Zn-粘土催化剂对染料废水的O3氧化降解性能的影响

对于生物难降解性有机染料废水,用矿物催化剂进行复合催化氧化获 得了比较理想 的实验处理效果。以粘土为载体加载金属锌氧化物制成的可重复使用的固体催化剂,对人工模拟的染料废水进行复合催化臭氧氧化实验,获得了满意的效果。该法进一步提高了臭氧的降解效果,降低了处理成本。     

天然水镁石及其煅烧产物对臭氧化降解水中苯酚的效果研究

为有效去除工业废水中的苯酚,本文结合臭氧化技术,引入天然碱性矿物水镁石及其煅烧产物氧化镁作为催化剂,进行了催化臭氧化处理水中苯酚的研究。结果表明,加入的两种碱性矿物对臭氧化降解苯酚都有显著的催化效果。同时,碱性矿物的加入明显的改变了臭氧化过程中水体的pH值,从而对促进苯酚的降解起到了主导作用;除此之外,吸附实验及改变催化剂加入量的实验表明,碱性矿物表面对羧酸的吸附作用在一定程度上也导致苯酚降解效率的提高。本文工作为臭氧化降解水中苯酚提供了一种简便实用的处理方法,同时为天然水镁石矿物找到了新的应用领域。     

Fe/Ag催化臭氧氧化降解苯酚的研究

为研究双金属催化剂去除有机污染物的效果,采用自制Fe/Ag催化剂对模拟苯酚废水进行了臭氧催化氧化处理。通过扫描电子显微镜(SEM)、比表面积分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并考察了催化剂类型、催化剂投加量和溶液初始pH值对降解效果的影响规律。结果表明:与Fe相比,Fe/Ag比表面积减少了22.8%,在Fe/Ag/O₃与含苯酚废水的反应体系中,反应遵循臭氧直接作用和活性自由基(·OH、·O₂、H₂O₂)共同作用的机理;Fe/Ag在反应过程中体现出良好的协同作用;300 mg/L的苯酚模拟废水在pH=6.3、Fe/Ag投加量为1.00 g的最优反应条件下经60 min反应,苯酚与化学需氧量(COD)去除率比单独臭氧氧化分别提高了18.4%和29.4%。     

电化学循环井耦合氧化 -还原降解地下水中三氯乙烯

三氯乙烯（TCE）是一种地下水中常见的有机污染物,传统的地下水循环井修复技术虽然有效但耗时长,且需配套地面处理。文章研发了一种电化学循环井耦合修复体系,以期通过顺序化学氧化 -还原作用高效快速降解地下水中TCE。以地下水循环井为基础,通过抽水井中的地下水电解,原位提供O2和H2,投加Fe（Ⅱ） -EDTA络合物活化O2产生羟基自由基氧化降解TCE,进而利用钯催化剂催化剩余的H2还原降解TCE。在二维砂槽模拟含水层中评价了该体系的运行效果,含水层中初始TCE浓度为7.50 mg/L,经过13天的连续通电处理后,TCE浓度降低到1.65 mg/L,降解率达到78%。处理后Cl-浓度相应增加118.20 μmol/L,接近于TCE降解量（44.50 μmol/L）的3倍,证明TCE近乎完全脱氯。运行过程中,TCE平均降解速率由0~5 d的0.90 mg/(L·d) 降低到9~13 d的0.10 mg/(L·d),氧化降解主要发生在前期阶段,钯催化还原效率较为稳定,后期两种过程降解效率都逐渐下降,主要原因是溶解态Fe（Ⅱ）浓度减少以及钯催化剂活性降低。该耦合修复体系是基于地下水循环井技术的改进,其氧化 -还原作用机理有望实现地下水中多种不同有机污染物的降解。     

二价铁活化过硫酸盐去除水中苯胺

零价铁和硝基苯反应后生成二价铁和苯胺,而苯胺也是地下水污染物。硫酸根自由基具有强氧化性,可以降解苯胺。而二价铁可以活化过硫酸盐产生硫酸根自由基,进而去除苯胺。本文研究了二价铁浓度、过硫酸盐浓度、苯胺初始浓度、体系初始pH、反应温度等因素对二价铁活化过硫酸盐去除水中苯胺处理效率的影响。结果表明:1)Fe2+活化过硫酸盐生成SO-4·能快速并有效氧化降解苯胺,对于目标浓度为1 000 mg/L的苯胺而言,Fe2+浓度为3.3 mmol/L,Na2S2O8浓度为4.4 mmol/L时,对苯胺有较佳降解效果,苯胺的降解率为86.33%。2体系对较低浓度的苯胺降解效果较好,当污染物初始浓度由1 000 mg/L降低到500 mg/L和100 mg/L时,苯胺降解率由86.33%升高为90.27%和97.16%。3初始pH对苯胺的降解率影响较大,中性条件下(pH=7左右)降解率较好,高初始pH(pH=9,11)和低初始pH条件(pH=3,5)下均低于中性条件下苯胺的降解效率。4体系的温度变化对降解率影响不明显。     

天然黑钨矿可见光催化活性的实验研究

天然半导体矿物具有优良的日光催化特性。本研究选取天然钨酸盐作为研究对象,对武鸣、栗木、崇义3个不同矿区的天然黑钨矿进行了矿物学及光催化实验探究。利用X射线衍射、拉曼光谱、红外光谱、电子探针微区分析对天然样品的结构与成分进行分析,鉴定其主要矿物相为黑钨矿(Fe,Mn)[WO4],从武鸣、栗木到崇义矿区,Fe/Mn摩尔分数比从7.1、0.9到0.3依次降低。利用紫外可见漫反射测得武鸣、栗木、崇义地区样品禁带宽度分别为1.5、1.6和1.7eV,说明其具有良好的可见光响应。在pH为7的条件下用质量浓度为1g/L的样品对5mg/L的有机染料亚甲基蓝(MB)进行光催化实验(含0.01mol/L H2O2 ),结果表明武鸣地区黑钨矿实验组降解MB的效果最佳,3h后其效率分别是栗木、崇义地区样品的1.1倍和1.6倍。电子顺磁共振谱检测结果显示,反应过程中均产生氧化性羟自由基(·OH),其中效果最好的武鸣黑钨矿产生的·OH信号更强;不同自由基捕获实验证明·OH在光催化反应过程中起主要作用。进一步选取武鸣黑钨矿开展光催化降解机制研究,实验结果显示:光照下黑钨矿与H2O2共存的实验组对MB的脱色降解率可达99%(3h),只有黑钨矿的对照组降解7%的MB,只有H2O2 的对照组降解31%的MB;黑暗条件下,同时添加黑钨矿与H2O2的对照组对MB的去除率为34%。不同H2O2 浓度条件下黑钨矿降解MB符合准一级动力学方程,说明降解过程与催化剂含量无关,H2O2 更多的是充当电子受体。分析认为,不同产地黑钨矿日光催化效率与矿物铁含量呈正相关,与禁带宽度呈负相关,推测其反应机理是光催化与芬顿反应协同产生的·OH将MB氧化降解。本研究为开发利用天然矿物治理环境污染提出了新方法。     

光稳定二氧化钛纳米管负载钯催化剂光降解甲基橙过程中的活性物种(英文)

采用光沉积法制备了光稳定二氧化钛纳米管负载钯催化剂.通过X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱和光电流等表征手段研究了催化剂的结构和性质.TEM表明二氧化钛纳米管经光照后仍然保持良好的管状结构;XPS结果表明大部分Pd以零价形式存在.以甲基橙溶液作为模拟废液研究了催化剂在紫外光及模拟日光条件下的光催化活性.当Pd的负载量为0.3 wt%时,催化剂的光催化活性最高并且优于P25的光催化活性.另外,通过在光降解过程中加入不同的捕获剂研究了不同氧化活性组分的作用.结果表明,光生空穴(hrb+)在光催化降解过程中起主要作用.     

催化臭氧化降解有机废水及影响因素

主要论述了自制的V-O型催化荆催化臭氧化降解有机废水的研究。试验表明，以TiO2，SiO2，ZrO2作栽体，在氮气或氧气中焙烧，而制得的6种催化荆中，V-O／SiO2／N2显示了较好的催化性能和活性；通过催化荆吸附试验和在反应体系中加入一定量的自由基猝灭荆，初步探讨了其催化机理，即催化荆和臭氧反应，生成了氧化性极强的羟基自由基；催化臭氧化时间、催化荆用量、进气臭氧浓度、体系pH值等因素均对降解产生一定的影响。     

氯代有机物的降解研究

对含氯类有机物的降解进行研究,提出,氯代烷烃的降解主要采用双金属体系法;氯代芳香烃的降解多采用光催化氧化法;对于氯代酚类则采用催化臭氧氧化法、超声波降解法等.     

Ce掺杂羟基铁插层蒙脱石的光催化性能研究

使用离子交换的方式制备了掺杂Ce的羟基铁插层蒙脱石,通过X射线粉末衍射分析(XRD)、红外光谱(FTIR)、X射线电子能谱(XPS)以及BET比表面积分析等测试手段对催化剂进行了表征。在不同实验条件下,使用插层蒙脱石作为异相光助Fenton试剂,考查了催化剂在紫外光条件下降解活性艳蓝的光催化性能。实验结果表明,掺杂Ce能明显提高羟基铁插层蒙脱石的光催化效率。在活性艳蓝(KN-R)初始质量浓度ρ0(KN-R)=75mg/L,pH=3.0,H2O2初始浓度[H2O2]0=4.9mmol/L条件下,t=100min时,掺杂2%Ce的铁插层蒙脱石对活性艳蓝的降解率为99.5%。实验结果结合化学结构的分析表征探讨了Ce对催化效果的影响。     

Soil-Column Test on Aniline Degradation in Riverbank Filtration under Denitrification Conditions

INTRODUCTION Riverbankfiltration(RBF)isaprocessbywhich surfacewaterissubjectedtogroundpassagebeforebe ingcollectedandusedasadrinkingwatersource(His cockandGrischek,2002;Rayetal.,2002;Doussanet al.,1997).Duringinfiltrationandtravelthroughthe riverbedandaquifersediments,surfacewaterissubjec tedtoacombinationofphysical,chemical,andbiologi calprocessesthatcansignificantlyimprovetherawwa terquality(HiscockandGrischek,2002).Thus,RBF hasbeenusedasapretreatedmethodtoimprovedrink ingwate…     

反硝化条件下河岸渗滤过程中苯胺的降解

通过河岸渗滤作用(riverbankfiltration, RBF) 诱发河水的补给, 增大地下水的允许开采量可以满足更多居民生活饮用水需求.受人类活动的影响, 河流等地表水体遭受苯胺污染, 可能通过RBF进入地下水, 以致饮用该地下水存在健康风险.为研究反硝化条件下, 苯胺在RBF中的转化, 采集渭河河床沉积物及沿岸地下水含水层的含水介质, 装置土柱, 进行土柱动态模拟实验.经过153 d的实验研究发现, 利用苯胺对RBF中土著反硝化微生物进行驯化, 大约经过37d菌种完全适应.具有该菌种的RBF系统, 对苯胺具有巨大降解能力, 在NO3——N约为23.0 mg/L的条件下, RBF系统可使40、80甚至400 mg/L浓度的苯胺100%降解, 矿化率分别达97.99%、91.39%与75.30%.反硝化条件下, 苯胺在RBF中的降解仅有少部分经过脱氨作用, 绝大部分与腐殖质以共价键形式形成耦合物, 该耦合物更易为微生物降解, 且降解过程中不产生对研究环境微生物有毒的中间产物, 可实现反硝化条件下RBF中苯胺的连续降解.      

La0.5Sr0.5Co0.8Mn0.2O3-δ钙钛矿对过一硫酸盐降解水中四溴双酚A影响实验研究

研究了La_0.5 Sr_0.5 Co_0.8 Mn_0.2 O_3-δ钙钛矿活化过氧单硫酸盐对四溴双酚A(TBBPA)的降解作用,重点探讨不同的煅烧温度制备镧锶钴锰钙钛矿(LSCM82)的催化性能对过一硫酸盐降解TBBPA的影响,以及溶液的不同初始pH条件对优选材料体系降解效率的影响。结果发现,变价离子的氧化还原对Co3+/Co2+和(Mn4++Mn3+)/Mn2+是催化剂活性的主要贡献者。煅烧温度为950 ℃且具有适量间隙氧及比表面积的LSCM82-950催化反应速率较高。在中性pH环境条件下应用LSCM82-950活化过一硫酸盐降解水中TBBPA污染物,既可以使催化剂钴浸出很少,又能达到最大程度的TBBPA降解效果。     

Catalytic ozonation of dimethyl phthalate by Ce-substituted goethite

Dimethyl phthalate (DMP) is ubiquitous in aquatic environments due to extensively used as plasticizer, which has received increasing attention in recent years. In this study, the catalytic ozonation of dimethyl phthalate was performed using Ce-substituted goethite as a novel catalyst, which was prepared by isomorphous substitution method. The specific surface area, pHpzc and surface hydroxyl density of the catalyst were determined. The catalyst was characterized using X-ray diffraction, scanning electron microscope and Fourier transform infrared spectroscopy. The removal efficiency of DMP was almost 100% after 30 min, and about 40% DMP was mineralized after 60 min, which was nearly four times higher than single ozonation. During catalytic ozonation process, anions (PO₄ ^3?, SO₄ ^2?, Cl^?) affected DMP degradation, indicating that surface hydroxyl groups on the surface of catalyst were main active sites. The electron transfer process by redox reaction between Ce³⁺/Ce⁴⁺, Fe²⁺/Fe³⁺ was proposed, and their interaction could also promote the formation of hydroxyl radicals. Ce-substituted goethite was an efficient catalyst for degradation of DMP by catalytic ozonation.     

Fe-ZSM-5分子筛催化降解染料废水的研究

传统的Fenton均相亚铁盐催化剂处理染料废水,具有难以避免的二次污染和亚铁离子流失问题。分子筛催化剂相比传统催化剂具有高效环保的特点,在催化氧化染料废水领域有着良好的前景。本文通过液相离子交换法制备了Fe-ZSM-5非均相分子筛催化剂,替代传统的亚铁盐催化剂,应用X射线衍射对制备的Fe-ZSM-5分子筛催化剂进行表征,表明随离子交换次数的增加,Fe-ZSM-5催化剂负载的铁量上升,且较好地保持了分子筛结构,有利于提高亚铁离子的催化能力。通过实验确定了Fe-ZSM-5催化剂催化反应的最佳温度、pH值、Fe-ZSM-5的用量、反应时间等工艺参数,比较了Fe-ZSM-5催化剂和传统Fenton均相催化剂降解染料废水的脱色率和废水中铁离子的残留量,结果表明Fe-ZSM-5的脱色率达到98.5%,相比于Fenton均相催化剂的脱色率提升约3%;两种催化剂的铁离子残留量差别显著,Fe-ZSM-5催化剂处理的废水中只产生微量的Fe离子,可以认为Fe-ZSM-5非均相分子筛催化剂有效地解决了催化剂损耗和二次污染问题。     

A novel continuous magnetic nano-Fe<Subscript>3</Subscript>O<Subscript>4</Subscript>/perlite fixed bed reactor for catalytic wet peroxide oxidation of dyes: reactor structure

In the present work, a continuous catalytic wet peroxide oxidation fixed bed reactor was employed to treat a simulated wastewater sample with malachite green dye, as a contaminant. Natural perlite particle-supported nano-Fe₃O₄ catalyst was used as a fixed bed inside a reactor, and it was immobilized by a persistent magnetic field. The range of (perlite) particle sizes was from 100 to 1000 nm. The effects of various operating parameters, including temperature of the reactor, pH, initial hydrogen peroxide concentration and initial dye concentration, were investigated on the percentage removal of malachite green dye. Load of catalyst of 2 g and volumetric flow rate of 1 L/h were selected for all the tests. Maximum malachite green degradation was 99.5 ± 0.3%. This removal percentage was attained at temperature of 80 °C, pH = 6, initial dye concentration of 6 mg/L and initial hydrogen peroxide concentration of 100 mg/L. The process was isotherm, and the catalyst showed high catalytic activity in the steady-state condition. The loss of catalyst was less than 0.3%.     

Microwave Induced Catalytic Oxidation of Methylene Blue in Water by ε-MnO_2

Microwave induced catalytic oxidation has been an important mean for treating high-concentration organic pollutants. Microwave catalyst is the key factor of the pollutants removal efficiency. Manganese oxides are excellent microwave absorbing materials which may play a potential role in treating organic pollutants by microwave induction. Manganese oxides are mainly constituted by [MnO6] octohedra connected to form framework or layered structures, and are usually classified into pyrolusite-ramsdellite family with (1×n) tunnel structure, hollandite-romanechite family with (2×n) tunnel structure, todorokite family with (3×n) tunnel structure and birnessite family with (1×∞) layered structure respectively. However, previous studies focused on the catalytic degradation efficiency or process conditions, lack of discussion on the related mechanism and few studies involved in the structural details of the catalysts.