南大洋大气有机胺分布及来源特征研究

依托中国第36次南极科学考察,利用船载走航气溶胶及气体组分在线分析仪对南大洋大气中气态和颗粒态有机胺进行了在线观测。获得了南大洋开阔海域及普里兹湾大气中高分辨气态和颗粒态有机胺的组成及分布,并对其来源特征进行了分析。结果表明：南大洋大气有机胺以气态三甲胺（TMA）和二甲胺（DMA）为主要存在形态,其均值分别为(104.0±285.2)、(3.5±6.0) ng/m3。普里兹湾大气中有机胺的平均浓度显著高于南大洋开阔海域,气态TMA和DMA均值分别达到(289.0±396.6)、(5.6±16.1) ng/m3。南大洋大气中气态TMA、DMA和氨气（NH3）在不同区域内均具有良好的线性关系,表明三者具有同源性。从来源分析,南大洋大气有机胺主要受到海洋生物活动的影响,但在海冰边缘区及南极近岸海域,企鹅等动物的生物活动会导致大气中有机胺的浓度显著升高。     

百慕大群岛上空气溶胶物质的因子分析

海洋上空中存在的气溶胶称为海洋气溶胶,它是由陆源和海源物质混合组成的。海洋气溶胶浓度变化由每立方米几微克到几百微克,颗粒直径从0.1μm到50μm,在大气中的滞留时间从几小时到几天,从而构成了一种多来源的复杂体系。海洋气溶胶的颗粒在从陆地向海洋和从海洋向陆地的地球化学过程中起着一种大气通道的桥梁作用。在海气交换中的物质交换和能量交换中扮演着重要角色。正确判别海洋气溶胶中的物质来源,评价各个来源的贡献通量,对研究大气生物地球化学循环以及人类活动对其影响有着重要的意义。本文采用因子分析方法[1],对百慕大上空的78个海洋气溶胶样品进行来源判别1),获得较为理想的结果。     

台湾海峡西部海域大气中金属的特征Ⅰ.金属的浓度和粒度分布

1991～1993年,收集了台湾海峡西部海域上空大气中的181个颗粒样品和2个颗粒分级样品．采用原子分光光度法分析了其中的颗粒金属Al、Fe、Cu、Pb、Cd和Na．台湾海峡西部海域大气中颗粒金属Fe、Cu、Pb、Cd的含量明显低于大陆城市大气中的含量．大气颗粒物中Al、Cu和Pb显示了明显的年变化．Al、Fe、Cu、Pb和Cd表现出明显的季节变化,于季大于湿季,影响大气颗粒金属元素浓度季节变化的主要因素是雨水的冲刷作用和季风．大气中颗粒Fe的粒径分布呈现双峰,Al主要分布在小于2．1μm粒径上,Na主要分布在小于等于3．6μm粒径上,而Cu、Pb和Cd则主要分布在小于等于0．52μm的小颗粒上．     

西北太平洋春、秋季悬浮颗粒物的粒径变化与物质组分

为了解日本以东的西北太平洋200m以浅上层水体悬浮颗粒物的粒径变化与物质组分,分别于2015年5月和9月在该海区应用LISST-100X型现场激光粒度仪进行了悬浮体粒径分布的测量,并采集悬浮体水样采用扫描电镜及能谱分析悬浮颗粒物的物质组分.结果表明,研究区的悬浮颗粒物主要由大粒径颗粒(大于133μm)组成,并在100m以浅的上表层集中分布,其余层位颗粒含量较少.秋季悬浮体浓度远高于春季,但大粒径颗粒所占的比重明显降低,中等大小的颗粒(36~133μm)所占比重相应增加,中等粒径颗粒和细小粒径颗粒(小于36μm)在200m水层以浅分布较均匀,并有随着粒径的增大悬浮体浓度逐渐增加的趋势.悬浮颗粒物组成成分主要为单矿物碎屑、生物碎屑、絮凝体,主要来源于海洋浮游生物和陆源输入.悬浮体浓度及粒径分布特征主要受生物生长、大陆风尘和洋流输送等因素的影响.     

黄渤海气溶胶粒子数密度分布特征分析

本文利用激光气溶胶粒径谱仪随东方红2号科考船现场测量得到的冬季黄渤海上空的气溶胶粒子数密度和数密度谱,分析了2011年和2013年黄渤海气溶胶粒子平均数密度谱、黄海气溶胶数密度的经向分布以及气象条件等因素的影响。研究表明:渤海海域的直径在0.30~0.34μm和2~8μm范围内的大气气溶胶粒子数密度明显大于黄海;黄海海域气溶胶粒子数密度的经向分布有明显规律,主要呈现低纬度到高纬度逐级升高;风速是大气气溶胶的重要成因之一,风速小于12m/s时,大气气溶胶粒子数密度随风速的增大而增大。     

赤道太平洋上层水体颗粒态生物硅分布及与营养盐的关系

依托中国“大洋一号”第20和第21调查航次,分析测定了东、西赤道太平洋4个站位的颗粒态生物硅浓度及其粒级结构。结果显示赤道太平洋采样站各层位颗粒态生物硅(PBSi)总浓度分布范围为5~65 nmol/dm³,东赤道太平洋的调查站位颗粒态生物硅的总浓度平均值达46 nmol/dm³,是西赤道太平洋的近3倍。PBSi的粒径结果显示在东赤道太平洋调查站位0.8~20 μm粒径颗粒是PBSi的主要来源,其平均贡献率高达64%;而在西赤道太平洋2种粒径的生物硅贡献率相当。营养盐分布对PBSi的浓度及粒径分布有显著的影响,并在一定程度上控制了“硅质泵”的组成结构,是控制大洋生物泵运转的重要因素。     

青岛沿海生物气溶胶中微生物活性的粒径分布特征

为了解生物气溶胶中微生物活性的粒径分布特征,于2017年3月～2018年2月在青岛地区连续采集了生物气溶胶分级样品,运用荧光素二乙酸脂(FDA)水解法测定了样品中的微生物活性。结果表明,大于7μm粒子中的微生物活性有明显的季节变化(P0.05),表现为夏季最高,春、秋季次之,冬季最低。除5月外其余月份不同粒径段粒子中的微生物活性存在显著差异(P0.05),尤其是粗粒径段(大于2.1μm),可能与温度、湿度等影响有关。微生物活性比例呈现随粒径增加而增大的偏态分布,在大于7μm粒径范围内所占比例最高,平均为40.15%。气团来源对微生物活性的粒径分布具有影响,中部气团来源样品在3.3～4.7μm粒径范围内微生物活性所占比例较南方和北方气团来源样品明显降低。相关性分析显示,采样期间大于4.7μm粒子中的微生物活性与温度呈正相关(P0.01),2.1～3.3μm粒子中的活性与O_3浓度呈正相关(P0.05),微生物活性与其他气象因子和污染物因子无显著相关(P0.05)。     

钱塘江水微表层中颗粒态重金属的分布特征

海洋、河口、近岸水体表面,存在一个微表层,直接和大气接触。在微表层中,颗粒态和溶解态的有机碳、磷酸盐和活性氮的浓度,比相应的表层水中浓度高,微表层中也富集了部分常量元素和许多微量元素。微表层取样的厚度,根据各实验者的方法不同而异,大致为几百μm(150-300μm为多)。微表层中污染物浓度高的原因,是由于大气颗粒物降落、气泡上浮及微生物和浮游生物的作用造成的。     

北京市大气气溶胶体积谱特性分析

本文利用AERONET的气溶胶月平均数据,分析了北京市大气气溶胶体积谱的季节性变化,并对气溶胶体积谱与光学厚度、Angstrom指数、小颗粒比例以及单次散射反照率的关系进行分析。分析结果表明:在春季北京市气溶胶体积谱中粗模态粒子占的比重较大,峰值半径约为3μm;在夏季北京市气溶胶体积谱中细模态粒子占的比重较大,峰值半径约为0.25μm;影响粗模态峰值异常增大的主要因素是沙尘,影响细模态峰值异常增大的主要因素是温度和湿度;在吸收性粒子浓度较低情况下,细模态粒子占主导地位时,单次散射反照率随波长的增大而减小,粗模态粒子占主导地位时,单次散射反照率率波长的增大而增大。     

近2Ma帕里西-维拉海盆沉积物中碎屑组分粒度特征及其物源和古气候意义

对帕里西-维拉海盆PV090102孔深海沉积物中碎屑组分进行了粒度分析。结果表明,沉积物碎屑组分的平均粒径为3.2μm,粒径总体变化范围在0.5~32μm,粒度频率分布呈双峰负偏态特征。利用Weibull分布函数对粒度数据进行拟合,分离出粗、细两个不同的端元组分。细粒端元的粒径分布范围较窄,大多在0.5~16μm,峰值较高,众数粒径约为2μm,其特征与北太平中部风尘一致,推测主要为来源于亚洲大陆的风尘,它的百分含量在60%~90%,是碎屑组分的主要物质来源。粗粒端元的粒径分布范围较宽,约为1.6~32μm,峰较扁平,粒径的众数在10μm左右,主要是来自于周围海脊和岛弧的火山物质。PV090102孔沉积物碎屑组分中不同粒度组分对近2 Ma以来亚洲大陆干旱和大气环流系统增强有很好的响应,同时还记录了0.5 Ma以来西太平洋火山活动增强。这些研究结果表明西北太平洋沉积物的粒度组成有助于重建第四纪以来东亚大陆干旱和大气环流历史。     

青岛夏季不同天气下气溶胶中无机氮磷的浓度及沉降研究

本文于2011年8月连续采集了青岛近岸大气气溶胶TSP(总悬浮颗粒物)样品,运用离子色谱法(IC)测定了可溶性无机氮磷组分的浓度,并估算了其干沉降通量,分析了天气过程对无机氮磷浓度的影响,讨论了大气干沉降对黄海初级生产力的影响。结果表明,夏季青岛沿海地区气溶胶颗粒物、NH+4-N、NO-3-N的平均浓度分别为139.96、9.70、3.08μg/m3,NO-2-N和PO3-4浓度很低,分别在0.15和1.00μg/m3以下;NH+4-N含量约为NO-3-N的3倍,二者之和占总无机氮的99%以上。天气过程显著影响颗粒物及无机氮的浓度和组成,雾天时,颗粒物、NH+4-N、NO-3-N的浓度分别升高到晴天时的1.48、1.98和2.21倍,大风天气下分别为晴天时的1.85、2.84和4.50倍;降雨对气溶胶存在明显的清除作用,对颗粒物和无机氮的清除率分别为7.70%~32.97%和54.16%~64.49%。气象要素和气团来源、路径对气溶胶浓度和组成的影响也十分显著。颗粒态无机氮磷的沉降通量分别为0.55和96.14μg/(m2·d),输入黄海后可产生94.51~138.30mg/(m2·month)的新生产力,对总初级生产力的贡献不大,但特殊天气下大气干沉降引起的新生产力可以在短时间内迅速增加。颗粒态无机氮磷的沉降通量之比为13.7,沉降后不会使黄海磷限制的营养盐结构产生明显变化。     

海洋气团对沿海城市大气环境影响与识别研究

本研究通过识别海洋气团特征及沿海城市大气受到海洋气团的影响方式与程度,为评价沿海城市空气环境质量提供科学依据。以青岛市为例,收集大气气溶胶样品中放射性核素~(210)Pb、40K数据及采集时段当地大气颗粒物数据;分析~(210)Pb活度浓度与气溶胶颗粒物浓度变化;对当地当时大气气团进行溯源分析。研究表明:(1)研究期间青岛沿岸地区2015年4月至2016年6月与2016年6月至2017年6月大气污染特征显著不同,前者~(210)Pb活度浓度与污染颗粒物浓度显著相关,而后者~(210)Pb活度浓度与污染颗粒物无相关关系;(2)穿越海洋的陆地气团呈现出高活度浓度、低颗粒物浓度的特征;来自海洋气团的气溶胶呈现出低活度浓度、低颗粒物浓度的特征;(3)海洋气团气溶胶中~(210)Pb活度浓度较低。临近大陆的海洋(黄海、东海)上层大气受到大陆气团的影响,其海洋气团的特征有所减弱。~(210)Pb活度浓度、颗粒物浓度(PM2.5)可作为判断海洋气团的指标,识别"来自海洋的气团"与"经过海洋的气团"。     

长江口及毗邻海区沉积物中磷的分布特征

于2006年6月和2007年4月在长江口及毗邻海区采集了表层沉积物样品,利用水淘选法对沉积物进行了粒径分级,并采用改进后的SEDEX方法对沉积物样品及分粒级沉积物样品进行了磷形态分析。结果表明,2006年6月和2007年4月长江口及毗邻海区沉积物总磷变化分别为12.56~19.64μmol/g和8.99~19.91μmol/g,其中碎屑磷是磷的主要存在形态。可交换态磷、铁结合态磷、有机磷、自生磷灰石磷及难分解有机磷在长江口外的平面分布比较一致,均在紧邻长江口门外、杭州湾外的条状带出现了含量的高值,而在口门内及口门外河口靠海一侧碎屑磷含量较高。不同形态磷在不同粒径沉积物中的含量不尽相同:有机磷、自生磷灰石磷以及难分解有机磷是小于8μm粒级沉积物中磷的主要组成部分,而且其在总磷中所占比例随沉积物粒径的增加而下降;碎屑磷则主要集中在粗沉积物中,为32~63μm及大于63μm粒级沉积物中磷的主要贡献者。沉积物的粒度分异以及各形态磷在不同粒径沉积物中含量的差异,共同影响着河口沉积物中磷的分布。     

234 Th示踪法测定北太平洋西北海域冬季真光层中颗粒态有机碳输出通量

讨论了1997年冬季在北太平洋西北海域7个站位的表层至200m水深水柱中溶解及颗粒态234Th,颗粒态有机碳(POC)、氮(PON)及叶绿素a浓度的垂直分布剖面.溶解态、颗粒态及总的234Th的放射性在真光层中显著低于母体238U的放射性,总的234Th放射性在水深大于100m时趋于平衡.利用234Th-238U在海洋表层海水中的放射性不平衡推导出了北太平洋西北海域冬季真光层海水中234Th的平均停留时间和输出通量以及颗粒态有机碳和有机氮的输出通量.在亚北极环流区溶解态234Th的停留时间为40~50d,而在黑潮-亲潮共同影响区为20d左右.颗粒态有机碳和有机氮从真光层的输出通量范围分别为3.8~8.2和0.50~0.98mmol/(m2·d),西部海区高于东部海区,南部海区高于北部海区.在黑潮-亲潮共同影响区较高的颗粒态有机碳输出通量表明光照量及陆源营养盐物质的提供是两个决定生产力的主要因素.叶绿素a的水深分布和POC/PON的值同Redfield的比值的一致性表明这个海区的冬季颗粒物主要由浮游植物构成.北太平洋西北海域在冬季的颗粒有机碳输出通量可高于世界大洋一些海区春、夏季的颗粒有机碳输出通量.     

西太平洋降水化学的研究

本文根据TOGA(热带海洋与全球大气)第二航次中采集的36个雨水样品,对西太平洋降水化学特征及其影响因素进行研究。结果表明,海洋降水与大陆污染地区降水化学组成上差异显著,海洋降水基本未受人为排放的影响,但化学组成相当程度上受海洋气溶胶的支配,其中Cl-、Na+、Mg2+、Ca2+等离子主要来自降水对海盐气溶胶的淋洗和冲刷,海洋生物代谢过程排放的NO和有机硫化物使降水中NO₃-,SO₄2-得到富集,在赤道附近富集效应更为突出。     

冬季黄海生源硫的分布、海-气通量及其对气溶胶中非海盐硫酸盐的贡献

2009年12月对黄海进行了大面调查,研究了冬季黄海二甲基硫(DMS)和二甲巯基丙酸内盐(DMSP)的浓度分布、DMS海-气通量及其影响因素。调查结果表明,DMS、溶解态DMSP(DMSPd)和颗粒态DMSP(DMSPp)的浓度分别为0.95(0.07~3.30)、1.18(0.22~3.54)和5.01(1.63~12.33)nmol·L-1。总体上DMS和DMSP的水平分布与叶绿素a(Chl-a)相类似,呈现近岸高、远海低的趋势。35°N断面的垂直调查结果显示,在水深小于50m的水体中Chl-a、DMS和DMSP浓度较高且分布相对均匀。相关性分析发现,仅DMSPp与Chl-a之间存在一定的相关性。利用Nightingale公式(N2000)估算了冬季黄海DMS的海-气通量,其平均值为2.16μmol·m-2·d-1。此外,根据大气气溶胶中甲基磺酸盐(MSA)和非海盐硫酸盐(nss-SO2-4)的浓度和比例,估算出生源硫释放对气溶胶中nss-SO2-4的贡献比例仅为2.85%,表明冬季黄海大气nss-SO2-4主要受人为活动排放控制。     

台风“灿鸿”对长江口外海域悬浮体分布的影响

台风作为事件性的强动力因素,其对河口海域沉积环境的影响目前研究较少,开展典型台风事件对长江口外海域悬浮体分布的影响研究对于深入理解长江径流挟带陆源物质向东海陆架扩散机制等具有重要意义。利用2015年09号台风"灿鸿"过境前后长江口外海域现场调查数据,分析台风前后长江口外水体结构和悬浮体粒度分布变化,结合同期环境观测数据与开源数据,阐明台风对河口外海域悬浮体分布的影响机制。结果表明:长江口外海域悬浮体中细颗粒组分(≤ 128μm)主要为无机矿物颗粒,而粗颗粒组分(>128μm)主要是生源有机颗粒。生源有机粗颗粒主要分布于中上层水体,而无机细颗粒主要分布于底层水体,使得长江口外海域悬浮体平均粒径分布呈双层结构。台风前后悬浮体粒度分布变化反映了台风对长江口外海域物理和生物过程的双重影响,其中物理过程主要影响无机细颗粒分布变化,生物过程主要影响有机粗颗粒。台风期间强烈的偏北风使得长江冲淡水在口门外海域由东北输运转为往东输运,与长江冲淡水输运方向一致的表层无机细颗粒在台风后输运方向同样往东。另外,台风作用在河口区产生的下降流将12250-4站位底部再悬浮的泥质沉积物向东搬运至12300-4站,导致12300-4站底层悬浮体浓度增加、粒度变细。台风过境还造成长江口外海域初级生产力提高,而浮游植物生长对悬浮体中有机粗颗粒的形成有促进作用,使得口门外海域上层水体中有机粗颗粒体积浓度升高。长江口外海域由于台风过境导致悬浮体中无机细颗粒和生源有机颗粒含量均增加,使得其平均粒径整体变化不大。     

巽他陆坡下部陆源碎屑粒度分布的控制因素

通过对“太阳号”115航次18268-2孔陆源碎屑高分辨率沉积粒度分析,获取了大约2.5万年以来巽他陆坡下部沉积物粒度分布特征的详细记录。结果显示,该孔陆源碎屑颗粒较细,粒径在2~10μm之间的含量最高,几乎不含大于63μm的颗粒。沉积物粒度分布的均值和中值与粒径在10~63μm之间的百分含量相关性较好,说明古水流速度决定着沉积物粒度分布在短时间尺度上的变化。14.6~14.3 kaBP期间海平面迅速上升造成海岸线后退数百千米,使本地区沉积物供应产生了明显的变化,从而造成所有统计参数及各组分相对百分含量在15 kaBP前后均发生了明显变化,这说明沉积物供应控制着沉积物粒度分布较长时间尺度上的变化。     

1307号台风“苏力”影响期间厦门大气气溶胶中细颗粒物组成变化的特征

厦门是南亚热带海洋性季风气候,海洋雾霾和台风影响明显.本文利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对2013年第7号台风"苏力"登陆前后期间(7月10日至7月18日)厦门上空大气气溶胶中细颗粒物进行实时在线观测,分析典型的台风极端天气对厦门大气气溶胶特征的影响.在此次研究中厦门上空气溶胶中的物质主要可分为:元素碳、有机碳、生物质燃烧、元素有机碳、含铅颗粒、含钒颗粒物、含钙颗粒物、海盐和高分子颗粒物等9类.研究结果表明台风影响过程中细颗粒组成发生明显变化具体为:台风前船舶排放的含钒颗粒物明显增多,这与台风前大量船舶驶入并停靠在厦门锚地避风有关;随后台风强气流将其他地区的污染物带入厦门,颗粒物数浓度不断升高达到最高值;强降雨的清扫作用使得大气中颗粒物的浓度迅速降低,但台风过后大气中颗粒物数浓度则迅速升高.润滑油燃烧产生的含钙和磷酸盐的颗粒物数浓度升高最为明显,表明汽车尾气仍然是厦门本地污染的重要来源.     

海洋大气气溶胶的采集和中子活化分析的应用

本工作应用带有风向风速自动控制的M241大容量空气颗粒采样器,采集了海洋大气中的气溶胶,采用中子活化分析方法,分析了样品中的重金属元素。结果表明,该采样系统具有较准确的流量测定,较均匀的样品捕集,适应于海洋大气气溶胶样品分析,中子活化分析可同时测定海洋大气中Na、Al、V 等不同来源指示元素。