶的碳同位素组成及来源变化

大气细颗粒物(PM_(2.5))对气候变化和人体健康具有重要影响。PM_(2.5)中的元素碳(EC)在大气中不发生反应,所以其来源变化可以指示PM_(2.5)一次燃烧源的变化。本文结合放射性碳同位素(~(14)C)和稳定碳同位素(~(13)C)方法,分析了西安2008/2009年和2015/2016年冬季PM_(2.5)中EC的同位素组成。~(14)C的分析结果表明,西安冬季EC的主要来源为化石燃料燃烧,2008/2009年和2015/2016年化石燃料燃烧对EC的贡献分别为77%±4%和72%±5%。~(13)C的分析结果表明,2015/2016年西安冬季EC排放源主要来自液体化石燃料燃烧(机动车排放)(δ~(13)C_(EC):-25.04‰～-24.64‰,-24.80‰±0.21‰),而2008/2009年冬季燃煤对EC的贡献更为显著(δ~(13)C_(EC):-23.72‰～-22.81‰,-23.22‰±0.39‰)。对比~(14)C和~(13)C的数据发现,近十年西安冬季EC排放源的变化显著,燃煤的相对贡献降低,而机动车排放的贡献升高,这与煤改气和机动车保有量的急速增加有关。     

烟煤与褐煤燃烧烟气中汞的释放形态与释汞量对比研究

<正>燃煤释放的汞是最大的人为大气汞释放源。褐煤的高挥发分(45%左右)、高水分(30%~50%)、高灰分(20%~30%)、低热值、底灰熔点等特点,褐煤为一种劣质燃料,主要用于发电厂的燃料。至2013年11月中国褐煤在煤炭消费总量中的占比已经接近20%,因此对我国褐煤发电厂燃烧烟气中汞的释放形     

北京首钢地区大气颗粒物中有机污染物的初步研究

对北京首钢地区大气颗粒物中有机物浓度、族组成及其饱和烃、多环芳烃的组成和分布特征进行了研究.在大气颗粒物中共检测出40多种多环芳烃, 其中属于美国国家环保局(EPA) 优先控制污染物9种, 且大多具有致癌和致突变性.根据生标特征, 有机污染物主要来源于煤的不完全燃烧, 部分来源于汽车尾气的排放.燃煤对首钢地区造成的污染更为严重.      

煤燃烧时氟里昂的产生和释放

工业合成的氟里昂对大气臭氧层的破坏已引起国际社会的极大关注,然而含氟煤燃烧生成的氟里昂尚不被人们所认识,本文采用静态去除燃煤产生的CO_2气体,经冷阱两步浓缩,采用GC-MS对气体成分进行了检测,结果发现燃煤烟气中的氟里昂-12与当地大气背景相比里显著异常,随着燃烧温度的不同,氟里昂-12具规律性变化。由此证实燃煤过程中有氟里昂-12生成。并对这类新发现的非工业合成的氟里昂进行了探讨。     

煤燃烧过程中微量元素的迁移和富集

煤中微量元素在燃烧过程中产生迁移与富集。大部分元素在煤的燃烧产物中得以富集,一些挥发性强的元素将扩散到大气中。在飞灰中,大部分环境有害元素的富集程度与其粒度成反比,即在细粒飞灰中更加富集,由此对人体健康的潜在危害也更大。在我国,大型燃煤电厂的环境问题值得重视,同时大量的民用炉灶产生的环境污染更加严重,值得进一步研究与治理。     

高温高压下煤变形的实验分析

通过对不同温度、压力实验条件下,不同煤级煤的应力－应变曲线特征分析,探讨了不同煤化程度煤的变形行为及其影响因素,论述了温度和压力在不同煤级和不同实验条件下具有的不同作用。在中煤级阶段,虽然围压的增大可在一定程度上提高煤的强度,但温度的影响更为重要。较高煤级在小应变阶段,温度起主导作用;而到了大变形阶段,围压的作用又逐渐上升到主导地位。此外,在一定的条件下,煤中气体的产生和释放对煤的变形行为具有显著     

典型烟煤中游离态母体及烷基多环芳烃的含量和组成特征

民用燃煤是我国最重要的多环芳烃(PAHs)和黑碳(BC)排放源,但排放因子明显受控于煤的地质成熟度,可能与煤中游离态PAHs的含量和组成相关。本研究选择6种不同成熟度的烟煤(干燥无灰基挥发分含量V_(daf)为19.4%~48.3%),以二氯甲烷为溶剂进行索氏抽提获得煤中游离态PAHs,通过气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行分析检测,获得16种优控母体PAHs(pPAHs)和16种烷基PAHs(aPAHs)的含量和组成特征,并探讨PAHs的含量和组成及与煤成熟度的关系,为研究民用燃煤PAHs和BC的生成机理提供支持。结果表明:(1)6种烟煤中PAHs的总含量为39.8~289.0 mg/kg,中等挥发分烟煤(V_(daf)为25.6%~35.5%)明显高于高挥发分和低挥发分烟煤,不同烟煤之差可达7倍,这与民用燃煤排放PAHs和BC的情况相似;(2)6种烟煤中pPAHs的含量范围为8.3~58.4 mg/kg,在V_(daf)为25.6%~30.5%时最高;aPAHs的含量为31.4~236.5 mg/kg,在V_(daf)为25.6%和35.5%时呈双峰分布;aPAHs含量平均比pPAHs高4倍,这种趋势以及PAHs含量范围与煤烟成分基本一致的情况,说明民用燃烧条件下煤烟成分对原煤游离态PAHs有较好的继承;(3)组成方面:pPAHs在V_(daf)为25.6%以下时以低环(2~3环)为主,而在V_(daf)高于30%时以中高环(4~6环)为主;aPAHs的情况相似,即中高成熟度烟煤以低环为主,而4环aPAHs在V_(daf)为30.5%~35.5%最高;PAHs组成上的这种变化趋势很好地反映了煤化学结构随成熟度演变的规律,也能较好地解释中等挥发分烟煤PAHs和BC排放因子最高的现象。     

煤中有害物质的赋存特征及其对环境的影响研究进展

燃煤污染是我国首要污染 ,尤其是高硫煤的燃烧和利用过程造成的危害比低硫煤要严重得多。燃煤产生的ＳＯ2 已使我国 4 0 %以上的地区经受了酸雨的危害 ,西南地区酸雨的频率最高达 90 %以上 ,ｐＨ值最低可达 4 0 ,对人体健康、生态环境均具危害。煤中有害物质包括无机物质和有机物质两方面内容。近期我国开展的相关研究已取得一些重要进展 ,主要有以下几个方面 :( 1)我国不同地区煤田煤中有害微量元素的富集机制不同 ,如华北石炭—二叠纪高硫煤中有害微量元素属泥炭沼泽环境影响型 ,海水入侵可同时使煤中的硫和Ａｓ ,Ｐｂ ,Ｃｄ ,Ｃｏ ,Ｓｎ…     

煤及其燃烧产物飞灰和底灰中稀土元素地球化学特征及集散规律

采用ICP—MS法测试了褐煤、肥煤和无烟煤以及在不同燃烧条件下获取的飞灰、底灰等29个样品的稀土元素含量;分析了稀土元素地球化学特征。结果表明,不同煤种的稀土元素含量不同,相同煤种在不同燃烧条件下获取的飞灰、底灰中的稀土元素含量也不同;褐煤、肥煤、无烟煤及其燃煤产物飞灰、底灰的稀土元素分布模式呈左高右低的宽缓的“V”型曲线;Eu存在明显负异常。研究了燃煤过程中稀土元素的分布及集散规律,稀土元素在飞灰、底灰中的含量比原煤有明显提高,其增加幅度为几倍至20多倍不等,表明煤炭燃烧后稀土元素在飞灰、底灰中进一步聚集;飞灰和底灰中稀土元素含量、飞灰和底灰对煤的稀土元素含量比和富集因子以及飞灰对底灰的稀土元素含量比和富集因子等,不仅与原煤中稀土元素有直接关系,而且还受锅炉燃烧方式、燃烧温度(炉温)等人为因素的影响。     

太原市大气颗粒物中有机物浓度的分布特征

首次研究了太原市大气颗粒物中的有机物分布特征。收集了太原市不同功能区冬夏两季的大气颗粒样品,经抽提分离取得饱和烃、芳香烃、非烃、沥青质4组馏分。分析结果表明:(1)大气颗粒中有机物浓度在取暖期高于非取暖期;(2)各功能区的有机污染程度不同,太钢工业区>长风剧场商业居民混合区>一电厂化工区、太行文化区。(3)各馏分浓度中沥青质含量普遍高,饱和烃含量最低,非烃、芳香烃馏分居中,且相对较低。(4)太原市整体污染主要为煤的燃烧和工业生产、尾气排放。     

重庆江津城区夏季臭氧污染过程挥发性有机物特征与来源分析

针对2018年8月至9月重庆市江津城区的臭氧(O3)污染过程,开展了连续34 d大气挥发性在线连续监测,分析了O3污染过程与挥发性有机物(VOC)浓度特征,并对VOC进行来源解析.研究结果表明,O3超标日VOC浓度的一次排放强度明显高于其他时间,受夜间交通、溶剂和工业使用行业排放影响,VOC呈现夜间高、白天低的趋势;夏季江津城区VOC浓度均值为(33.5±12.5)×10?9,各类VOC浓度排序为烷烃>含氧有机物>卤代烃>烯烃>芳香烃,对VOC的O3生成潜势(OFP)进行估算,烯烃和芳香烃对O3生成潜势的贡献高达70.1％,间对-二甲苯、乙烯、异戊二烯和甲苯等是O3贡献最大的物种,VOC源解析结果显示,机动车尾气、燃油挥发等与交通排放有关的污染源是主要影响因素,其次是燃烧源、工业排放、天然+二次生成以及溶剂涂料使用源,排放的O3生成潜势贡献排序为天然+二次生成>机动车尾气>溶剂涂料>燃烧源>工业排放>液化石油气.     

南昌市PM2.5中稳定碳同位素组成特征

近几年,PM2.5浓度上升导致灰霾事件频繁发生,已经引起了广泛的关注。碳组分是PM2.5中的重要组分,被认为是灰霾形成和转化的重要因素,因此,研究PM2.5中含碳组分的来源及其化学过程具有重要的意义。本研究于2016年12月至2017年8月期间在南昌地区共采集105个PM2.5样品,分析了PM2.5样品中总碳(TC)浓度及其碳同位素(δ^13C)。结果表明,采样期间TC的年平均浓度为(12.1±2.1)μg/m^3,总体上呈现冬季高、夏季低的变化趋势,可能是受不同季节气象因素和来源变化的影响。δ^13C的年平均值为(?26.1±0.2)‰,总体上呈现冬季高、春季低的变化趋势,可能是受不同来源的影响。利用贝叶斯模型计算南昌地区PM2.5中TC主要来源于C3植物燃烧和机动车尾气,年源贡献分别为49.3%和28.7%;其次是煤燃烧和C4植物燃烧,年源贡献分别为17.7%和4.2%。春季δ^13C值偏低是由于C3植物燃烧贡献相对较高,而冬季δ^13C值偏高则是煤燃烧贡献增加。     

燃煤过程中氯氟烃的产生和释放

用静态去除燃煤产生的CO2气体,经冷阱两步浓缩,气相色谱-质谱对燃煤产生的烟气样品进行了检测,近100种物质被检测出,其中,二氟二氯甲烷与当地大气背景相比呈显著异常.随着燃烧温度的变化,二氟二氯甲烷具规律性变化,当燃炉温度达到400℃左右时,氟里昂释放达到峰值.燃煤过程中,二氟二氯甲烷含量变化表现出与氯甲烷有明显的正相关关系,表明氟里昂的生成同氯甲烷有着密切的内在联系.除了氟里昂外,燃煤过程中产生的氯甲烷对大气环境的影响也不容忽视.