东亚地区春季二氧化硫的输送与转化过程研究Ⅰ．模式及其验证

结合新近评估的东亚地区污染源资料，作者利用一个耦合的区域化学输送模式系统以探讨东亚地区春季期间气象过程、气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉降过程对二氧化硫输送及转化过程的影响，并研究二氧化硫和硫酸盐气溶胶的空间分布及变化特征。模拟的二氧化硫和硫酸盐气溶胶的浓度值与2001年春季飞机和地面获取的观测值进行了比较。比较结果显示，模拟值与观测值具有很好的一致性，模式系统很好地反映了二氧化硫和硫酸盐气溶胶的分布特征和变化规律，再现了许多观测到的重要特征，为进一步分析模拟结果奠定了基础。     

东亚地区春季硫氧化物浓度分布及其收支研究

利用一个耦合的区域化学输送模式系统,模拟了2001年3~4月间东亚区域二氧化硫(SO2)和硫酸盐(SO42-)气溶胶浓度的时空分布,并分析了它们的来源、输送、转化和沉降过程在浓度形成中的作用。为了检验模拟结果的合理性,侧重分析了4月9~12日SO2的输送和转化过程。在这一期间,SO2浓度观测资料显示,日本的观测站Happo、Oki和Hedo周围及日本海部分海域先后经历了一次SO2浓度高值。模拟结果表明,日本东京附近的三宅岛火山喷发严重影响了日本列岛和周边海域SO2和SO42-气溶胶的分布,是引起观测站周围及日本海部分海域SO2浓度高值的主要原因。3月1日至4月31日间的硫收支分析显示,气相与液相化学过程在SO2的氧化过程中具有同等的重要性,模拟区域排放的硫氧化物中有约42%(其中约25%为SO2)被输送到模拟区域以外,约57%(约35%为湿沉降)沉积在模拟区域内。     

对流层光化学过程中的气粒转化研究

在MM5和RADM耦合的基础上，考虑了NH3的源排放，获得了NH3的时空分布、演变特征；在此基础上，讨论了气体向粒子的转化，结果表明:干气溶胶总量分布与大气中H2SO4、NH3的浓度分布有非常好的对应，富氨环境条件下，产生干气溶胶的多少是由H2SO4浓度决定的；气溶胶中的含水量与干气溶胶的浓度分布没有太多的联系，主要取决于大气中相对湿度的大小。     

全球环境大气输送模式(GEATM)的建立及其验证

初步建立了以二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶等作为主要研究对象的全球环境大气输送模式(Global Environmental Atmospheric Transport Model,GEATM),其水平分辨率为1°×1°,垂直方向分为20层,采用地形追随坐标系,考虑了上述大气化学成分的地面源排放、平流与扩散、化学转化以及干沉降、湿清除等过程.利用NCEP/NCAR再分析资料作为驱动气象场,对2004年进行长期模拟,分析了二氧化硫、硫酸盐、黑碳、沙尘气溶胶的浓度分布和输送态势.与观测的比较表明,模式对于大气化学成分分布状况具有较强的模拟能力,在欧洲的Jarczew和Leba观测站,二氧化硫日平均浓度的相关系数分别达到了0.69和0.66;在中国,有47个站点的二氧化硫日平均浓度相关系数高于0.50,其中北京、天津、上海等28个站点的浓度相关系数达到了0.60以上.同时,模拟的沙尘气溶胶总体柱浓度分布状况与卫星观测输出的气溶胶光学厚度具有很好的一致性,体现了气溶胶粒子的输送态势和分布特征.模拟结果显示二氧化硫、硫酸盐、黑碳的浓度高值区主要位于污染排放较大的欧洲、东亚和北美地区,二氧化硫地面最大年均浓度值为1500×10-12,硫酸盐为500×10-12,黑碳气溶胶为1000ng/m3.沙尘浓度与下垫面土壤类型以及地面气象条件关系密切,全球沙尘浓度主要分布在撒哈拉沙漠、阿拉伯半岛、中亚地区、澳大利亚西部以及拉丁美洲南部地区,并且呈现了较为显著的季节变化特征,撒哈拉沙漠输送最强时期是在6～8月,影响范围覆盖了整个赤道大西洋,最西端伸展到了北美的加勒比海地区;阿拉伯半岛沙尘输送最强时期是3～8月,影响范围包括阿拉伯海和孟加拉湾地区;亚洲在3～5月有非常强烈的沙尘东传过程,浓度输送带一直贯穿了整个北太平洋地区.     

东亚地区沙尘气溶胶影响硫酸盐形成的模式评估

利用STEM-II三维区域大气化学模式,耦合沙尘气溶胶表面相过程,研究了1994年3月1日至14日间东亚地区沙尘气溶胶对硫酸盐形成的影响。结果表明,SO2气体在沙尘气溶胶表面上进行的非均相氧化过程是硫酸盐形成的一条重要途径,由这条途径提供的硫酸盐占其总浓度的20%～50%。 并发现在模拟时段,沙尘暴过程主要影响沙尘源地下游的中国东部地区硫酸盐的分布,使得那里的硫酸盐浓度增加60%以上。     

多尺度空气质量模式系统及其验证I. 模式系统介绍与气象要素模拟

主要介绍一个多尺度空气质量模式系统及其在东亚地区的应用. 这套模式系统充分考虑了天气系统与中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响, 区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响, 以及污染物在大气中的气相与液相化学过程、非均相化学过程、气溶胶过程和干湿沉积过程对浓度分布的影响, 可用于区域与城市尺度对流层臭氧、大气气溶胶、能见度和其他空气污染物的预报和环境评价. 模拟的气象要素(风向、风速、温度和湿度)与TRACE-P 和ACE-Asia期间三架飞机上获取的观测资料的比较结果表明, 模拟值与其相应的观测值具有非常好的一致性, 它们的相关系数都超过了0.96.     

气态SO_2转化及其数值模型研究

本文基于对室外烟雾箱实验,探讨了SO_2的转化机制及影响SO_2转化的因素,由此并借助于烟团模型,建立了SO_2转化和硫酸盐气溶胶细粒子生成的数值模型,用于估算从排放源排入大气的SO_2浓度及其转化成硫酸盐细粒子的浓度以及它们的空间分布,与实测结果相比,两者有较好的一致性.同时指出,由于大气中细粒子(粒径小于1μm)可通过人体呼吸进入并沉积在肺泡中而对健康有不利影响,从而说明研究大气中细粒子污染的迫切性.     

关于我国和东亚酸性物质的输送研究 I. 三维欧拉污染物输送实用模式

本文发展了一种三维欧拉型污染物长距离输送实用模式，比较详细地考虑了源、输送、干、湿沉降、气、液相化学过程。用分裂解法对气相化学过程进行查表式处理，颇具特色，使用实测气象输入场，节约了大量的计算机资源。通过模式的灵敏度试验，模式具有较高的分辨率和灵敏度。根据与实测资料对比，模式有较好的可信度，能方便的计算长时间（月、季、年）的污染物沉降及远距离输送态势。     

青藏高原夏季臭氧低谷形成的机理-臭氧输送和化学过程

利用三维化学输送模式(OSLO CTM2)模拟青藏高原夏季臭氧低谷。结果表明：在青藏高原夏季臭氧低谷的形成和变化过程中，动力输送过程起着最主要作用，化学过程部分补偿了输送过程引起的臭氧减少。在动力输送过程中，水平输送在5月份是造成臭氧减少的主要原因，可在6月和7月成为使臭氧增加；垂直平流的作用不断增强，在6月和7月成为臭氧减少的主要因素；对流输送的作用在7月份大幅增加，其引起的臭氧减少可以与净的变化相比，其作用也不可忽视。气相的化学过程引起的臭氧增加的量值有时超过了臭氧的净变化的大小，因此它也起着重要作用。     

用STEM—Ⅱ模式研究东亚地区春季沙尘气溶胶对硫化物输送和沉降的影响

利用ＳＴＥＭ－ＩＩ三维区域尺度大气化学模式,研究了１９９４年３月１日至１４日东亚地区春季沙尘气溶胶对硫化物输送和沉降的影响。结果表明,ＳＯ２和ＳＯ２４的大值区主要出现在我国东部地区。在模拟时段,日本地区火山源的排放对该地区大气中Ｓ分布的贡献达１０％～３０％。并与当时飞机的观测结果相吻合。模拟区域内ＳＯ２和ＳＯ２４的收支的分析研究表明,在硫的总排放量中,从东边界面流出去的输送通量最大,并出现在３０～４００Ｎ带的２～６ｋｍ高度上,这是与该地区最大的人为排放源所在地相一致的。最后,给出了模拟时段整个对流层大气ＳＯ２－４气溶胶含量的分布,还仨算了ＳＯ２－４气溶胶对地气系统的直接辐射强迫和温度变化的影响。     

未来东亚地区硫化物沉降及输送的预测

采用东亚未来二氧化硫排放量的预测资料,利用东亚硫化物输送模式拟了未来１５年东亚各地区的硫化物沉降量、相互输送量的变化趋势力其对土壤的影响。结果表明,未来１５年东亚各地区的硫化物沉降量将日益增多,一些地区硫化物沉降量大大超出了土壤对酸沉降的承受能力,对周边地区硫化物的输送量也将进一步加大,形势相当严峻。     

Model analysis of seasonal variations in tropospheric ozone and carbon monoxide over East Asia

Temporal-spatial variations in tropospheric ozone concentrations over East Asia in the period from 1 January 2000 to 31 December 2004 were simulated by using the Models-3 Community Multi-scale Air Quality (CMAQ) modeling system with meteorological fields calculated by the Regional Atmospheric Modeling System (RAMS). The simulated concentrations of ozone and carbon monoxide were compared with ground level observations at two remote sites, Ryori (39.03°N, 141.82°E) and Yonagunijima (24.47°N, 123.02°E). The co...     

我国和东亚地区硫化物跨边界输送态势研究

本文利用污染物三维欧拉长距离输送实用模式,较详细地模拟了我国和东亚地区硫化物跨地区、跨边界输送态势,分析了东亚地区硫化物输送通量随高度、季节变化的分布特点,讨论了不同地区边界上硫化物的跨边界输送通量及流的收支平衡,并给出了我国和周边国家和地区之间硫化物的相互输送量。结果表明,我国向外输送的硫化物占周边国家和地区总硫沉降的比例并不大,各地区硫沉降的主要来源是自身排放;硫化物长距离输送中硫酸根的输送占重要地位,各地区硫酸根沉降中的外来比例较大。我们初步总结出一个东亚地区硫化物输送的概念模式：在低层,夏季主要自西南向东北输送,冬季长江以北自北向南输送,长江以南由西南向北输送,并在长江中下游地区形成一个较强的硫化物辐合带,在高层,无论冬夏均由西向东输送,并随高空带变化,中层为二者的过渡,春秋季的情形界于冬夏之间,偏向冬季。     

东亚地区黄沙长距离输送模式设计

在比较国内外相关起沙机制模型的基础上,结合中国北方大量气象台站的有关起沙过程的观测资料,提出了一个适合我国北方的用于黄沙输送模拟与预报的新的起沙机制模型。采用此起沙模型,通过对黄沙输送过程中的干沉降过程、降水清除过程的参数化处理,建立了适合东亚地区的分谱的黄沙输送模式。模式考虑了黄沙的分谱机理及可能的微物理过程。通过与实测资料的对比,表明模式可以较好地模拟黄沙的输送过程。     

Modeling Study of the Impact of Heterogeneous Reactions on Dust Surfaces on Aerosol Optical Depth and Direct Radiative Forcing over East Asia in Springtime

The spatial distributions and interannual variations of aerosol concentrations,aerosol optical depth(AOD) ,aerosol direct radiative forcings,and their responses to heterogeneous reactions on dust surfaces over East Asia in March 2006-10 were investigated by utilizing a regional coupled climate-chemistry/aerosol model. Anthropogenic aerosol concentrations(inorganic+carbonaceous) were higher in March 2006 and 2008,whereas soil dust reached its highest levels in March 2006 and 2010,resulting in stronger aerosol radiative forcings in these periods.The domain and five-year(2006-10) monthly mean concentrations of anthropogenic and dust aerosols,AOD,and radiative forcings at the surface(SURF) and at the top of the atmosphere(TOA) in March were 2.4μg m-3,13.1μg m-3,0.18,-19.0 W m-2,and-7.4 W m-2,respectively.Heterogeneous reactions led to an increase of total inorganic aerosol concentration;however,the ambient inorganic aerosol concentration decreased,resulting in a smaller AOD and weaker aerosol radiative forcings.In March 2006 and 2010,the changes in ambient inorganic aerosols,AOD,and aerosol radiative forcings were more evident.In terms of the domain and five-year averages,the total inorganic aerosol concentrations increased by 13.7%(0.17μg m-3) due to heterogeneous reactions,but the ambient inorganic aerosol concentrations were reduced by 10.5%(0.13μg m-3) .As a result,the changes in AOD,SURF and TOA radiative forcings were estimated to be-3.9%(-0.007) ,-1.7%(0.34 W m-2) ,and-4.3%(0.34 W m-2) ,respectively,in March over East Asia.     

近10年东亚沙尘气溶胶时空分布与起尘通量的数值研究

利用一个耦合了沙尘模型的区域气候模式RegCM3和NCEP再分析资料,对近10年(2000-2009年)东亚地区沙尘气溶胶(直径≤20μm)时空分布特征和起尘通量进行了数值模拟。结果表明,(1)耦合模式能较好地模拟东亚地区沙尘气溶胶的时空分布特点。东亚地区沙尘气溶胶光学厚度、柱含量高值区主要位于塔克拉玛干沙漠和巴丹吉林沙漠。沙尘气溶胶柱含量的季节变化特征明显,春季最大,冬季次之,秋季最小。东亚地区110°E以东,沙尘主要以700hPa高度为中心向东传输。(2)东亚地区起沙源区主要位于塔克拉玛干沙漠、巴丹吉林沙漠、藏北沙漠化地区及蒙古国西南部,起沙强度存在明显的季节变化。2000-2009年东亚地区年平均起沙通量为1015.34mg.m-2.d-1,其中62.4%和2.3%分别通过干、湿过程重新沉降在东亚地区,其余35.3%被净释放进入大气或进行远距离传输。