微生物电化学体系中金红石可见光还原降解偶氮染料的实验研究

利用双室微生物电化学装置对微生物和半导体矿物协同作用下偶氮类染料废水的还原脱色降解进行了系统的实验研究.不同光照条件及不同阴极电极材料的对比实验结果显示,偶氮染料甲基橙(MO)可作为终端电子受体直接从固体电极上获得电子被还原脱色;各对比实验中,在微生物催化与半导体矿物光催化协同作用条件下,MO还原脱色效率最高.电化学交流阻抗谱(EIS)的拟合结果显示金红石涂布阴极电极光照下极化内阻(Rp)为443.4 Ω,较无光条件下的1378 Ω显著降低,证明光照下金红石阴极的电子转移过程受其光催化作用的驱动.不同初始浓度下MO的生物-半导体催化还原反应符合准一级动力学模型,其反应速率随MO初始浓度降低而增加.通过对脱色产物的进一步分析,推测该实验中MO的还原脱色反应机制为: 阳极初始电子供体在微生物的催化作用下将电子通过阳极电极和外电路传递给阴极半导体矿物电极,进而在半导体矿物的光催化作用下通过光生电子还原终端电子受体MO,使MO中的偶氮键断裂,生成无色的联氨类衍生物.     

南方红壤微生物群落光电子能量响应特性

地表关键带中时刻发生的物质循环与能量流动过程使其成为地球最活跃的系统之一,其中即包含半导体矿物介导的非光合微生物利用太阳光能量这一微生物-矿物协同作用新途径。特别是富含半导体矿物的天然红壤,为研究关键带中半导体矿物转化太阳能为化学能或者生物质能的微观作用,探索关键带各圈层相互作用提供了新的契机。自海口、长沙两地采集天然红壤样品,经SEM、XRD等分析确定其含有针铁矿、赤铁矿、水钠锰矿等多种铁锰氧化物矿物,紫外可见漫反射吸收谱结果显示此类矿物对可见光具有较好的吸收活性。为考察矿物光电子能量对土壤微生物群落构成的影响,构建双室实验体系利用电化学恒电势技术模拟不同能量光电子,电势模拟矿物光电子能量设置为-0.05 V、-0.25 V(vs.SHE)。实验对比分析了土壤提取液、生理盐水、磷酸盐缓冲液、抗坏血酸溶液(提供有机空穴捕获剂)等不同介质条件下的电化学响应情况,发现0.1 mol/L NaH 2PO4缓冲液条件下体系稳定性最高,电流响应活性期超过30 d,最终体系稳定电流与溶液p H见表1。实验结果显示,阴极施加偏压条件下溶液p H基本稳定,说明水电解反应得以控制并达到动态平衡;恒定偏压下体系电流达到稳定,说明电极与表面微生物间电子转移的电化学过程实现平衡。同时,对比分析红壤样品的电流数据可以发现,海口、长沙两地样品在不同电势下的电流响应情况具有显著差异,预示着不同地区、不同电子能量作用下的微生物群落可能具有不同的响应特性。为进一步明确实验体系中微生物生长代谢状况,使用考马斯亮蓝G250测试总蛋白含量,对比初始阶段发现偏压作用前后蛋白含量基本稳定,表明模拟实验体系中微生物可维持原有代谢水平。本文构建双室电化学实验体系利用恒电势技术模拟不同能量光电子,考察微生物对光电子能量的响应特性。后续结合焦磷酸测序等技术获得群落构成信息,能够进一步揭示光电子能量响应情况下的红壤微生物群落演化特征。     

微生物所协同的天然金红石日光催化作用研究

本文揭示了自然界中可能存在的一种新的矿物和微生物交互作用形式,即微生物通过生物电化学作用参与到半导体 矿物的日光催化作用过程中。模拟日光光源下“产电”微生物与天然半导体矿物金红石交互实验结果显示,金红石的光催 化作用促进了矿物端元的反应速率,提高了电子在微生物和矿物之间的转移效率,使微生物电子传递链末端电子能量得到 提升。二者协同作用可提高微生物或半导体矿物单独作用时对污染物如Cr(Ⅵ)的还原处理效果。该研究为环境污染治理提 供了一种矿物与微生物协同作用新理念。     

地表“矿物膜”半导体矿物光电子调控微生物群落结构演化特性研究

矿物-微生物交互作用广泛参与地球表层系统物质循环与能量流动过程,深刻地影响着一系列重要的地表生物地球化学进程。近年来地表半导体矿物的相关研究,为矿物-微生物交互作用提供了崭新研究方向,揭示地表“日光-半导体矿物-微生物”系统电子传递过程及其环境效应,是地质微生物学交叉领域研究的核心科学问题之一。本研究从地表不同生境“矿物膜”出发,以光电化学技术证实喀斯特、红壤、岩石漆“矿物膜”在1 000 min长时间循环实验中平均光电流值约为5.4、3.4、3.2 μA/cm²,证实“矿物膜”良好日光响应特性且铁锰氧化物矿物在其中发挥核心作用。基于笔者前期研究所发现的“矿物膜”电活性菌富集且与半导体矿物分布呈正相关性这一现象,本文进一步构建模拟光电子红壤细菌群落系统,20天后细菌群落α多样性显著提升,研究证实细菌群落具有模拟光电子响应活性,且电极与溶液群落均具有演化方向性;16S rRNA测序分析表明模拟光电子作用下Shewanella、Pseudomonas、Streptococcus、Lactobacillus、Acinetobacter等电活性菌显著富集。综上,本文研究结果间接证实地表半导体矿物光电子可有效调控微生物群落结构并促进电活性菌在“矿物膜”中富集。     

化能自养型微生物利用太阳能途径的实验研究

针对自然界中天然半导体矿物和化能自养微生物之间的能量交换途径进行了详细的实验研究.半导体光电化学实验结果显示,天然半导体矿物在光照情况下产生的光生电子可将Fe3+还原为Fe2+,其中金红石光催化还原Fe3+的效率为12.5%,闪锌矿为7.86%,该过程通过天然半导体矿物的日光催化作用实现了太阳光能→电能→化学能的转化;控制电势的微生物电化学反应实验结果显示,化能自养型微生物A.f.菌的细胞增加量与外界电子传入而生成的Fe2+的量呈线性关系,且有外来电子传入实验组的A.f.生长量是无电子传入组的441%,该过程通过菌的生长代谢作用实现了化学能→生物质能的转化.进一步的光电化学和微生物电化学耦合实验结果证明,在太阳光和天然半导体矿物共同作用下,A.f.菌的对数生长期由无光时的36 h延长到72 h,同时细菌的生长在该能量转化过程中得到了明显促进.在天然闪锌矿催化条件下,有光条件的A.f.菌数量增加到无光条件的1.90倍;而在金红石催化条件下,有光条件的A.f.菌数量增加到无光条件的1.69倍.实验结果说明,在以天然半导体矿物为媒介的情况下,化能自养微生物可间接利用太阳能来获得自身的生长繁殖所需的能量,这一过程也实现了太阳光能→电能→化学能→生物质能的能量转化途径.     

神农架大九湖不同生境表土磷脂脂肪酸揭示的微生物群落结构差异

磷脂脂肪酸(phospholipid fatty acid,PLFAs)是活体微生物细胞膜的重要组成部分,微生物通过改变细胞膜中PLFA组成,快速响应环境变化.目前,表土PLFAs研究主要集中于季节和植被群落变化对微生物群落结构影响,对于不同生境下表土PLFAs揭示的微生物群落结构的差异性尚不明确.基于此,对神农架大九湖7种不同生境表土进行PLFAs研究.结果表明,表土样品PLFAs集中分布于C₁₄到C₁₉;除湿生泥炭沼泽和湿生半退化沼泽生境外,其他生境以n16:0为主峰.不同生境的PLFAs含量差异较大,沼泽生境TPLFAs含量是草甸及阔叶林生境下的3~8倍.PLFAs组成还揭示出生境间主要受到pH和含水率的影响,微生物群落结构存在差异.不同生境下表层土壤PLFAs揭示的微生物丰度和群落结构具有一定的相似性及差异性.运用PLFAs对微生物量及微生物群落结构的划分将有助于更好的了解区域生态系统中微生物群落结构的变化,为研究微生物参与碳循环及古生态研究奠定基础.      

微生物—矿物间半导体介导电子传递机制研究进展

矿物与微生物相互作用是地球表层系统中重要的生物地球化学过程,是联系不同圈层物质与能量交换的重要纽带,深刻地影响着一系列重要的地表过程,包括次生矿物的形成与演化、养分循环与污染物环境行为。在微生物—矿物的研究中,以往主要关注微生物的胞外电子传递和微生物介导的矿物溶解、沉淀、矿化等过程。由于矿物本身具有半导体性质,其在微生物胞外电子传递过程中扮演特殊的角色,这也为近期备受关注的微生物—矿物相互作用研究提供了一个崭新的视角。半导体矿物具有独特的能级结构和氧化还原性质,导致微生物—半导体矿物的相互作用机制差别很大。从热力学驱动和光能驱动2个方面分别阐述微生物—矿物间半导体导电机制的最新研究进展,并深入揭示其界面电子转移的机理。最后展望了微生物—半导体矿物相互作用的未来发展趋势。     

天然可见光催化剂闪锌矿半导体电子结构的第一性原理计算

天然半导体矿物闪锌矿在自然界中储量丰富,具有优良的可见光催化性能,它们与日光及微生物的协同催化作用已经并且正缓慢修复着地球表层被污染的环境。天然产出的闪锌矿中存在以类质同象替代Zn的Fe、Cd和Ga等,对其电子结构产生一定的影响,继而影响天然闪锌矿的     

马兰和普若岗日冰芯记录的微生物学特征

马兰和普若岗日冰芯记录了气候环境变化对中低纬度地区微生物群落分布和矿物结构的影响.研究表明,可培养微生物群落组成以细菌为主.进一步的16S(18S)rDNA序列分析表明,嗜细胞菌-黄杆菌属和衣藻属是冰芯微生物的优势地方菌群.微生物群落密度与矿物含量有密切的对应关系,较多的微生物群落一般出现在矿物含量较高的冰层中.但是,在个别具有很多矿物微粒的样品中却没有出现预期很多的微生物.马兰冰芯研究还揭示了寒冷期微生物群落密度大和暖期微生物群落密度小的反相关关系.与暖期W1中发生的一次较大的降温突变相对应,在L1中微生物数量也出现一个峰值.该研究为利用冰芯记录重建古气候环境变化提供了另一个有效手段.     

矿物光电子-微生物体系重金属离子价态调控及其环境效应研究进展

本文综述了典型污染区重金属离子赋存状态与环境风险评价、环境微生物多样性等环境质量因子的关系及其对土壤功能的影响;重点介绍了微生物源电子、半导体矿物光电子对重金属离子的价态调节双向控制;总结了电子穿梭体、空穴捕获剂等小分子有机物对光电子还原重金属离子的影响及机制,以及半导体矿物光电子、重金属价电子协同微生物对重金属离子的还原氧化效率与价态调控;分析了微生物及其表面基团对重金属离子的矿化与转化作用,以及微生物界面固定转化在土壤重金属污染修复中的作用。本综述可为进一步研究微生物和半导体矿物光电子协同作用对重金属离子的定向调节、电子转移途径、晶相转化机制提供指导,对深入探讨光-半导体矿物-重金属离子-微生物多相复杂体系的交互作用具有重要的环境学意义。     

江汉盆地潜江凹陷古近系盐湖沉积盐韵律及其古气候意义

盐湖沉积具有成盐多期性和长期性、沉积连续性、淡化-咸化周期性等特色,因而成为在恢复古气候环境、进行全球变化研究的重要研究对象之一。本文以我国东部独具特色的古近纪古盐湖盆地--江汉盆地潜江凹陷潜江组盐韵律为例,通过对王平1等3口井连续取心段的精细研究,在前人划分Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ级盐韵律的基础上,首次划分出组成含盐层系基础韵律单元--Ⅳ级盐韵律,弄清了其沉积过程基本遵循从盐岩→（含泥）钙芒硝岩→含云泥岩（含泥云岩）→泥岩→白云岩→钙芒硝岩→盐岩的淡化-咸化序列和盐类矿物的析出顺序;解析了Ⅳ级盐韵律及其沉积组合记录与水体古盐度波动和短尺度（0.05ka -1.0ka）古气候干-湿变化之间的对应关系。根据典型暖相盐类矿物原生钙芒硝及其薄层在潜江组中广泛发育,可以推断江汉盆地流域在晚始新世-早渐新世潜江组沉积期间,所出现的干旱古气候背景属于暖旱型而非寒旱型。     

太原西山七里沟剖面本溪组铁质鲕粒成因探讨

著名的“山西式”铁矿几乎分布于整个华北地区,其成因曾是一个古老的地质问题。本文在前人研究的基础上,通过野外露头观察,并结合镜下鉴定与能谱分析对太原西山七里沟剖面本溪组铁质层中铁质鲕粒结构及其特征进行了详细研究。研究表明,大部分铁质鲕粒具有放射结构,并能隐约看到同心圈层,同时,在鲕粒内部及其周围发现了大量的似蓝细菌丝状体,以及铁质凝块和球粒,具有明显的微生物成因特征。因此,认为铁质鲕粒的形成与微生物密切相关,微生物参与了铁矿的形成。     

安徽东南部二叠系龙潭组砂岩碎屑组分及物源分析

       砂岩碎屑组分分析是研究盆地沉积物源及其构造演化的重要途径。龙潭组是我国南方重要的含煤层位之一,进一步确定其沉积物来源和源区构造背景具有重要意义。安徽东南部二叠系龙潭组砂岩碎屑组分特征为：单晶石英含量为25%~40%,多晶石英含量为30%~65%,而且细砂岩中,石英多具有溶蚀的边缘;长石含量变化较大,在细砂岩中含量在5%~15%之间,在中粗粒砂岩中含量仅为1%左右;岩屑在细砂岩中的含量为15%~25%,在中粗粒砂岩中含量为10%~20%。砂岩物源分析结果显示,龙潭组砂岩来源于再旋回造山带与消减杂岩带的混合蚀源区,结合含近源砾石特征及区域大地构造背景,可推测研究区龙潭组物源区很可能来自华夏板块与扬子板块碰撞的接壤地带--江南造山带。     

琼东南盆地断裂活动性定量计算及其发育演化模式

在地震剖面解释的基础上,运用断层活动速率法和位移-距离法对琼东南盆地主要断裂系统的活动性进行了定量计 算。结果表明,断裂的活动性与盆地的演化阶段相对应,同时可以在同裂陷阶段划分出始新世-早渐新世裂陷幕和晚渐新 世断坳转换幕,这两幕裂陷控制了盆地深部的基本构造格局。单条断层在早渐新世至晚渐新世期间断裂主要活动中心存在 由东向西迁移的过程,盆地断裂系统活动中心在晚渐新世至早中新世也存在由东向西迁移的过程,盆地内规模较大的复合 断裂带具有区段式活动的特征。将盆地内断裂系统发育模式总结为两种：以6号和11号断裂带为代表的简单生长模型,断裂 系统发育演化过程中表现为单一区段断层独立生长的特征,断层简单地由中间向两侧生长,断层位移距离曲线自始至终为 半椭圆型,且最大位移大致位于断层中部;以2号和5号断裂带为代表的生长连通型生长模式,断裂带由多条区段式活动的 断层生长连接形成,其生长发育过程表现为沿断层面纵向上最大滑移量由各个区段的中心向各个区段交汇处迁移,由此各 个区段断端破裂扩展,最终相互连接而形成一条大型断裂带。     

福建地区地壳上地幔S波速度结构与泊松比

        利用在福建地区布置的 12 个宽频带数字地震流动台站和 8 个固定台站记录的远震 P 波波形数据进行接收函数计算, 运用H-k 搜索叠加方法得到了研究区的平均地壳厚度H 与波速比k（=VP/VS）,并运用接收函数反演方法得到了 0~80 km 范 围内的地壳和上地幔 S 波速度结构。H-k 叠加结果表明,福建地区地壳厚度在 28.4~32.8 km 范围内,从内陆到沿海变薄, 从南到北变厚;沿着 NW-SE 方向,泊松比分布有分带特征,沿海地区泊松比高于内陆地区;同时表明,该地区地壳可分 为上、中、下地壳,地壳结构横向差异较明显,多个台站下方可发现壳内低速层,沿海地区上地幔顶部平均速度相对低, 可能暗示了深部存在热异常区域。     

铝酸酯对电气石的表面改性及其表征

      本文以铝酸酯为改性剂对电气石的表面改性反应进行了探讨,结果表明,以苯为溶剂,铝酸酯的用量为电气石的 1.5%,70℃下搅拌0.5 h,可使改性电气石的活化指数达到97%;所得铝酸酯改性电气石表面具有较强的疏水特性,而没有影 响其晶体结构。     

活性炭固定微生物固化贵阳红黏土力学特性

微生物能够固化土体,但是在固化强度上还有待提高。为了增强微生物固化土体的力学特性,文章提出固定化微生物技术与微生物诱导碳酸钙沉淀技术（MICP）相结合的方法,即将掺量为0、4%、7%、10%、15%的活性炭与重塑红黏土均匀混合后,再通过MICP固化土体后进行常规三轴压缩试验,同时进行相同条件下在菌液瓶中有无胶结液与活性炭的生成碳酸钙的对比试验、有无活性炭重塑红黏土的常规三轴压缩对比试验。通过扫描电镜分析,得到试样的力学特性、活性炭在MICP过程中的作用、微观结构等试验结果。试验结果表明:在微生物固化土体过程中,活性炭作为固定微生物的载体,在MICP过程中对微生物起到“增效”的作用,在微生物诱导碳酸钙沉淀过程中提高了碳酸钙产量;同时,活性炭的有无及含量多少对微生物固化土体有重要影响,结合水膜厚度改变、碳酸钙填充孔隙及胶结作用使得红黏土抗剪强度有效C值大幅增加,有效φ值减小,剪应力峰值增加;加入活性炭使生物矿化环境得到优化,并在碳酸钙结晶时对晶体结构、形态产生了一定的控制作用,生成了以活性炭为“核心”具有一定结构的块体,而使土体的力学特性增强。该研究成果对微生物岩土技术以及工程应用具有重要价值。      

陆源碎屑与碳酸盐混积岩及其油气地质意义

根据混积岩的分类命名、沉积环境和沉积模式等的研究现状及其在石油地质领域的研究进展,综合分析得出：有利 于混合沉积的沉积相主要是滨海相、滨浅湖相,其次是浅海陆棚、陆表海、三角洲相等;对其沉积环境的分析表明,滨海 相混积岩发育的控制因素是潮汐作用、相对比较强的水动力条件以及有利于低等生物发育的浅海环境,控制滨浅湖相混积 岩发育的因素是频繁的湖平面和气候的变化;因此认为深入探讨混积岩的沉积微相及其环境因素,对于完善和统一混积岩 独立的分类方案和命名体系是一有效途径。在此基础上,结合柴西北区古近系和新近系中深层湖相混积岩的研究实例,初 步提出了湖相和海相的混合沉积综合模式示意图;根据与混积岩相关的烃源岩和油气储层的研究资料认为,滨、浅海相和 滨、浅湖等海（湖）陆过渡地带的混合沉积,也可成为优质储层和烃源岩的勘探靶区。