不同天气类型广东大气超级站细粒子污染特征初步研究

2012年5月至7月期间,以广东大气超级监测站为观测平台,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和其他多种环境监测仪器对大气污染现象进行高时间分辨的长期连续观测。以能见度和相对湿度为参考,将天气类型划分为2次灰霾、1次暴雨和多次晴朗天气过程。观测结果表明,SPAMS捕获的颗粒物数浓度与PM2.5和PM1的相关性(R2)分别达到0.538和0.448,呈现出一定的相关性。大气颗粒物浓度在不同天气条件下,浓度变化较大,其中,灰霾天气下,PM2.5和PM1浓度最大小时均值分别达到0.132 ng/m3和0.094 ng/m3。观测结果表明,粒径处于600~800 nm的细颗粒物对该区域的灰霾形成过程起了最为关键的作用。该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich)。灰霾天气,各类型颗粒物数量浓度均有一定程度的增加,其中以EC和K-rich的增加最为明显。分析表明,第一次灰霾主要是由于大气光化学反应起到主导作用,而生物质燃烧又增大了灰霾程度;第二次灰霾过程,生物质燃烧产生的影响更大。     

北京市大气颗粒物中Cd的地球化学分布特征及其生态风险评估

采集北京市11个区县内的大气颗粒物样品,分析了TSP、PM10、PM2-5的含量分布特征,重金属元素Cd在大气颗粒物中的地球化学分布特征及其生态风险,结果表明：北京市3种粒径的大气颗粒物中PM2-5的超标幅度最大,并且PM10中载带的重金属大部分都集中在PM2-5中。除密云、通州地区外,Cd元素在不同粒级大气颗粒物中浓度的高低表现为 TSP＞PM10＞PM2-5;不同功能区相比,公园中大气颗粒物中Cd元素浓度明显高于农田区和教育区,因此公园的环境质量问题应该引起相关部门的关注。研究区内不同粒径大气颗粒物中Cd元素的非致癌风险较小,但与其他地区相比,海淀区的非致癌风险较高,大气颗粒物超标幅度最大,因此应该重视海淀区的环境健康问题。     

北京市西北城区大气可吸入颗粒物中饱和烃的分布特征

利用气相色谱、气相色谱-质谱分析法从北京市西北城区四个季节大气可吸入颗粒物（PM10）中检测出种类丰富的饱和烃,主要包括正构烷烃、萜烷及甾烷等系列化合物。利用饱和烃的多项参数（如主峰碳数、碳优势指数CPI、藿烷22S/(22S+22R)比值等）对大气PM10中可溶有机物的来源及分布作了探讨。北京市西北城区PM10中正构烷烃的主峰碳数均介于23和27之间,而CPI值介于1和3之间,表明北京市西北城区PM10中的饱和烃均不同程度地受到了高等植物等现代生物和化石燃料（石油、煤等）不完全燃烧产物两种来源的影响,其中在春、夏季以高等植物、花粉、微生物等生物来源占比重较大,而在秋、冬季,尤其在冬季,化石燃料的不完全燃烧造成的污染比较明显。萜烷类物质的检出,表明北京市西北城区四个季节PM10中部分饱和烃来自于石油等化石燃料的不完全燃烧。甾烷类物质的检出,表明北京市西北城区四个季节PM10中部分饱和烃是来自于车辆释放的机油等。     

北京市可吸入大气颗粒物中Pb的浓度分布特征研究

本研究以取暖期和停暖后北京市主要功能区及郊区的可吸入大气颗粒物为研究对象,重点对比了市区与郊区、市区内不同功能区的PM10、PM25的浓度分布特征以及重金属元素Pb在其中的浓度分布特征。结果表明：可吸入大气颗粒物的浓度在取暖期间远高于停暖后的浓度,雾霾天气时可吸入大气颗粒物的浓度是非雾霾时的174~256倍。取暖期间,Pb在PM10中的浓度明显远高于PM25中的浓度,北京市区内Pb浓度较郊区要高,尤其是建材厂区可吸入大气颗粒物中的Pb浓度最高,商业区次之;停暖后,Pb在PM10和PM25中的浓度相当,建材厂区可吸入大气颗粒物中Pb浓度依然是功能区中最高的,但整体上郊区可吸入大气颗粒物中Pb的浓度和市区相差不大。对比分析2007年和2013年的数据,可以估算出,可吸入大气颗粒物PM10中Pb的浓度以每年978%的速度在增长,PM25中Pb的浓度以每年1145%的速度在增长。因此,北京市可吸入大气颗粒物中Pb的增长问题应引起相关部门的重视。     

北京市有机氯农药填图与风险评价

采用1个样/km2的密度、1个分析组合样/16km2的方法,对北京市784km2范围内的土壤、大气干湿沉降物、大气颗粒物中HCH、DDT的含量和空间分布特征进行有机氯农药填图.查明2000年北京市地表土壤HCH和DDT的平均含量分别为8.80±11.83ng/g、108.99±301.90ng/g.2006年大气干湿沉降物中HCH和DDT平均含量分别为10.09±9.60ng/g、12.99±13.51ng/g,HCH和DDT的年沉降通量分别为996.57±939.96g/a·km2、1291.53±1342.28g/a·km2.2006年大气颗粒物PM10和PM2.5中的HCH含量分别为0.294±0.205ng/m3和0.217±0.137ng/m3,DDT的平均含量分别为1.037±1.301ng/m3和0.522±0.773ng/m3,显著高于2002-2003年度大气颗粒物中HCH(PM100.01786ng/m3,PM250.01731ng/m3)和DDT(PM100.01672ng/m3,PM2.50.02353ng/m3)的含量,表明北京市或周边地区仍在使用含HCH和DDT化学成分的农药.以2000年北京地表土壤和2006年大气干湿沉降物中HCH和DDT的含量为基础,对2020年土壤中HCH和DDT的时空演变的预测显示,即使干湿沉降物中HCH和DDT的沉降通量每年以5%的速率递减,到2020年土壤中HCH和DDT的环境质量仍不能显著改善,而控制和削减北京及周边地区含HCH和DDT成分农药的使用将是改善北京地表土壤环境质量的关键措施.     

北京市大气颗粒物中全氟烷基化合物的粒径分布特征

人为排放的持久性有机污染物倾向于在细级大气颗粒物中富集,但目前国内外关于大气颗粒物中全氟烷基化合物(PFASs)粒径分布在不同国家地区有显著差异,而在我国北京地区PFASs在不同粒径大气颗粒物中的富集能力尚不清楚。本文采用五级大流量主动分级采样器采集了北京市大气颗粒物样品,利用超声萃取结合高效液相色谱-电喷雾负电离源串联质谱测定PFASs含量,探讨了该地区大气颗粒物中PFASs的浓度水平和粒径分布特征,以及大气颗粒物浓度变化对PFASs浓度变化的影响。结果表明:研究区∑PFASs范围为10. 1～62. 9 pg/m3,76. 4%～83. 8%的PFASs集中分布在PM2. 5颗粒物中,其中含量较高的PFOA、PFNA和PFDA在0. 25μm细颗粒物中占比最高,分别为26. 3%～43. 7%、30. 3%～68. 6%和30. 6%～49. 7%; PFOS在0. 25μm细颗粒物中没有检出,主要分布在1～2. 5μm和0. 25～1μm颗粒物中。此外,研究发现北京市霾天大气颗粒物中∑PFASs为晴天的3. 5倍,且不同粒径大气颗粒物浓度变化对PFASs各化合物表现出不同的富集能力,其中PFOA、PFOS、PFNA和PFDA等中链PFASs更易富集。     

曼谷城区总悬浮颗粒物的化学组成特征、来源解析及其人肺上皮细胞A549毒性

城市大气颗粒物暴露与人群健康不利效应密切相关,由于颗粒物来源广泛、组成复杂,其引致的健康毒性效应不尽相同。本研究旨在探查城市颗粒物的化学组成、来源及其对人体细胞的毒性效应。采集泰国曼谷城区一年的大气总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析水溶性离子、微量金属元素、碳质组分及有机分子标志物含量,并利用正定矩阵因子(PMF)模型解析曼谷TSP来源;测定人肺上皮细胞A549暴露于TSP水萃取组分和有机萃取组分后细胞毒性的变化,包括细胞存活率、活性氧(ROS)生成、白细胞介素-8(IL-8)及细胞凋亡。结果表明,曼谷TSP浓度呈现干季高、湿季低的季节趋势,有机组分和水溶性离子是TSP的主要组分(>50%)。PMF模型解析结果显示,生物质燃烧(24.7%)、陆地化石燃料燃烧(21.1%)和土壤扬尘(20.6%)是干季内曼谷TSP质量浓度的主要贡献者,而湿季内曼谷TSP的主要来源为陆地化石燃料燃烧(29.5%)、生物质燃烧(16.6%)及海盐(16.0%)。曼谷TSP水萃取组分和有机萃取组分均可引起A549细胞毒性,其中TSP有机萃取组分暴露后的细胞具有更高的死亡率、ROS水平和凋亡率,而TSP水萃...     

砣矶岛国家大气背景站PM_(2.5)化学组成及季节变化特征

首次在位于渤海海峡中部的砣矶岛国家大气背景监测站连续采集大流量PM2.5样品,对2011年12月至2012年12月期间的65个样品进行了分析,包括质量浓度、有机碳、元素碳、水溶性离子、无机元素等。结果表明,砣矶岛PM2.5的年均质量浓度为54.6μg/m3(17.3~143.8μg/m3),超过国家空气质量标准(35μg/m3)。在季节变化上表现为春季与夏季高(平均浓度分别为73.6μg/m3与60.7μg/m3),分别受沙尘和山东半岛生物质燃烧的影响,而冬季最低(39.0μg/m3),与渤海地区冬季频降暴雪有关。PM2.5中24SO?、OM、3NO?、MMO是最主要的成分,分别占PM2.5质量的18.8%、16.5%、10.8%和9.4%,其次为4NH?(3.5%)和EC(3.3%)。砣矶岛PM2.5的组成较好地反映了颗粒物的主要来源及其季节变化特征,如:春季样品中Fe、Ca与Mg含量最高,与春季北方地区普遍受沙尘影响有关;夏季较高的K+浓度与OC/EC比值反映夏季风影响下山东半岛生物质燃烧对砣矶岛PM2.5的重要贡献;夏季24SO?与3NO?的异常浓度反映了二次气溶胶形成的普遍特征。此外,较高的Na+浓度与V/Ni比值表明海盐和船舶废气对砣矶岛PM2.5有一定影响。     

雪冰中生物质燃烧记录研究进展

生物质燃烧释放的大量温室气体和烟尘气溶胶能够显著改变大气化学组成、扰动大气环流和水文过程、影响地表辐射平衡,是地球气候和环境过程的主要影响因素之一。生物质燃烧产生的烟尘颗粒等能够随大气环流过程进行迁移输送,在重力作用下或随降水过程沉降到地球表面,成为沉积物地球化学的重要组成部分。雪冰中诸如黑碳、钾离子、左旋葡聚糖等特征标志物记录能够较好地反映区域乃全球尺度的生物质燃烧信息。利用雪冰开展生物质燃烧现代过程和历史记录的研究对系统认识地球气候环境演变过程具有重要意义。从雪冰中可用于开展生物质燃烧记录研究的特征指标、不同地区的研究现状以及生物质燃烧的影响因素等方面综述了近20年来国内外的主要研究成果。并对当前在青藏高原地区利用雪冰开展生物质燃烧记录研究存在的主要问题以及未来研究工作的重点进行了探讨。     

燃烧麦秸对大气颗粒物中多环芳烃含量的影响

通过对集中燃烧麦秸前后北京市大气颗粒物中多环芳烃的分析，结合麦秸燃烧排放气体中相关成分的测试，说明燃烧麦秸对大气中多环芳烃的含量有很大的影响，提示有关部门应对之采取措施，防止大气环境质量因此而受到破坏。     

华北平原典型工业城市秋、冬季大气细颗粒物污染特征

济宁市是位于华北平原大气污染传输通道上的工业城市,为研究其秋、冬季细颗粒物(PM_2.5)的污染特征,在市区的3个站点进行了PM_2.5的同步滤膜采样。采样期为2018年10月15日至2019年1月31日,涵盖非采暖期和采暖期(自2019年11月15日始),共270个小流量滤膜样品。研究结果表明,济宁市秋、冬季PM_2.5平均质量浓度为(98.9±48.8)μg/m³,采暖期PM_2.5质量浓度(107.1±52.8)μg/m³显著高于非采暖期(77.4±27.8)μg/m³。PM_2.5的化学组成以二次无机气溶胶、有机碳和元素碳为主,占比分别为52.4%、10.9%和7.5%。S、Cl、K、Ca、Fe和Si元素平均质量浓度之和占元素总平均质量浓度的78.8%,是PM_2.5中的主要元素。采暖期PM_2.5的主要化学组分质量浓度显著高于非采暖期。二次有机碳是有机碳的重要来源,占比78...     

WMO区域本底站气溶胶特征分析*

文章通过2002年8月12~27日和2003年7月20日~8月1日在浙江临安县的WMO区域空气污染本底站临安站所采集的气溶胶样品的质量浓度,水溶性离子,有机碳/元素碳(OC/EC)及部分化学元素的特征分析,并与1991年夏季(8月22~28日)气溶胶的某些特征比较,初步研究结果为:1991年至2003年夏季的气溶胶TSP,PM11和PM2.1浓度均呈现出减少的趋势,但是PM11/TSP和PM2.1/PM11则有增加的趋势。1991年、2002年和2003年PM11/TSP的值为90 % 左右,PM2.1/PM11 分别为46.52 % , 69.33 % 和72.29 % ,说明气溶胶以小粒子为主,小粒子又以细粒子为主。1991年、2002年和2003年浓度最高的离子为SO^2-₄,其次为NH^＋₄。其中SO^2-₄占所测离子浓度的百分数分别为65.39 % ,57.75 % 和57.27 % ,并且主要以(NH₄)₂SO₄,(K)₂SO₄和(Na)₂SO₄的形式存在。各离子浓度占所测离子浓度的百分数基本上不随年代变化,具有一定稳定性。2002年和2003年气溶胶中的OC浓度分别为29.91μg/m³和14.14μg/m³,均为各自的组分之首。2002年和2003年OC的比值PM2.1/PM11分别为64.63 % 和77.71 % ,EC的比值PM2.1/PM11分别为69.89 % 和87.17 % ,可见气溶胶中OC和EC主要存在于PM2.1的粒子中。元素富集因子分析表明,自然源与人为源对气溶胶中的元素都有重要的贡献。主因子分析结果显示PM2.1和PM11元素源基本相同,自然源主要是地壳、土壤尘和海盐, 人为源主要是煤飞灰(煤和焦碳)、冶炼工业和道路机动车辆的排放、废物处理、垃圾焚烧及建筑工业粉尘等。     

造成香港空气污染的环流聚类特征及对细颗粒物的影响

对2012年5月至2013年5月香港空气污染期间89个污染日的天气环流形势通过模糊聚类的方法进行统计分类,得到大陆冷高压型、入海高压型、东北部热带气旋型和南部热带气旋型4种天气类型。结合细颗粒物(PM_2.5)及其主要组分、气态污染物的日变化特征以及气象参数的相关性分析不同天气型影响下的污染事件在不同季节的污染特征。入海高压型污染事件发生时PM_2.5主成分中二次水溶性无机离子(SIA)的占比明显比其他类型高,尤其是硝酸铵,可能与该天气型造成的高相对湿度、低温度的大气环境有关,进一步研究发现,春季污染事件中二次水溶性无机离子的增长与其前体物的非均相氧化反应有关;秋季硫酸盐的增长与均相氧化反应相关;冬季受季风影响,污染物的跨界输送贡献较大。大陆冷高压天气型造成大范围的下沉运动,静稳大气易导致污染物的积累,在PM_2.5主成分中二次水溶性无机离子和有机物(OM)占比均有增高,秋、冬季二次水溶性无机离子前体物的非均相氧化反应与有机物的光化学氧化反应是造成该污染特征的主要原因之一。在东北部热带气旋型污染事件中有机碳与元素碳质量浓度的比...     

超低排放燃煤电厂一次颗粒物和黑碳实时排放特征

燃煤电厂是大气一次污染物的重要排放源,其超低排放改造改变了大气颗粒物排放特征。为满足当前高时间分辨率排放清单构建的需要,燃煤电厂颗粒物实时排放质量浓度及关键组分比值亟需更新。本研究基于稀释通道采样系统,对某超低排放改造后的燃煤电厂开展实测,获得该燃煤电厂可吸入颗粒物(PM₁₀)、细颗粒物(PM_2.5)、超细颗粒物(PM_1.0)和黑碳(BC)的实时排放质量浓度,更新各污染物排放因子,分析PM_1.0/PM_2.5、PM_2.5/PM₁₀和BC/PM_2.5质量浓度比值(文中以上比值均为质量浓度比值)日变化。结果表明,上述污染物排放平均质量浓度分别为(5.0±6.0) mg/m³、(5.0±5.9) mg/m³、(4.9±5.9) mg/m³和(36.6±28.3)μg/m³;对应的排放因子分别为0.03 kg/t、0.03 kg/t、0...     

奥运会及残奥会期间北京市区大气颗粒物污染特征及微观形貌类型

2008年8月和9月,北京市成功举办了第29届奥运会和第13届残奥会,对这段时间在北京市区(中国矿业大学校园综合楼五层,距奥运村3 km)采集的大气颗粒物的质量浓度和微观形貌类型进行了研究。结果表明:奥运会期间,北京市区大气PM10和PM2.5的日均质量浓度分别小于国家PM10二级标准(150μg/m3)和美国EPA的PM2.5二级标准(65μg/m3),12 h的质量浓度范围分别为7.64~81.63μg/m3和1.91~54.59μg/m3;残奥会期间,12 h的PM10质量浓度范围为33.83~106.36μg/m3,没有超标,PM2.5质量浓度变化范围为15.29~88.30μg/m3,其中出现了3 d超标天,分别为9月6日、7日和14日;从奥运期间PM2.5/PM10的比值(0.26~0.86,大部分值大于0.5)可以看出,奥运期间北京大气颗粒物以细粒子为主。与往年相比,颗粒物质量浓度出现大幅下降趋势。场发射扫描电镜观察显示,奥运会和残奥会期间样品的微观形貌类型主要有球形颗粒、烟尘集合体、不规则矿物和未知颗粒,其数量-粒径分布主要呈单峰分布,峰值均在0.1~0.2μm范围,其中球形颗粒明显占多数。各种分析数据均显示,残奥会期间样品比奥运会期间样品污染要严重。     

广州大气细颗粒物中半挥发性有机污染物的快速筛查

本研究利用Compound Composer软件,对广州主要城区、若干企业和市政设施周边大气中的细颗粒物(PM_2.5)中的半挥发有机污染物种类进行了筛查和半定量分析。样品中共检出了10大类161个化合物,其中主要以增塑剂和正构烷烃化合物为主。在大部分采样点中,增塑剂类化合物浓度最高,平均浓度为179ng/m³,占总检出污染物的15%～77%;正构烷烃的平均浓度为148 ng/m³,占总检出污染物的12%～40%。源解析表明人为源贡献超过了80%。检出的农药类化合物包含了杀虫剂、杀菌剂和除草剂,其中以杀虫剂的种类最多且浓度最高(平均65.1 ng/m³)。增塑剂、正构烷烃和农药均在市中心地区具有较高的浓度。有6种阻燃剂被检出,绝大部分为磷酸酯类化合物。阻燃剂及部分化工原料在点源采样点浓度高于城市背景点,显示为工业活动的排放。本研究为后续城市大气颗粒物重点有机污染物分析以及颗粒物的健康影响研究打下基础。     

Biomass burning — a review of organic tracers for smoke from incomplete combustion

Biomass combustion is an important primary source of particles with adsorbed biomarker compounds in the global atmosphere. The introduction of natural product organic compounds into smoke occurs primarily by direct volatilization/steam stripping and by thermal alteration based on combustion temperature. Although the molecular compositions of organic matter in smoke particles are highly variable, the molecular tracers are generally still source specific. Dehydroabietic acid is typically the major tracer for conifer smoke in the atmosphere. Degradation products from biopolymers (e.g. levoglucosan from cellulose, methoxyphenols from lignin) are also excellent tracers. Additional markers of thermally-altered and directly-emitted natural products in smoke have been defined which aids the assessment of the organic matter types and input from biomass combustion to aerosols. The precursor to product approach of compound characterization by organic geochemistry has also been applied successfully to provide source specific tracers for studying the chemistry and dispersion of ambient aerosols and the intermingling of natural with anthropogenic emissions and with smoke plumes. A brief review of the organic matter composition in aerosols derived from the major sources is also given, with emphasis on the detection of biomass burning components. These major sources are the natural background from biogenic detritus (e.g. plant wax, microbes, etc.) and anthropogenic particle emissions (e.g. oils, soot, synthetics, compounds, etc.). The emissions of organic constituents in coal smoke particulate matter are also reviewed and depend on combustion temperature, ventilation, burn time, and coal rank (geologic maturity). The components of peat and brown coal and to a lesser degree semi-bituminous coal consist mainly of hydrocarbons, biomarkers, and aromatic components, quite similar to burning of contemporary biomass. Dispersion from the source and long range transport of smoke particulate matter with the associated organic compounds is also discussed.     

邯郸市冬季一次霾过程中细颗粒物化学组分的污染特征及消光贡献

近年来京津冀地区大气环境污染受到广泛关注,邯郸作为京津冀南部地区燃煤为主的工业城市之一,大气污染问题较为突出。为厘清邯郸市冬季大气重污染发生时细颗粒物(PM_2.5)中主要化学成分的形成过程及光学特性,本研究于2016年1月23～30日,采集了PM_2.5样品,测定了水溶性离子组分和碳质组分的质量浓度,探讨了PM_2.5污染特征,在此基础上进一步分析了PM_2.5的光学特性。结果表明,采样期间PM_2.5平均质量浓度为(122.6±66.9)μg/m³,水溶性离子占PM_2.5的36.0%,SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺3种离子(SNA)占水溶性离子的74.7%,是邯郸市PM_2.5中最主要的水溶性离子。有机碳(OC)与元素碳(EC)平均质量浓度分别为(35.6±24.0)μg/m³     

北京市冬季大气PM2.5中多氯联苯的污染水平与分布

2008年1月同时采集了北京市市区/交通干道(中国地质大学(北京)东门及测试楼顶)、工业区(首钢集团焦化厂、高井热电厂)和背景点(十三陵)大气颗粒物PM_2.5样品。依据US EPA 1668A 方法,采用同位素稀释、高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/MS)联用技术,对比分析了PM_2.5中19种多氯联苯(PCBs)的质量浓度、分布特征及来源。结果表明, 5个采样点PM_2.5的质量浓度范围为101.85～145.57 μg/m³,日均值为119 μg/m³,比美国1997年制定的日均标准(65 μg/m³ )高83%,属严重污染。 PM_2.5中∑PCBs的质量浓度和毒性当量(TEQ)分别为7.2～16.2 pg/m³ (平均值10.9 pg/m³)、8.29～17.81 fgWHO-TEQ/m³ (平均值13.58 fgWHO-TEQ/m³),与其他国家和地区比较,北京市大气PCBs的污染处于较低水平。PCBs最高浓度出现在工业区,其次是市区,背景点最低,化石燃料的不完全燃烧是北京市PCBs的主要来源。研究成果将为北京市大气环境中持久性有机污染物(POPs)的污染防治提供科学依据。 